Author: "Femto (LCAR)" / Publication Year Range: Last 50 years - Searchworks@Jio Institute Digital Library Search Results

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111 results on '"Femto (LCAR)"'

1. Unexpected optimal measurement protocols in Bell's inequality violation experiments

Author: Alicia Negre, Renaud Mathevet, Benoit Chalopin, Sébastien Massenot, Institut Supérieur de l'Aéronautique et de l'Espace (ISAE-SUPAERO), Laboratoire national des champs magnétiques intenses - Toulouse (LNCMI-T), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Fédération de recherche « Matière et interactions » (FeRMI), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique - CNRS (FRANCE), Institut National des Sciences Appliquées de Toulouse - INSA (FRANCE), Institut Supérieur de l'Aéronautique et de l'Espace - ISAE-SUPAERO (FRANCE), Université Grenoble Alpes - UGA (FRANCE), Université Toulouse III - Paul Sabatier - UT3 (FRANCE), and Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses - LNCMI (Toulouse, France)
Subjects: Quantum entanglement, [SPI.OTHER]Engineering Sciences [physics]/Other, Autre, Incertainty, Genetic algorithm, Bell's inequality, General Physics and Astronomy, Monte-Carlo
Abstract: International audience; Bell's inequality violation experiments are becoming increasingly popular in the practical teaching of undergraduate and master's degree students. Bell's parameter S is obtained from 16 polarization correlation measurements performed on entangled photons pairs. We first report here a detailed analysis of the uncertainty u(S) of Bell's parameter taking into account coincidence count statistics and errors in polarizers' orientation. We show using both computational modeling and experimental measurement that the actual sequence of the polarizer settings has an unexpected and strong influence on the error budget. This result may also be relevant to measurements in other settings in which errors in parameters may have non-random effects in the measurement.
Published: 2023

2. Effect of electrical conduction on the electron emission properties of diamond needles

Author: Julien Mauchain, Mario Borz, Benoit Chalopin, Olivier Torresin, Angela Vella, Ivan Blum, Groupe de physique des matériaux (GPM), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: 010302 applied physics, Physics, [PHYS]Physics [physics], Condensed matter physics, Material properties of diamond, General Physics and Astronomy, Diamond, 02 engineering and technology, Electron, engineering.material, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Fowler nordheim, Field electron emission, Electrical conduction, 0103 physical sciences, engineering, 0210 nano-technology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Single crystal diamond needles are promising structures as point electron sources. However, the low electrical conductivity of diamond limits their application as high brightness electron sources. Here we study experimentally and numerically the field emission behavior of single crystal diamond needles, in order to better explain the link between the low electrical conduction, the non-homogeneous field distribution in the needle, the evolution of the field enhancement factor and the saturation of the Fowler–Nordheim plot. Field emission current and voltage loss were measured as a function of the applied voltage. Numerical modelling was used to solve conduction, emission and Laplace equations taking into account the real geometry of the field emitter and its environment. The combination of experimental and numerical results shows that the conduction behavior and the field enhancement factor depend on the diamond geometry. Moreover, the Fowler–Nordheim plot saturation is shown to be affected by the electrostatic environment which can limit the range of voltage losses that can appear along the diamond needle and hence limit the field emission current. At the same time, the increase of the emission current at high field, which is sometimes argued to be caused by the breakdown of the field emitter, is here presented as a simple consequence of the conduction properties of the field emitter as it was already shown for silicon field emitters.
Published: 2020

3. Capacitive effect in ultrafast laser-induced emission from low conductance diamond nanotips

Author: Julien Mauchain, Angela Vella, Ivan Blum, Benoit Chalopin, Mario Borz, Olivier Torresin, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe de physique des matériaux (GPM), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Physics, [PHYS.PHYS]Physics [physics]/Physics [physics], business.industry, General Physics and Astronomy, Diamond, Conductance, Electron, engineering.material, Laser, 01 natural sciences, Cathode, 010305 fluids & plasmas, law.invention, Field electron emission, law, 0103 physical sciences, Electrode, engineering, Optoelectronics, 010306 general physics, business, Ultrashort pulse, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Single crystal diamond nanotips reveal a new behavior for ultrafast laser-induced electron emission. Under tightly focused femtosecond laser illumination, electron yield shows a saturation with the laser intensity. When the DC bias is sufficient for dark field emission, large optical intensities can switch off the emission occurring between laser pulses during a few hundred μs, because of the low conductance of the diamond tip. We propose a macroscopic model to combine a capacitive effect with the different conduction and emission mechanisms. This study shows that non-metallic photocathodes offer different perspectives from the conventional metallic ones.
Published: 2020

