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Chondrules, witnesses of the beginning of the Solar System still have a debated origin ti this day. In particular, the origin of chondrules' olivines is still poorly understood. Were they formed by magmatism or condensation processes? Inherited or grown directly within the chondrule? In order to answer this, a detailed chemical study was undertook on glass inclusions trapped in Mg-rich olivines from Allende (CV3) meteorite. 3D images and chemical depth profiles showed a similar behavior between Allende's inclusions and synthetic magmatic ones, which is an argument in favor of a magmatic origin for olivines. Glass inclusions were then heated at high temperature (1 800 °C) via a new and unique heating stage developed during the project, in order to study the homogeneous glasses. High Na2O amounts in heated inclusions show that they behave as closed systems and that olivines formed in a Na-rich environment. Because Na is highly volatile at high temperatures, such an environment is hard to reconcile with olivines forming by condensation or magmatism within chondrules. This suggests that olivines are inherited. Measurements of REE were performed via SIMS in inclusions and hosts olivines in order to calculate the crystallization rates necessary to olivines formation. Chemical compositions of parent magmas, calculated from crystallization rates correspond to those expected from previous experimental studies. They suggest that olivines from chondrules form within molten planetesimals of global CI to CV composition, Les chondres, témoin des débuts du Système Solaire, ont une origine encore débattue. En particulier, l'origine de leurs olivines est encore mal comprise. Furent-elles formées par processus magmatique ou de condensation ? Héritées ou formées directement dans le chondre ? Pour répondre cette question, une étude chimique détaillée a été réalisée sur des inclusions vitreuses piégées dans les olivines magnésiennes d'Allende (CV3). Des images 3D et des profils chimiques en profondeur des éléments majeurs montrent un comportement chimique similaire à celui d'inclusions magmatiques synthétiques, un argument en faveur d'une origine magmatique. Les inclusions ont ensuite été chauffées à haute température (1 800 °C) grâce à une platine chauffante unique au monde, développée au cours du projet, afin d'étudier le verre homogène. Les teneurs élevées en Na2O des inclusions chauffées montrent que les inclusions évoluent en système fermé et que les olivines se sont formées dans un environnement riche en Na. Du fait de la volatilité du Na à haute température, un tel environnement est difficilement conciliable avec une formation des olivines par condensation ou magmatique au sein des chondres. Ceci suggère donc que les olivines sont héritées. Des mesures de REE ont été réalisées par SIMS dans les inclusions et leurs olivines hôtes afin de calculer le taux de cristallisation nécessaire à la formation de ces olivines. Les compositions chimiques des magmas parents calculés d'après ces taux de cristallisation correspondent à celles attendues d'après les études expérimentales déjà existantes. Celles-ci suggèrent la formation des olivines au sein de planétésimaux fondus de composition CV ou CI

The most primitive meteorites, the chondrites, are our best witnesses of solar system birth and formation of first solids as well as processes that formed the first planetary bodies. Both chondrules, which are ferromagnesian igneous spherules, and fine-grained matrix, constitute the largest volume fraction of primitive chondrites. Their origin still constitutes a matter of debate. This thesis questions the relationship between chondrules and fine-grained matrix, called fine-grained rims, that frequently overlay chondrules in primitive carbonaceous chondrites. By taking the example of Vigarano (CV3), we explore the idea that chondrules and fine-grained rims could form in a continuum of physical and chemical conditions. This thesis combines both experimental and characterization approaches, with an experimental determination of olivine dissolution rates in molten silicates representative of type I chondrule melts and a detailed petrographic characterization of mineralogy, fabrics and oxygen isotopic composition of chondrules and their fine-grained rims in Vigarano. This work suggests that chondrules and their