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This study investigates the release mechanisms and kinetics of PAH, DOC, and colloids/particles from a NAPL-contaminated gravelly soil with dialysis experiments, column outflow experiments in the laboratory and with free-drainage lysimeters under natural conditions. Results showed low release rates, long times of equilibration and a rate-limited release of PAH (<0.7 µm) and DOC. Under natural conditions, extended no-flow periods and freezing events induced the export of PAH. The high mechanical strain within the PAH source materials followed by high intensity rain or snowmelt events resulted in high amounts of particle-associated PAH (>0.7 µm) released from the lysimeters. PAH export is coupled to the formation and mobility of colloids and (NAPL-) particles. The release and transport process of particle-associated PAH should be more thoroughly considered in risk assessment at contaminated sites., Die vorliegende Arbeit befasst sich mit den Mechanismen und der Kinetik der Freisetzung von PAK, DOC und Kolloiden/Partikeln aus teerölkontaminiertem, kiesigem Substrat anhand von Dialyseexperimenten, gesättigten Säulenexperimenten im Labor und Lysimetern unter natürlichen Bedingungen. Die Ergebnisse zeigten niedrige Freisetzungsraten, hohe Equilibrierungszeiten für PAK und eine ratenlimitierte Freisetzung von PAK (<0,7 µm) und DOC. Im Feldversuch hatten lange Trockenperioden und Frostereignisse einen starken Einfluss auf den PAK-Austrag. Durch die mechanische Belastung des Quellmaterials und folgende Starkregenereignisse oder Schneeschmelzen wurden sehr hohe Mengen von partikelgebundenen PAK (>0,7 µm) ausgetragen. Der PAK-Austrag ist stark an die Bildung und Mobilität von Kolloiden und suspendierten (Teeröl-) Partikeln gebunden. Dieser Aspekt sollte daher bei der Bewertung des Stoffaustrages mit dem Sickerwasser innerhalb der Beurteilung kontaminierter Standorte in Betracht gezogen werden.

Microbial Fe oxide reduction is essential in soil and groundwater ecosystems and plays an important role in microbial degradation of organic contaminants. This work showed that citrate, abundant in soils, leads to colloid stabilization out of macroaggregate ferrihydrite and enhances microbial Fe reduction. Results indicated that reactivity of ferrihydrite decreases with decreasing aggregation state below a critical size. Therefore, reactivity of Fe oxides and therefore microbial turnover rates are strongly influenced by their aggregate size and presence of organic acids., Die mikrobielle Fe-Oxidreduktion ist essentiell in Boden- und Grundwasserökosystemen und spielt eine wichtige Rolle im mikrobiellen Abbau organischer Schadstoffe. Diese Arbeit zeigte, dass Citrat zur Kolloidstabilisierung aus Ferrihydrit-Makroaggregaten und deswegen zur erhöhten mikrobiellen Reduktion führt. Weitere Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Reaktivität von Ferrihydrit mit abnehmender Aggregierung, unterhalb einer kritischen Größe, abnimmt. Somit wird die Reaktivität von Fe-Oxiden stark von Aggregatgröße und organischen Säuren beeinflusst.

Microbial Fe oxide reduction is essential in soil and groundwater ecosystems and plays an important role in microbial degradation of organic contaminants. This work showed that citrate, abundant in soils, leads to colloid stabilization out of macroaggregate ferrihydrite and enhances microbial Fe reduction. Results indicated that reactivity of ferrihydrite decreases with decreasing aggregation state below a critical size. Therefore, reactivity of Fe oxides and therefore microbial turnover rates are strongly influenced by their aggregate size and presence of organic acids., Die mikrobielle Fe-Oxidreduktion ist essentiell in Boden- und Grundwasserökosystemen und spielt eine wichtige Rolle im mikrobiellen Abbau organischer Schadstoffe. Diese Arbeit zeigte, dass Citrat zur Kolloidstabilisierung aus Ferrihydrit-Makroaggregaten und deswegen zur erhöhten mikrobiellen Reduktion führt. Weitere Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Reaktivität von Ferrihydrit mit abnehmender Aggregierung, unterhalb einer kritischen Größe, abnimmt. Somit wird die Reaktivität von Fe-Oxiden stark von Aggregatgröße und organischen Säuren beeinflusst.

