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[EN] Since its birth marked by the discovery of the Giant Magnetoresistance (GMR) in 1988, the field of spintronics has evolved rapidly, maturing and giving rise to new subfields. The ultimate goal of spintronics is the development of a new paradigm with potential to overcome the limits imposed by the Moore’s law in conventional electronics. This paradigm is based on the use of the spin degree of freedom, together with the electrical charge. A functional spintronic technology requires the capability to control three fundamental operations: generation, transport and detection of spin angular momentum. Therefore, spin dynamics are focus of an intense research aiming at the enhancement of the performance of these three operations. In particular, spin currents are a fundamental object in the field of spintronics. Furthermore, pure spin currents, which are not accompanied by a charge flow, allow to propagate spin without Joule power dissipation losses. In this regard, pure spin currents carried by collective magnetic excitations (magnons) bring the possibility of insulator-based spintronics using electrically insulating materials with long-range magnetic order (MOIs). This thesis is devoted to the study of thermal spin transport, i.e., the coupling between spin and heat currents, which constitutes the area of research of the spintronics subfield of spin caloritronics or thermal spintronics. This field is envisaged to significantly contribute to the development of a new generation of highly efficient thermoelectric devices; to this end, a deeper understanding on the fundamental mechanisms governing thermal spin transport is still required. Through the work developed in this thesis, the spin Seebeck effect (SSE) in maghemite (γ-Fe2O3) -based low-dimensional nanostructures has been exhaustively investigated. The SSE is one of the most prominent transport phenomenon integrating the field of spin caloritronics, as it enables the direct generation of a magnon spin current upon the application of a thermal gradient in magnetic materials. SSE is observed in FM/NM bilayers, where FM is a magnetically ordered material and NM is a paramagnetic or diamagnetic metal (most often, Pt). In general, strategies aimed at improving the SSE efficiency can be targeted at three levels: (1) the heat-to-spin current conversion in the FM layer; (2) the interface level, comprising both interfacial heat-to-spin current generation and spin transfer from FM to NM; and (3) spin current detection at NM. This last step is usually performed by means of spin-to-charge conversion via the inverse spin Hall effect (ISHE) enabled by spin-orbit coupling (SOC). The first part of this thesis is focused on the development as thin films of materials of interest within this topic. In particular, the preparation of high quality maghemite and iridium(IV) oxide (IrO2) thin films is investigated. Additionally, the fabrication of Y3Fe5O12 (YIG) by an affordable chemical method is also addressed. Maghemite and YIG constitute examples of MOIs holding an already successful history of applications in other fields. Meanwhile, IrO2 is a NM metal with strong SOC and high electrical resistivity making it an appealing candidate for spin current detection via the ISHE. Then, the SSE is extensively investigated in γ-Fe2O3/Pt bilayers of nanometric thickness. A thorough depiction of the SSE is reached, accounting for both contributions to the thermal spin current: the one originated at the FM/NM interface, and the one originated at the thickness of γ-Fe2O3 due to the thermally induced magnon accumulation. To this end, the influence of different transport parameters is discussed. Furthermore, a second method for measuring the SSE in steady heating conditions is implemented. This alternative method is based on the current-induced heating approach, in which the NM material holds a triple role: heater, thermometer, and spin-to-charge converter. The experimental equivalence between both methods is analyzed. Additionally, this current-induced method enables the simultaneous detection of the recently discovered spin Hall magnetoresistance (SMR), which is hence characterized in the γ-Fe2O3/Pt bilayers. Secondly, the ultrafast dynamics of the interfacial SSE is investigated by means of the Terahertz Emission Spectroscopy all-optical technique (TES). In this case, three different FM/NM structures using FM materials with different degree of electrical conductivity are used: insulating maghemite, half-metallic magnetite and metallic iron. The comparison of the photoinduced thermal spin currents in each sample enables the characterization of the time scale at which these spin currents rise and decay. Based on their different dynamics, the SSE and the spin-dependent version of the thermoelectric Seebeck effect (spin-dependent Seebeck effect, SDSD) are differentiated. The SDSE-associated thermal spin current is carried by electrons, in contrast to the magnonic nature of spin currents excited by the SSE, and thus SDSE is operative only in conductive materials. Finally, the