fine-grained rims could register a continuous interaction with surrounding gas, with first, chondrule formation from liquid/gas interaction (solubility) and then fine-grained rim formation, at lower temperature and from solid/gas interaction (condensation), Les météorites les plus primitives, appelées chondrites, sont les témoins privilégiés de la formation des premiers solides du système solaire et des processus qui ont conduit à la naissance des premiers corps planétaires. Les chondres, qui sont des sphérules ferromagnésiennes ignées, et leur matrice finement cristallisée constituent l’essentiel du volume des chondrites primitives. L’origine des chondres comme celle de la matrice est encore largement débattue. Cette thèse interroge les relations qui existent entre les chondres et la matrice à grains fins qui les auréole fréquemment, notamment dans les chondrites carbonées. En prenant l’exemple de la chondrite Vigarano (CV3) nous explorons la piste d’un continuum des conditions physico-chimiques pour former les chondres et leurs auréoles de matrice à grain fin. La thèse aborde cette problématique par une double approche : une approche expérimentale consacrée à la quantification des vitesses de dissolution de l’olivine dans des liquides silicatés caractéristiques des chondres de type I et une approche de caractérisation détaillée de la minéralogie, des fabriques et de la composition isotopique de l’oxygène des chondres et de leurs auréoles de matrice à grains fins dans Vigarano. Ces travaux suggèrent que chondre et matrice pourraient enregistrer une continuité d’interaction avec le gaz environnant, d’abord de type liquide/gaz (solubilité) pour la formation des chondres, puis de type solide/gaz (condensation) à plus basse température pour la formation des auréoles de matrice à grains fins

The disk history is a very interesting period of the early Solar System history, i.e. the period during which occurred most of the processes leading from the mixing of nebular gas and dust to grains, and then planetesimals, which will then constitute the starting material for formation of planetary embryos and terrestrial planets. The witnesses of this period that we have in the laboratory are the chondrite constituents, mostly refractory inclusions (CAIs) and chondrules. One of the central questions regarding the processes leading to the formation of CAIs and chondrules is the timing. Villeneuve et al. (2009, 2011) have shown that 26Al and Mg isotopes were homogeneously distributed in the accretion disk, at a level allowing the use of the 26Al-26Mg system as the most precise short-lived chronometer to constrain the 2 or 3 first million years of the disk history. My PhD project aimed at reconsidering the 26Al study with more precise measurements, and by combining in-situ (by MC-SIMS) and bulk (by HR-MC-ICPMS) analyses. The analytical developments we set for Mg-isotope measurements (because of the high precision needed) were then applied to a set of extraterrestrial materials, including Mg-rich isolated olivines and Mg-rich olivines in porphyritic type I chondrules from the Allende CV3 meteorite, as well as chondrules from the same meteorite, and olivines from the Eagle Station pallasite. The whole data set allowed to answer questions such as (i) the origin of chondrule precursor materials and the time of chondrule formation, as well as (ii) the origin of Mg-rich refractory olivines, and the possibility that the latters were part of chondrule precursors, Une période intéressante de l'histoire précoce du système solaire est celle du disque, i.e. la période pendant laquelle se déroule la plupart des processus qui vont conduire du mélange de gaz et de poussières nébulaires à des grains et des planétésimaux, qui seront à un stade ultérieur le matériel de départ pour la formation des embryons planétaires et des planètes. Les témoins de cette époque sont les constituants des météorites primitives (chondrites), principalement les inclusions réfractaires (CAIs) et les chondres. Une des questions centrales dans la compréhension des processus à l'origine des CAIs et des chondres est celle du temps. Les travaux récents de Johan Villeneuve ont permis de démontrer que l'26Al et les isotopes du Mg étaient distribués dans le disque d'accrétion à un niveau d'homogénéité permettant d'utiliser le système 26Al-26Mg comme le chronomètre le plus précis qui soit des