The effect of different components on the properties of biogeochemical interfaces in soil was examined in natural arable soils and artificial soils composed of different mixtures of clean model materials, manure as organic carbon source and a microbial inoculum. In the natural soils, iron oxides were found to be important providers of interfaces, and phenanthrene sorption showed that both the surface area available in soil and the organic matter content determined the sorption interface for hydrophobic organic chemicals. The incubated artificial soils developed quickly from mixtures of clean model materials into soil-like systems where minerals, organic matter and microorganisms were closely associated. Overall, the results presented in this dissertation demonstrate that biogeochemical interfaces in soil are not only determined by the different components present, but foremost by the interaction between these components., Die Wirkung verschiedener Komponenten auf die Eigenschaften biogeochemischer Grenzflächen im Boden wurde in natürlichen Ackerböden und künstlichen Böden bestehend aus verschiedenen Mischungen von sauberen Modelmaterialien, Stallmist als organischer Kohlenstoffquelle und ein mikrobielles Inokulum untersucht. In den natürlichen Böden wurde die Relevanz von Eisenoxiden für die verfügbare Oberfläche bestimmt, und der Effekt von spezifischer Oberfläche und Kohlenstoffgehalt auf die Phenanthrensorption untersucht. Die inkubierten künstlichen Böden entwickelten sich von Mischungen aus sauberen Modelmaterialien zu Boden-ähnlichen Systemen, in denen Minerale, organische Substanz und Mikroorganismen stark assoziiert waren. Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass biogeochemische Grenzflächen im Boden nicht nur durch die verschiedenen Komponenten bestimmt werden, sondern vor allem auch durch die Interaktionen zwischen diesen Komponenten.

The effect of different components on the properties of biogeochemical interfaces in soil was examined in natural arable soils and artificial soils composed of different mixtures of clean model materials, manure as organic carbon source and a microbial inoculum. In the natural soils, iron oxides were found to be important providers of interfaces, and phenanthrene sorption showed that both the surface area available in soil and the organic matter content determined the sorption interface for hydrophobic organic chemicals. The incubated artificial soils developed quickly from mixtures of clean model materials into soil-like systems where minerals, organic matter and microorganisms were closely associated. Overall, the results presented in this dissertation demonstrate that biogeochemical interfaces in soil are not only determined by the different components present, but foremost by the interaction between these components., Die Wirkung verschiedener Komponenten auf die Eigenschaften biogeochemischer Grenzflächen im Boden wurde in natürlichen Ackerböden und künstlichen Böden bestehend aus verschiedenen Mischungen von sauberen Modelmaterialien, Stallmist als organischer Kohlenstoffquelle und ein mikrobielles Inokulum untersucht. In den natürlichen Böden wurde die Relevanz von Eisenoxiden für die verfügbare Oberfläche bestimmt, und der Effekt von spezifischer Oberfläche und Kohlenstoffgehalt auf die Phenanthrensorption untersucht. Die inkubierten künstlichen Böden entwickelten sich von Mischungen aus sauberen Modelmaterialien zu Boden-ähnlichen Systemen, in denen Minerale, organische Substanz und Mikroorganismen stark assoziiert waren. Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass biogeochemische Grenzflächen im Boden nicht nur durch die verschiedenen Komponenten bestimmt werden, sondern vor allem auch durch die Interaktionen zwischen diesen Komponenten.

This study investigates the release mechanisms and kinetics of PAH, DOC, and colloids/particles from a NAPL-contaminated gravelly soil with dialysis experiments, column outflow experiments in the laboratory and with free-drainage lysimeters under natural conditions. Results showed low release rates, long times of equilibration and a rate-limited release of PAH (<0.7 µm) and DOC. Under natural conditions, extended no-flow periods and freezing events induced the export of PAH. The high mechanical strain within the PAH source materials followed by high intensity rain or snowmelt events resulted in high amounts of particle-associated PAH (>0.7 µm) released from the lysimeters. PAH export is coupled to the formation and mobility of colloids and (NAPL-) particles. The release and transport process of particle-associated PAH should be more thoroughly considered in risk assessment at contaminated sites., Die vorliegende Arbeit befasst sich mit den Mechanismen und der Kinetik der Freisetzung von PAK, DOC und Kolloiden/Partikeln aus teerölkontaminiertem, kiesigem Substrat anhand von Dialyseexperimenten, gesättigten Säulenexperimenten im Labor und Lysimetern unter natürlichen Bedingungen. Die Ergebnisse zeigten niedrige Freisetzungsraten, hohe Equilibrierungszeiten für PAK und eine ratenlimitierte Freisetzung von PAK (<0,7 µm) und DOC. Im Feldversuch hatten lange Trockenperioden und Frostereignisse einen starken Einfluss auf den PAK-Austrag. Durch die mechanische Belastung des Quellmaterials und folgende Starkregenereignisse oder Schneeschmelzen wurden sehr hohe Mengen von partikelgebundenen PAK (>0,7 µm) ausgetragen. Der PAK-Austrag ist stark an die Bildung und Mobilität von Kolloiden und suspendierten (Teeröl-) Partikeln gebunden. Dieser Aspekt sollte daher bei der Bewertung des Stoffaustrages mit dem Sickerwasser innerhalb der Beurteilung kontaminierter Standorte in Betracht gezogen werden.