Husam N. Alshareef, Chuan Xia, Yungang Zhou, Chao Zhao, Zhiguo Wang, Patrick Rozier, Zifeng Lin, Hanfeng Liang, Centre National de la Recherche Scientifique - CNRS (FRANCE), Collège de France (FRANCE), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - ENSCP (FRANCE), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier - ENSCM (FRANCE), Institut National Polytechnique de Toulouse - Toulouse INP (FRANCE), Institut polytechnique de Grenoble (FRANCE), King Abdullah University of Science and Technology - KAUST (SAUDI ARABIA), Sorbonne Université (FRANCE), Université Toulouse III - Paul Sabatier - UT3 (FRANCE), Université de Nantes (FRANCE), Université de Picardie Jules Verne (FRANCE), Université de Pau et des Pays de l'Adour - UPPA (FRANCE), University of Electronic Science and Technology of China - UESTC (CHINA), Université de Haute Alsace - UHA (FRANCE), Université de Montpellier (FRANCE), Centre Interuniversitaire de Recherche et d'Ingénierie des Matériaux - CIRIMAT (Toulouse, France), King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Centre interuniversitaire de recherche et d'ingenierie des matériaux (CIRIMAT), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT), Réseau sur le stockage électrochimique de l'énergie (RS2E), Université de Nantes (UN)-Aix Marseille Université (AMU)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Collège de France (CdF (institution))-Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA), University of Electronic Science and Technology of China [Chengdu] (UESTC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC), Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Aix Marseille Université (AMU)-Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Université de Nantes (UN)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Sorbonne Université (SU)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Collège de France (CdF (institution))-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), University of Electronic Science and Technology of China (UESTC), and Institut National Polytechnique de Toulouse - INPT (FRANCE)
International audience; VO2 (B) features two lithiation/delithiation processes, one of which is kinetically facile and has been commonly observed at 2.5 V versus Li/Li+ in various VO2 (B) structures. In contrast, the other process, which occurs at 2.1 V versus Li/Li+, has only been observed at elevated temperatures due to large interaction energy barrier and extremely sluggish kinetics. Here, it is demonstrated that a rational design of atomically thin, 2D nanostructures of VO2 (B) greatly lowers the interaction energy and Li+‐diffusion barrier. Consequently, the kinetically sluggish step is successfully enabled to proceed at room temperature for the first time ever. The atomically thin 2D VO2 (B) exhibits fast charge storage kinetics and enables fully reversible uptake and removal of Li ions from VO2 (B) lattice without a phase change, resulting in exceptionally high performance. This work presents an effective strategy to speed up intrinsically sluggish processes in non‐van der Waals layered materials.