third level of the SSE —the spin current detection in the NM layer—is addressed using IrO2 as NM in γ-Fe2O3/IrO2 bilayers of nanometric thickness. To date, a few experimental works studying spin-to-charge conversion in polycrystalline or amorphous IrO2 have been reported. In contrast, IrO2 thin films investigated in this thesis are strongly textured in a preferential direction, and the role of the different SOC mechanisms contributing to ISHE in this kind of samples is analyzed. Besides, the striking differences found between ISHE spin-to-charge conversion in textured samples with respect to previous studies in polycrystalline or amorphous IrO2 are discussed. The results open the door to the interesting possibility of tuning the desired functionality of high-resistance spin-Hall-based devices., [ES] Desde su nacimiento marcado por el descubrimiento de la magnetorresistencia gigante (GMR) en 1988, el campo de la espintrónica ha evolucionado rápidamente, madurando y dando lugar a nuevas subdisciplinas. El objetivo final de la espintrónica es el desarrollo de un nuevo paradigma con potencial para superar las limitaciones impuestas en la electrónica convencional por la ley de Moore. Este paradigma se basa en el uso del grado de libertad de espín, junto con la carga eléctrica. Una tecnología espintrónica requiere, para ser funcional, de la capacidad para controlar tres operaciones fundamentales: generación, transporte y detección del momento angular de espín. De esta manera, la dinámica de espín es el foco de una intensa investigación con el objeto de aumentar la eficiencia en estas operaciones. En concreto, las corrientes de espín son un objeto fundamental en el campo de la espintrónica. Mas aún, las corrientes puras de espín, que no van acompañadas por una corriente de carga, permiten la propagación de espín sin pérdidas por disipación Joule. En este sentido, las corrientes puras de espín portadas por excitaciones magnéticas colectivas (magnones) brindan la posibilidad de una espintrónica basada en aislantes usando materiales eléctricamente aislantes con orden magnético de largo alcance (MOIs). Esta tesis se ha dedicado al estudio del transporte térmico de espín, es decir, a la interacción entre corrientes de espín y de calor, que constituye el área de investigación de la subdisciplina (dentro de la espintrónica) de la caloritrónica de espín o termoespintrónica. Se prevé que este campo contribuya significativamente al desarrollo de una nueva generación de dispositivos termoeléctricos altamente eficientes. Para ello, todavía es necesario profundizar más en la comprensión de los mecanismos fundamentales que gobiernan el transporte térmico de espín. A través del trabajo desarrollado en esta tesis, se ha estudiado de manera exhaustiva el efecto Seebeck de espín (SSE) en nanoestructuras de baja dimensionalidad basadas en maghemita (gamma-Fe2O3). El SSE es uno de los fenómenos de transporte más destacados en el campo de la caloritrónica de espín, puesto que permite la generación directa de una corriente de espín magnónica al aplicar un gradiente térmico en materiales magnéticos. El SSE se observa en bicapas FM/NM, donde FM es un material con orden magnético de largo alcance y NM es un metal paramagnético o diamagnético (habitualmente, Pt). En general, las estrategias que pretendan mejorar la eficiencia del SSE pueden dirigirse a tres niveles: (1) conversión de corriente de calor en corriente de espín en la capa FM; (2) al nivel interfacial, que comprende tanto la conversión de corriente de calor en corriente de espín a este nivel como la transferencia de espín desde la capa FM hacia la capa NM; y (3) la detección de la corriente de espín en la capa NM. Este último paso se realiza habitualmente mediante la conversión de corriente de espín en corriente de carga a través del efecto Hall de espín inverso facilitado por el acoplamiento espín-órbita (SOC). La primera parte de esta tesis se centra en el desarrollo de materiales de interés dentro de este tópico en forma de películas delgadas. En particular, se investiga la preparación de películas delgadas de alta calidad de maghemita de y óxido de iridio (IV) (IrO2). Además, se aborda también la fabricación de Y3Fe5O12 (YIG) mediante un método químico rápido y económico. La maghemita y el YIG constituyen ejemplos de MOIs que ya han sido aplicados exitosamente en otros campos. Por su parte, el IrO2 es un material NM con elevado SOC y elevada resistividad eléctrica, propiedades que lo convierten en un candidato prometedor para la detección de corriente de espín mediante ISHE. A continuación, se investiga extensamente el SSE en bicapas gamma-Fe2O3/Pt de espesor nanométrico. Como resultado, se consigue elaborar una descripción precisa del SSE, que tiene en cuenta las dos contribuciones a la corriente espín térmica: la originada en la intercara FM/NM, y la originada en el espesor de gamma -Fe2O3 debido a la acumulación de magnones inducida térmicamente. Para ello, se analiza la influencia de diferentes parámetros de transporte. Además, se implementa un segundo método de medida del SSE en condiciones