Stephan Guy, Amina Bensalah-Ledoux, Francesco Zinna, Guillaume Pilet, Laure Guy, Lorenzo Di Bari, Sebastiano Di Pietro, François Riobé, Olivier Cador, Olivier Maury, Boris Le Guennic, Yannick Guyot, Virginie Placide, Bruno Baguenard, Fabrice Pointillart, Laura Abad Galán, Frédéric Gendron, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie - UMR5182 (LC), École normale supérieure de Lyon (ENS de Lyon)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of Pisa - Università di Pisa, Matériaux et nanostructures photoniques (MNP), Institut Lumière Matière [Villeurbanne] (ILM), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Luminescence (LUMINESCENCE), Laboratoire des Multimatériaux et Interfaces (LMI), F.G and B.L.G thank the French GENCI/IDRIS‐CINES center for high‐performance computing resources. F.G. andB.L.G. acknowledge the Stratégie d’Attractivité Durable (SAD18006—LnCPLSMM). Authors acknowledge supportfrom Agence Nationale de la Recherche (SMMCPL ANR-19-CE29-0012-02) and the European Research Councilunder the European Union’s Horizon 2020 research and innovation program (ERC-CoG MULTIPROSMM, Grantagreement No. 725184). All authors are indebted to J.-H. van Vleck for illuminating the richness and complexity oflanthanide optical spectra., ANR-19-CE29-0012,SMMCPL,Luminescence polarisée circulairement de molécules-aimants à base de lanthanide(2019), European Project: 725184,H2020-EU.1.1. - EXCELLENT SCIENCE - European Research Council (ERC),MULTIPROSMM(2017), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-École normale supérieure - Lyon (ENS Lyon)-Institut de Chimie du CNRS (INC), and Université de Lyon-Université de Lyon