évènements qui se sont déroulés lors des 2 ou 3 premiers millions d'années du disque. Le but de cette thèse a été de reprendre toute l'étude de l'26Al avec des mesures de plus haute précision que les mesures existantes, en associant les mesures in-situ (sonde ionique) et en roche totale (HR-MC-ICPMS). Les développements analytiques mis en place pour mesurer les compositions isotopiques en Mg ont été appliqués à l'étude d'olivines réfractaires et de chondres de la météorite Allende, et d'olivines de la pallasite Eagle Station. L'ensemble des données a permis d'apporter des éléments de réponse sur les âges de formation des chondres et de leurs précurseurs, et sur l'origine des olivines réfractaires riches en Mg et la possibilité que celles-ci figurent parmi les précurseurs des chondres

Chondrules are the major constituent of primitive meteorites. The large variability of textures and chemical compositions within chondrules is indicative of a complex history. This work is focused on the chronology of formation of chondrules and of their precursors by using two complementary tools: the short-lived radio-isotopes ²Al-²Mg and the experimental petrology.The development of a high precision analytical methodology for in situ measurements of the Mg and Al isotopic compositions by ion probe allows to demonstrate that the distribution of ²Al was homogeneous within the accretion disk. This result has important implications for the chronology and process of chondrule formation and also for the origin of ²Al in the Solar System. By using the same methodology with relict olivines in chondrules, we were able to constrain their origin and their formation process.From experimental petrology studies, we show that it was easy to form type II PO chondrules analogues from type I PO analogues. Such a process for chondrules formation implies an isothermal heating followed by a quick quench which is incompatible with the classical shock-waves model. Moreover, we show that the chemical compositions for major and trace elements of the different types of porphyritic chondrules can be easily reproduced by a mixing model composed of three refractory phases inherited from chondrules precursors (refractory olivine, refractory liquid and iron metal) and a gas phase enriched in volatile and moderately volatile elements. Finally, we propose a model of genetic linkage between the different types of porphyritic chondrules, Les chondres, sphérules infra-millimétriques composées de minéraux silicatés de haute température, sont les constituants majeurs des météorites primitives. Ils présentent d'importantes variabilités texturales et chimiques révélatrices d'une histoire complexe. Cette thèse s'est intéressée à la chronologie de formation des chondres et de leurs précurseurs à deux échelles de temps distinctes aux moyens de deux approches complémentaires : la géochimie isotopique via le chronomètre isotopique à courte période ²lAl-²Mg et la pétrologie expérimentale. Le développement au cours de cette thèse d'un protocole analytique innovant de mesure in situ de haute précision par sonde ionique des compositions isotopiques du Mg et Al, a permis de démontrer l'homogénéité de la distribution de l'²Al dans le disque d'accrétion, ce qui présente d'importantes implications sur la chronologie relative et les processus de formation des chondres, mais aussi sur l'origine de l'²Al dans le Système Solaire. L'application de ce protocole analytique aux olivines reliques des chondres permet de préciser leur origine, ainsi que leur chronologie et leur processus de formation. Les expérimentations permettent de montrer qu'il est aisé de former des analogues de chondres de type II PO à partir de chondres de type I PO. Un tel processus de formation des chondres implique l'application de régimes thermiques isothermes suivis d'une trempe rapide, incompatibles avec les mécanismes classiques d'ondes de choc. D'autre part, nous montrons que les compositions chimiques en éléments majeurs et traces des différents types de chondres porphyriques peuvent être reproduites par le mélange de trois phases réfractaires solides héritées des précurseurs des chondres (olivine réfractaire, liquide réfractaire et métal) et d'une phase gazeuse riche en éléments volatils et modérément volatils. Ces résultats nous ont conduit à proposer un modèle de filiation entre les chondres