de calentamiento estable. Este método alternativo se basa en el enfoque del calentamiento inducido por corriente, en el que el material NM cumple una función triple: calentamiento, termometría y conversión de corriente de espín en corriente de carga. Por último, se analiza la equivalencia experimental entre los dos métodos. Además, el método de inducción por corriente permite la detección simultánea de la recientemente descubierta magnetorresistencia Hall (SMR), que es asimismo caracterizada en las bicapas gamma-Fe2O3/Pt. En segundo lugar, se investiga la dinámica ultrarrápida del SSE de intercara por medio de la técnica óptica de Espectroscopía de Emisión de Terahercios (TES). En este caso, se emplean tres estructuras FM/NM usando para la capa FM materiales con diferente grado de conductividad eléctrica: maghemita (aislante), magnetita (mediometal) y hierro (metal). La comparación entre las corrientes de espín térmicas fotoinducidas en cada muestra permite la caracterización de la escala temporal en las que estas corrientes se originan y decaen. Basándose en sus diferentes dinámicas, el SSE y la versión dependiente de espín del efecto Seebeck termoeléctrico (efecto Seebeck dependiente de espín, SDSE) se pueden distinguir y separar, dentro de un mismo experimento. La corriente térmica de espín asociada al SDSE es portada por electrones, a diferencia de las corrientes de espín excitadas mediante SSE, que son portadas por magnones. Por lo tanto, el SDSE solo se da en materiales conductores. Por último, la tesis aborda el tercer nivel del SSE —la detección de la corriente de espín en la capa NM— usando IrO2 para la capa NM en bicapas gamma-Fe2O3/IrO2. Hasta la fecha, sólo se han reportado unos pocos trabajos experimentales que estudian la conversión de espín a carga en IrO2 policristalino o amorfo. Las muestras de IrO2 estudiadas en esta tesis, por el contrario, presentan una estructura cristalina fuertemente texturada en una dirección preferencial; en la presente tesis se investiga por tanto el papel de los diferentes mecanismos originados por el SOC y que contribuyen al ISHE en este tipo de muestras. Además, se analizan las llamativas diferencias encontradas en los procesos de conversión de corriente de espín en corriente de carga encontradas en las muestras texturadas con respecto a resultados previos en IrO2 policristalino o amorfo publicados en la literatura. Estas diferencias abren la puerta a la interesante posibilidad de controlar la funcionalidad de dispositivos basados en el efecto Hall de espín en materiales altamente resistivos., Ayudas para la formación de profesorado universitario (programa FPU) del Ministerio de Educación, Cultura y Deporte. Referencia: FPU014/02546 (Predoctoral research grant of the Spanish Government). Ayudas de movilidad para estancias breves en centros en el extranjero para beneficiarios del programa FPU. Referencia: EST17/00382 (Grant for research stays abroad of the Spanish Government). Ayuda del Programa Ibercaja-CAI de Estancias de investigación. Referencia: CB 11/18 (Grant for research stays of the Ibercaja-CAI Foundation).

Tesis Doctoral presentada por Lorena marín Mercado en el Departamento de Física de la Materia Condensada de la Universidad de Zaragoza; Instituto de Nanociencia de Aragón (INA), Instituto de Ciencia de Materiales de Aragón (ICMA), Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC)., Los óxidos de metales de transición exhiben una rica variedad de fenómenos físicos que incluyen la superconductividad de alta temperatura, magnetorresistencia colosal (CMR), efectos espintrónicos y multiferroicidad. En los últimos años, esta exótica fenomenología ha estado acompañada por el avance en el crecimiento de láminas delgadas epitaxiales de alta calidad de estos materiales, conduciendo al diseño de nuevas funcionalidades y al descubrimiento de fenómenos emergentes en las interfaces. Además, tras la reducción de la dimensionalidad, se esperan que efectos de confinamiento den lugar a nuevas propiedades en la nanoescala. Los resultados más importantes de esta tesis son: 1) Hemos combinado la litografía óptica con la litografía por hace de iones para producir nanohilos monocristalinos de La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO) y La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) con una alta relación longitud-ancho superior a 300 y 700, respectivamente, que preservan, o incluso mejoran las propiedades del sistema en comparación con el material masivo y en la lámina delgada. Cabe destacar que en el nanohilo más estrecho de LCMO (w = 150 nm), hemos reportado un valor de magnetorresistencia de 34% a un campo magnético aplicado de 0.1 T. Hemos asociamos dicho comportamiento al relajamiento de la estructura cristalina del LCMO en los bordes del nanohilo junto con la desestabilización de las regiones aislantes. Tanto el método de fabricación de nanohilos como la obtención de altos valores de magnetorresistencia a bajos campos magnéticos aplicados abrirían nuevas rutas para implementar dichas estructuras en dispositivos funcionales para espintrónica., 2) En el caso de