Search

In this work, three cytosine derived nitrogen doped carbonaceous materials (noble carbons, NCs) with different atomic C/N ratios and porous networks have been synthesized and used as supports for PtRu electrocatalysts in the ethanol oxidation reaction (EOR) for clean hydrogen production. Both, the metal phase and the carbon support play critical roles in the electrocatalysts final performance. Lower NPs size distribution was obtained over supports with low atomic C/N ratios (i.e., 4 and 6) and defined porosity (i.e., 1701 m2 g−1 for PtRu/CNZ and 1834 m2 g−1 for PtRu/CLZ, respectively). In contrast, a lower C/N ratio and poor porous network (i.e., 65 m2 g−1, PtRu/CLK) led to the largest particle size and fostered an increase of the alloying degree between Pt and Ru NPs (i.e., 3% for C/N ~ 6 and 28% for C/N ~ 3). Electrochemical active surface area was found to increase with decreasing NPs size and the alloy extent, due to a higher availability of Pt active sites. Accelerated degradation tests showed that PtRu/NCs outperform similar to PtRu NPs on commercial carbon pointing at the stabilizing effect of NCs. PtRu/CNZ exhibited the best electrochemical performance (i.e., 69.1 mA mgPt−1), outperforming PtRu/CLZ and PtRu/CLK by 3- and 9-fold, respectively, due to a suitable compromise between particle sizes, degree of alloy, textural properties and elemental composition. Best anodes were scaled-up to a proton exchange membrane cell and PtRu/CNZ was proved to provide the best electrocatalytic activity (262 mA cm−2 and low energy requirements), matching the values obtained by the state of the art of EOR electrocatalysts., En este trabajo, se han sintetizado y utilizado como soportes para electrocatalizadores PtRu en la reacción de oxidación de etanol (EOR) para la producción limpia de hidrógeno, tres materiales carbonosos (carbonos nobles, NC) dopados con nitrógeno derivados de citosina con diferentes proporciones atómicas C/N y redes porosas. Tanto la fase metálica como el soporte de carbono juegan un papel crítico en el desempeño final de los electrocatalizadores. La distribución de tamaños de NP más baja se obtuvo sobre soportes con relaciones C/N atómicas bajas (es decir, 4 y 6) y porosidad definida (es decir, 1701 m 2 g −1 para PtRu/CNZ y 1834 m 2 g −1 para PtRu/CLZ, respectivamente). Por el contrario, una relación C/N más baja y una red porosa deficiente (es decir, 65 m 2 g −1, PtRu/CLK) condujo al tamaño de partícula más grande y fomentó un aumento del grado de aleación entre las NP de Pt y Ru (es decir, 3 % para C/N ~ 6 y 28 % para C/N ~ 3). Se encontró que el área de superficie activa electroquímica aumenta con la disminución del tamaño de las NP y la extensión de la aleación, debido a una mayor disponibilidad de sitios activos de Pt. Las pruebas de degradación acelerada mostraron que las PtRu/NC tienen un rendimiento similar al de las NP de PtRu en el carbono comercial, lo que apunta al efecto estabilizador de las NC. PtRu/CNZ mostró el mejor rendimiento electroquímico (es decir, 69,1 mA mg Pt −1), superando a PtRu/CLZ y PtRu/CLK por 3 y 9 veces, respectivamente, debido a un compromiso adecuado entre tamaños de partículas, grado de aleación, propiedades texturales y composición elemental. Los mejores ánodos se escalaron a una celda de membrana de intercambio de protones y se demostró que PtRu/CNZ proporciona la mejor actividad electrocatalítica (262 mA cm - 2 y bajos requisitos de energía), igualando los valores obtenidos por el estado del arte de los electrocatalizadores EOR.

Se reporta una síntesis nueva de 4,6-diaminopirimidinas 2a-j, análogas de citosina. Esta involucra una reacción de ciclización entre bencilidenomalononitrilos 1a-j (BMNs) con urea, asistida por base. Los compuestos 1a-j fueron preparados mediante una reacción de condensación de Knoevenagel con benzaldehídos y malononitrilo a temperatura ambiente, empleando EtOH como disolvente. También se reportan los resultados de la actividad antimicrobiana de las nuevas 4,6-diaminopirimidinas 2a-j frente a microorganismos Gram-positivos: Staphylococcus aureus (ATCC 25923) y Bacillus cereus (ATCC 14579) y Gram-negativas: Escherichia coli (ATCC 35218) y Pseudomonas aeruginosa (ATCC 27853) y la levadura Candida tropicalis (MLDM 372). Los resultados muestran que los productos 2c, 2e, 2f, 2g, 2i y 2j son considerados de amplio espectro. A new synthesis of novel 4,6-diaminopyrimidines 2a-j, cytosine analogous, is described. This involves the base-assisted cyclization reaction of benzylidenemalononitriles 1a-j (BMNs) with urea. Compounds 1a-j were prepared by a Knoevenagel condensation reaction from benzaldehyde and malononitrile using EtOH as solvent at room temperature conditions. The antimicrobial activity against Gram-positive microorganisms: Staphylococcus aureus (ATCC 25923) and Bacillus cereus (ATCC 14579) and Gram-negative: Escherichia coli (ATCC 35218) and Pseudomonas aeruginosa (ATCC 27853) and the yeast Candida tropicalis (MLDM 372) is also reported. The compounds 2c, 2e, 2f, 2g, 2i and 2j are considered wide spectrum. 119-128 gricela.lobo@ucv.ve Cuatrimestral