Alkalis in molten silicates have a complex behaviour, changing from lithophile to volatile elements depending on temperature and/or reducing conditions. However, due to the lack of experimental data concerning activity/composition relationships, there is no thermodynamic model available to describe alkali solubility in silicate melts, and their partitioning between melts, minerals and gases. In order to tackle this issue, we have developed a new device for the determination of sodium oxide activity in silicate melts by equilibration of melts with gaseous environment of known Na partial pressure at high temperature and fixed oxygen fugacity (PO2) following: Na(gaz) +1/2 O2(gaz) = Na2O(liq). Using equilibrium data we have establish a model able to predict the sodium solubility and activity in silicate melt belonging CaO-MgO-Al2O3-SiO2 system, at differents PNa and temperatures, as a function of optical basicity, i.e. melt composition. These results have allowed us to determine new type of phase diagram at isoPNa. Finally, this study have to many applications in cosmochemistry, steel and magmatic process., Les alcalins, généralement lithophiles à basse température, deviennent volatils à haute température et/ou sous des conditions réductrices. Il existe peu de données expérimentales sur les relations activité-composition dans les silicates fondus et aucun modèle thermodynamique ne permet de prédire leur comportement dans les liquides silicatés. Pour acquérir une base de données cohérente sur ces relations, nous avons développé un nouveau système expérimental permettant d'imposer et de contrôler, à haute température, une pression partielle de sodium sous des conditions d'oxydoréduction fixées. Une cellule thermochimique originale, simple de mise en œuvre et efficace a été conçue pour contraindre l'ensemble de ces paramètres thermodynamiques. Les résultats de cette étude montrent que les processus de condensation et de volatilisation du sodium dans les liquides silicatés du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2 peuvent être décrits par une équation simple de type : Na(gaz) +1/2 O2(gaz) = Na2O(liq). Les données obtenues à l'équilibre sur des liquides de compositions différentes ont permis de dériver un modèle permettant de prédire la solubilité et les coefficients d'activité (aNa2O et γNa2O) dans un liquide silicaté du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2, à différentes températures et différentes PNa, en fonction de la composition de ce dernier. Ce modèle est basé sur la détermination de la basicité optique du liquide sans sodium, c'est-à-dire suivant l'état de polymérisation du liquide et suivant ses interactions acide-base entre oxydes. Par ailleurs, ces travaux ont permis la détermination d'un nouveau type de diagramme de phase à isoPNa. Enfin cette étude a de nombreuses applications en cosmochimie, sidérurgie et magmatologie.

Alkalis in molten silicates have a complex behaviour, changing from lithophile to volatile elements depending on temperature and/or reducing conditions. However, due to the lack of experimental data concerning activity/composition relationships, there is no thermodynamic model available to describe alkali solubility in silicate melts, and their partitioning between melts, minerals and gases. In order to tackle this issue, we have developed a new device for the determination of sodium oxide activity in silicate melts by equilibration of melts with gaseous environment of known Na partial pressure at high temperature and fixed oxygen fugacity (PO2) following: Na(gaz) +1/2 O2(gaz) = Na2O(liq). Using equilibrium data we have establish a model able to predict the sodium solubility and activity in silicate melt belonging CaO-MgO-Al2O3-SiO2 system, at differents PNa and temperatures, as a function of optical basicity, i.e. melt composition. These results have allowed us to determine new type of phase diagram at isoPNa. Finally, this study have to many applications in cosmochemistry, steel and magmatic process, Les alcalins, généralement lithophiles à basse température, deviennent volatils à haute température et/ou sous des conditions réductrices. Il existe peu de données expérimentales sur les relations activité-composition dans les silicates fondus et aucun modèle thermodynamique ne permet de prédire leur comportement dans les liquides silicatés. Pour acquérir une base de données cohérente sur ces relations, nous