láminas delgadas de LCMO y heteroestructuras tipo unión túnel (LSMO/SrTiO3/LCMO), experimentos de holografía electrónica mostraron que el estrés epitaxial inducido por el sustrato promueve la segregación de una capa uniforme no ferromagnética en la parte superior de una capa ferromagnética (FM) en la manganita de LCMO. Análisis químicos microscópicos realizados mediante STEM-EELS demostraron que toda la capa de LCMO es química y estructuralmente homogénea descartando que dicha capa no ferromagnética tuviese un origen de naturaleza química. La observación de un efecto de ¿Exchange Bias¿ en medidas macroscópicas de la imanación revelaron que dicha capa no ferromagnética debería tener un carácter antiferromagnético (AFM). Para diferentes sustratos y condiciones de crecimiento la tetragonalidad de LCMO a temperatura ambiente, definida como ¿ = |c-a|/a, es la que conduce a la coexistencia de fases por encima de un valor critico ¿C ~ 0.024. Cálculos teóricos demuestran que el aumento de la tetragonalidad cambia el balance de energía de los estados fundamentales FM y AFM en láminas de LCMO tensionadas, lo que permite la formación de estados magnéticamente no homogéneos. Este trabajo proporciona evidencia clave que abre una nueva ruta para sintetizar bicapas FM/AFM inducidas por estrés en una única lámina delgada, que presentan el fenómeno de Exchange Bias lo cual podría servir en futuros dispositivos para espintrónica.

The discovery of giant magnetoresistance (GMR) supposed a major breakthrough in Electronics that opened the way to new devices. At this time there was a considerable research effort devoted to the implementation of the phenomenon of anisotropic magnetoresistance (AMR) [1] in read-back heads used to read out the information in hard disk drives, but the AMR effect is small, of the order of a few percent, thus, the GMR effect reported by A. Fert of 50% change in resistance under magnetic field in Fe/Cr multilayers [2] had a very strong impact in recording industry. By December 1997, IBM introduced the first hard disk product using GMR heads and this substitution supposed an immediate growth rate up to 100% per year. GMR opened the door to a new field of science, spin electronics, where both properties of the electron, its charge and its spin are manipulated simultaneously, not only its charge as traditional Electronics does. It is likely that development of spin electronics will trigger a revolution in modern electronics.

Great efforts have been directed towards the research field of Spintronics in the last years after the discovery of the Giant Magnetoresistance effect (GMR). An essential issue in this field is the obtention of magnetoresistive devices such as Magnetic Tunnel Junctions (MTJs) with half-metallic ferromagnetic materials as active electrodes at room temperature. Such materials have an energy gap at the Fermi level (EF ) for one spin direction, therefore, showing a spin polarization of 100%, which optimizes the output signal of the spintronic devices. In order to obtain devices fully operative at room temperature, materials with a high Curie temperature, TC, are required. However, as only a few oxides, semiconductors and metallic alloys are candidates to exhibit half-metallicity, finding new half-metallic materials is nowadays of great interest. Promising materials are, for example, magnetite and double perovskite oxides. In addition, the problem of the magnetization thermal fluctuation in high-density magnetic storage systems is of recent concern, and could be solved with materials with high magnetocrystalline anisotropy, such as the L10 - ordered FePt. The growth of thin films and heterostructures based on these materials is an issue of great interest. The epitaxial growth can be achieved by using suitable monocrystalline substrates with similar lattice parameters, by means of different deposition techniques such as laser ablation , sputtering, molecular beam epitaxy, or chemical deposition. The properties of the materials grown by means of these techniques can be tuned depending on different parameters such as the film-substrate lattice mismatch or the epitaxial growth coherence along the film thickness, which offers interesting possibilities. The objective of this Thesis has been the growth and characterization of thin films and heterostructures of half-metallic magnetic materials, in which the nanometric-scale phenomena are relevant, with potential applications in magnetoelectronics. Most of the systems studied have been produced by means of a Pulsed Laser Deposition (PLD) and sputtering system. PLD is a suitable deposition technique for the growth of high-quality oxide thin films, and as a PLD-sputtering system by Neocera Inc. company is available at the Instituto de Nanociencia de Aragón (INA) in Zaragoza (Spain) and fully operative since June 2005, this system will represent the fundamental instrument of the Thesis. This book is composed of five chapters, being the first one dedicated to the description of the experimental techniques used in this research, giving an special importance to the PLD technique.