The overall goal of this thesis is to develop novel methods for the acquisition and the processing of diffusion magnetic resonance images (MRI), to provide new insights into the structure and anatomy of the brain white matter in vivo. Diffusion MRI is a non-invasive technique that measures locally the diffusion of water molecules. The latter are hindered by tissue structure, and therefore the characterization of water molecules displacement gives information on the nature, orientation, microstructure of the underlying tissue. Because of the strong anisotropy observed in white matter fiber tracts, this tool is most popular for the analysis of brain connectivity. One of the modality of acquisition and reconstruction, called diffusion tensor imaging, is now an established tool in research and clinical applications, for the detection of neural diseases and for pre-operative planning. Being model-based, the diffusion tensor cannot describe complex intra-voxel configurations, with multiple populations of fibers crossing. Since then, for a finer description of water molecules displacement, model-free approaches have recently been proposed, aiming at overcome the limitations of the diffusion tensor. Most of these techniques are still extremely demanding in acquisition time, and involve challenging reconstruction problems. The first part of this thesis proceeds from a description of the tissue microstructure, and a physical explanation of the origin of acquired diffusion signal. We give a review of the reconstruction methods and corresponding acquisition techniques in diffusion MRI. Several reconstruction methods are presented, and are categorized into model-based and model-free techniques. The first contribution of this thesis is related to the parametric reconstruction of the diffusion signal in a continuous basis of functions. We develop on a previous proposed method called Spherical Polar Fourier basis, and propose a continuous basis with a significant reduction of the dimension for the same power of description. We also derive the expression of the Laplace regularization operator in this basis, for a better robustness to noise. The second contribution is also related to the reconstruction of the diffusion signal, and the orientation distribution function, with a special focus on clinical setting. We propose a real-time reconstruction algorithm based on the Kalman filter to reconstruct the ODF in constant solid angle. We develop on top of the Kalman filter a motion detection algorithm, based on a monitoring and statistical analysis of the Kalman filter residuals. We are able to give a precise and sensitive motion detection, at no additional cost on the on-line acquisition system, as compared to systems based on camera and computer vision. The two last contributions are related to the acquisition methods in diffusion MRI, in particular for single and multiple $q$-shell experiments. We first describe a geometric approach to generate angular uniform schemes, that offer optimal angular coverage per shell and as a whole. Then we investigate on the link between the choice of a parametric basis of functions, and the design of sampling protocols. We give explicit methods to generate sampling schemes with minimal condition number, for the reconstruction in spherical harmonics (in Q-ball imaging) and the reconstruction in the modified spherical polar Fourier basis, proposed in this thesis. The conclusion of this approach is that the sampling method should be driven by the physical constraints of the scanner, and at the same time by the choice of a specific basis to represent the diffusion signal, and with an overall uniform coverage of the space of sampling directions, for a good rotational invariance. The new sampling schemes generated with this technique are available for download from my web page., Le but général de cette thèse est de proposer de nouvelles méthodes d'acquisition et de traitement du signal en imagerie par résonance magnétique (IRM) de diffusion, dans le but d'ouvrir de nouvelles perspectives dans la reconstruction de la structure de la matière blanche \emph{in vivo}. L'IRM de diffusion est une technique d'imagerie non invasive qui mesure localement, en chaque voxel, la diffusion des molécules d'eau. Le déplacement de ces dernières étant contraint par la présence de tissus, le fait de pouvoir caractériser la diffusion des molécules d'eau apporte des informations sur la nature, l'orientation, la microstructure des tissus biologiques sous-jacents. La forte anisotropie observée dans la matière blanche fait de l'IRM de diffusion un outil privilégié pour l'étude de la connectivité cérébrale. Une des premières techniques d'acquisition et de reconstruction, appelée IRM du tenseur de diffusion, est maintenant utilisée de manière routinière en clinique, pour le diagnostique de certaines maladies neurologiques, ou encore en planification préopératoire. L'IRM du tenseur de diffusion repose sur un modèle de diffusion gaussien cependant, qui est limité quand il s'agit de décrire des configurations de tissus complexes à l'intérieur d'un voxel, par exemple quand plusieurs faisceaux de fibres se croisent. Dès lors, on a cherché ces dernières années à développer des techniques qui ne reposent pas sur un modèle a priori, afin de décrire de manière plus précise le déplacement des molécules d'eau, et dépasser les limitations du modèle tensoriel. La plupart de ces techniques, dites à haute résolution angulaire, sollicitent un temps d'acquisition généralement long, et mettent en jeu des problèmes de reconstruction non triviaux. Dans la première partie de cette thèse, nous décrivons la structure microscopique des tissus de la matière blanche du cerveau, et présentons la physique de formation des images en IRM de diffusion. Nous faisons un état de l'art des méthodes de reconstruction, et des techniques d'acquisition proposées à ce jour. En ce qui concerne les méthodes de reconstruction, nous faisons la distinction suivant qu'elles soient basées sur un modèle ou non. La première contribution de cette thèse est liée à la reconstruction paramétrique du signal de diffusion dans une base de fonctions continues. Cette contribution fait suite à une méthode proposée récemment, appelée transformée de Fourier sphérique, et y apporte une modification pour une reconstruction continue. Nous réduisons de façon significative la dimension de la base, tout en décrivant aussi bien le signal de diffusion. Nous donnons également l'expression de l'opérateur de régularisation de Laplace en fonction des coefficients dans cette base, afin de limiter l'impact du bruit sur la reconstruction. La seconde contribution est également liée à la reconstruction du signal de diffusion, et à la fonction de distribution d'orientation, dans un contexte d'application clinique. Nous proposons une méthode de reconstruction en temps réel basée sur le filtre de Kalman pour la probabilité marginale de diffusion angulaire. Nous développons un algorithme pour détecter les mouvements du patient, de façon précise et avec une grande sensibilité, et ce sans surcoût, comparé aux systèmes utilisant une camera et des algorithmes de vision robotique. Les deux dernières contributions présentées dans cette thèse sont liées aux techniques d'acquisition en IRM de diffusion, en particulier pour l'élaboration de schémas d'acquisition sur une ou plusieurs sphères dans l'espace de Fourier. Nous présentons d'abord une méthode géométrique pour placer des points dans l'espace de Fourier sur plusieurs sphères, en optimisant la couverture angulaire sur chacune des sphères, mais également de façon globale. Puis nous cherchons à établir un lien entre le schéma d'acquisition et la base de fonctions utilisée pour la reconstruction, et nous proposons en particulier une méthode pour élaborer un protocole d'acquisition qui permette de minimiser le nombre de conditionnement, pour la reconstruction dans la base des harmoniques sphériques, et dans la base de Fourier sphérique modifiée, proposée dans cette thèse. En conclusion de cette étude sur l'acquisition, nous pensons que l'élaboration du schéma d'échantillonnage doit être motivée à la fois pour répondre aux contraintes physiques du scanner, et par le choix de la base dans laquelle le signal sera reconstruit. Ces nouveaux schémas d'échantillonnage sont disponibles au téléchargement sur mon site internet.