avons développé un nouveau système expérimental permettant d'imposer et de contrôler, à haute température, une pression partielle de sodium sous des conditions d'oxydoréduction fixées. Une cellule thermochimique originale, simple de mise en oeuvre et efficace a été conçue pour contraindre l'ensemble de ces paramètres thermodynamiques. Les résultats de cette étude montrent que les processus de condensation et de volatilisation du sodium dans les liquides silicatés du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2 peuvent être décrits par une équation simple de type : Na(gaz) +1/2 O2(gaz) = Na2O(liq). Les données obtenues à l'équilibre sur des liquides de compositions différentes ont permis de dériver un modèle permettant de prédire la solubilité et les coefficients d'activité (aNa2O et Na2O) dans un liquide silicaté du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2, à différentes températures et différentes PNa, en fonction de la composition de ce dernier. Ce modèle est basé sur la détermination de la basicité optique du liquide sans sodium, c'est-à-dire suivant l'état de polymérisation du liquide et suivant ses interactions acide-base entre oxydes. Par ailleurs, ces travaux ont permis la détermination d'un nouveau type de diagramme de phase à isoPNa. Enfin cette étude a de nombreuses applications en cosmochimie, sidérurgie et magmatologie

Non disponible / Not available, Le principal objectif de ce travail de recherche a été la mise au point d'une nouvelleméthode expérimentale visant à établir et contrôler des pressions partielles de potassium gazeux (PK) à haute température et sous fugacité d'oxygène imposée (PO2) . Cette approche thermochimique a permis d'acquérir des données sur le partage du potassium entre silicates fondus et gaz.Le protocole expérimental développé est basé sur l'utilisation d'une source de potassium gazeux : un mélange de K2CO3, et de graphite. La décomposition de cette source, placée à environ 1000°C dans le gradient thermique d'un four vertical à atmosphère contrôlée, fixe la PK selon la réaction: K2CO3 + 2C = 2K(g) + 3CO(g). La mesure thermogravimétrique de la source permet de déterminer la PK in situ dans le four. La PO2 est ajustée en soufflant un mélange gazeux (CO-CO2). Les échantillons de liquides silicatés sont placés dans la zone chaude du four (à 1410°C)et sont trempés dans l'atmosphère du four. Un système de trempe multiple permet de tremper les échantillons indépendamment les uns des autres. Ce système permet soit de tremper des échantillons de même composition à des temps différents au cours de la même expérience et ainsi, de suivre la cinétique de condensation et de volatilisation du potassium, soit de tremperdes échantillons de compositions différentes simultanément et ainsi tester la dépendance de la solubilité du potassium à la composition de liquide sous les mêmes conditions de T. PO2 et PK. Les résultats de cette étude montrent que les processus de condensation et de volatilisation du potassium dans les liquides silicatés peuvent être décrits par l'équation suivante :KO 1/2 (liquide) = K (g) + 1/4 O2 (g). Ces deux processus sont fortement liés à la PK, la PO2 ainsi qu'à la composition du liquide silicaté. Dans un liquide appartenant au système CaO-MgO-Al2O3-SiO2, la condensation du potassium est rapide et l'é moins d'une heure. La vitesse de condensation et la teneur en K2O dans les échantillons observée à l'équilibre sont fonction de la Po2et la PK imposées dans le four. La condensation suit une loi de type : (K2O)1 =(K2O)éq . (1-exp(-K'1))où (K2O), et (K2O)éqI sont les teneurs en K2O du liquide silicaté à l'instant t et à l'équilibre respectivement. K' est la constante de condensation (min-1) .D'autre part, les données obtenues à l'équilibre sur des liquides de compositions différentes ont permis de dériver un modèle permettant de prédire la solubilité du potassium dans un liquide silicate, à 1410°C et sous une PO2 de 10-13.9 atm, en fonction de la composition de ce dernier (degré de polymérisation, teneur en SiO2 ,Al2O3 et MgO). Cette étude a permis, en outre, d'apporter des contraintes nouvelles sur la formation des chondres des météorites primitives (pressions partielles d'alcalins de la nébuleuse prorosolaire) et d'apporter des réponses relatives au problème de l'extraction des alcalins des hauts fourneaux sidérurgiques par les laitiers (aluminosilicates calciques).