1. Mechanism and dynamics of fatty acid photodecarboxylase
- Author
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Sébastien Boutet, Catherine Berthomieu, Laura Antonucci, A. Gorel, Manuel Joffre, Marco Cammarata, A. Benachir, Sergio Carbajo, Solène L. Y. Moulin, Martin Weik, Michel Sliwa, Stephane Cuine, Yonghua Li-Beisson, Nicolas Coquelle, Didier Nurizzo, P. Samire, Jacques-Philippe Colletier, Alexey Aleksandrov, Robert L. Shoeman, Guillaume Gotthard, Antoine Royant, Marten H. Vos, Bo Zhuang, M. Hilpert, Adeline Bonvalet, Ilme Schlichting, Xavier Solinas, Martin Byrdin, Pascal Arnoux, Gilles Peltier, Pierre Legrand, F. Beisson, Klaus Brettel, R. Hienerwadel, Thomas R. M. Barends, R.B. Doak, Lutz Foucar, T. Domratcheva, Damien Sorigué, Marco Kloos, Stéphanie Blangy, Giorgio Schirò, Kyprianos Hadjidemetriou, Bertrand Légeret, Thomas J. Lane, Marie Luise Grünbein, Pavel Müller, Elisabeth Hartmann, Environnement, Bioénergie, Microalgues et Plantes (EBMP), Institut de Biosciences et Biotechnologies d'Aix-Marseille (ex-IBEB) (BIAM), Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut de biologie structurale (IBS - UMR 5075), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), European Synchroton Radiation Facility [Grenoble] (ESRF), Laboratoire d'Optique et Biosciences (LOB), École polytechnique (X)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Laue-Langevin (ILL), Institut de Biologie Intégrative de la Cellule (I2BC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), SLAC National Accelerator Laboratory (SLAC), Stanford University, Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Max-Planck-Institut für Medizinische Forschung, Max-Planck-Gesellschaft, Luminy Génétique et Biophysique des Plantes (LGBP), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Intéractions la Réactivité et l'Environnement - UMR 8516 (LASIRE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Interactions Protéine Métal (IPM), Department of Chemistry, Lomonosov Moscow State University, Lomonosov Moscow State University (MSU), Microbiologie Environnementale et Moléculaire (MEM), STepLADDER (724362), European Research Council, 724362, European Research Council, SNAPsHOTs, Agence Nationale de la Recherche, Photoalkane, Agence Nationale de la Recherche, SignalBioNRJ, Agence Nationale de la Recherche, BioXFEL, Agence Nationale de la Recherche, Ministère de l’Education Nationale, de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche, ANR-10-INBS-0005,FRISBI,Infrastructure Française pour la Biologie Structurale Intégrée(2010), ANR-18-CE11-0021,SNAPsHOTs,Dynamique structurale de l'acide gras photodécarboxylase(2018), ANR-18-CE43-0008,PHOTOALKANE,Production biosourcée d'hydrocarbures basée sur une nouvelle photoenzyme(2018), ANR-15-CE32-0004,BioXFEL,Caractérisation d'états intermédiaires de protéines fluorescentes en utilisant des lasers à électrons libres X et les spectroscopies UV-visible et infrarouge ultra-rapides(2015), European Project: 724362,STePLADDER - H2020-EU.1.1., Bioénergie et Microalgues (EBM), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ILL, Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centrale Lille Institut (CLIL), Vos, Marten, Infrastructure Française pour la Biologie Structurale Intégrée - - FRISBI2010 - ANR-10-INBS-0005 - INBS - VALID, APPEL À PROJETS GÉNÉRIQUE 2018 - Dynamique structurale de l'acide gras photodécarboxylase - - SNAPsHOTs2018 - ANR-18-CE11-0021 - AAPG2018 - VALID, APPEL À PROJETS GÉNÉRIQUE 2018 - Production biosourcée d'hydrocarbures basée sur une nouvelle photoenzyme - - PHOTOALKANE2018 - ANR-18-CE43-0008 - AAPG2018 - VALID, Caractérisation d'états intermédiaires de protéines fluorescentes en utilisant des lasers à électrons libres X et les spectroscopies UV-visible et infrarouge ultra-rapides - - BioXFEL2015 - ANR-15-CE32-0004 - AAPG2015 - VALID, and Solving The Pathway of LADDERane biosynthesis - STePLADDER - H2020-EU.1.1. - 724362 - INCOMING
- Subjects
Models, Molecular ,Light ,Carboxy-Lyases ,Protein Conformation ,Decarboxylation ,Chlorella ,Reaction intermediate ,Flavin group ,Crystallography, X-Ray ,010402 general chemistry ,Photochemistry ,01 natural sciences ,[PHYS] Physics [physics] ,Electron Transport ,03 medical and health sciences ,Catalytic Domain ,Alkanes ,[SDV.BBM] Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology ,[SDV.BBM]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology ,Amino Acids ,Alkyl ,030304 developmental biology ,chemistry.chemical_classification ,[PHYS]Physics [physics] ,Photons ,0303 health sciences ,Multidisciplinary ,Algal Proteins ,Fatty Acids ,Temperature ,Fatty acid ,Substrate (chemistry) ,Hydrogen Bonding ,Carbon Dioxide ,Chromophore ,Electron transport chain ,0104 chemical sciences ,Bicarbonates ,Amino Acid Substitution ,chemistry ,13. Climate action ,Biocatalysis ,Flavin-Adenine Dinucleotide ,Mutant Proteins ,Oxidation-Reduction - Abstract
Light makes light work of fatty acids Photosynthetic organisms are notable for their ability to capture light energy and use it to power biosynthesis. Some algae have gone a step beyond photosynthesis and can use light to initiate enzymatic photodecarboxylation of fatty acids, producing long-chain hydrocarbons. To understand this transformation, Sorigué et al. brought to bear an array of structural, computational, and spectroscopic techniques and fully characterized the catalytic cycle of the enzyme. These experiments are consistent with a mechanism starting with electron transfer from the fatty acid to a photoexcited oxidized flavin cofactor. Decarboxylation yields an alkyl radical, which is then reduced by back electron transfer and protonation rather than hydrogen atom transfer. The wealth of experimental data explains how algae harness light energy to produce alka(e)nes and provides an appealing model system for understanding enzyme-catalyzed photochemistry more generally. Science , this issue p. eabd5687
- Published
- 2021