4. Battements de photons uniques dans un interféromètre à base de modulateurs acousto-optiques

Author: Mathevet, Renaud, Chalopin, Benoît, Massenot, Sébastien, Laboratoire national des champs magnétiques intenses - Toulouse (LNCMI-T), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Département d'optique de l'ENST Bretagne, Ecole Nationale Supérieure des Télécommunications de Bretagne, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [PHYS.QPHY]Physics [physics]/Quantum Physics [quant-ph], Physics::Optics, [PHYS.PHYS.PHYS-ED-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Physics Education [physics.ed-ph]
Abstract: International audience; We present in the following a quantum optics experiment appropriate for advanced undergraduate students with former experience in quantum optics. It extends classical single photon setups to the time dependent domain. We demonstrate self-heterodyning of heralded single photons using a Mach-Zender like interferometer where beamsplitters are replaced by two acousto-optic modulators (AOMs). The single pho-ton beat note is recorded over time at the frequency difference between the RF generators driving the AOMs, which makes it observable directly on a human time scale i. e. with periods above a fraction of a second. To compare with our observations, we tailor the standard quantum optics formalism for beam splitters to take into account the frequency shifts associated with the AOMs.
Published: 2020

5. (Electro)chemical synthesis and characterization of new coatings containing - halamines groups giving them regenerative antibacterial properties

Author: Nazi, Nadia, Debiemme-Chouvy, Catherine, Humblot, Vincent, Laboratoire Interfaces et Systèmes Electrochimiques (LISE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Fédération de recherche « Matière et interactions » (FeRMI), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and IMPC-Sorbonne Université
Subjects: [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience
Published: 2018

6. Laser-induced photoemission from tungsten and diamond tips

Author: Benoit Chalopin, Julien Mauchain, Ivan Blum, Mario Borz, Olivier Torresin, A. Vella, Alexander N. Obraztsov, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe de physique des matériaux (GPM), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU), Lomonosov Moscow State University (MSU), This work was supported by the French Agence Nationale de la Recherche (ANR), through the program 'Investissements d’ Avenir' (ANR-10-LabX-09-01, Anr −11-idex-0002-02, anr-10labx-0037-next, Anr-13-bs04-0007-01), LabEx EMC3, ASAP project and the 'Region Normandie' through the program 'Seta' and 'Imust'., Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Materials science, Inverse photoemission spectroscopy, Analytical chemistry, chemistry.chemical_element, Diamond, Electron, Dielectric, Tungsten, engineering.material, Laser, Polarization (waves), 01 natural sciences, law.invention, 010309 optics, Ultrashort laser, chemistry, law, 0103 physical sciences, engineering, Atomic physics, 010306 general physics, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: We present experimental results on laser-induced photoemission from nanotips made of different materials, and we compare photoemission from a metal surface (tungsten) to a dielectric (diamond). Ultrashort laser pulses (15–300 fs) are used to trigger electron emission from nanotips with radii < 100nm under a moderate tip bias. We show how different laser parameters as the repetition rate, the mean energy or the polarization influence the photoemission. We characterize the DC field emission and the photoemission with measurements of the current but also spatial and spectral profile of the electrons.
Published: 2017

7. Ultrafast laser optical pinball

Author: Benoit Chalopin, Arnaud Arbouet, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nano-Optique et Nanomatériaux pour l'optique (CEMES-NeO), Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (CEMES), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: Condensed Matter::Quantum Gases, Free electron model, Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], business.industry, Generalization, Physics::Optics, General Physics and Astronomy, Laser, 01 natural sciences, 010305 fluids & plasmas, law.invention, Physics::Popular Physics, Optics, law, 0103 physical sciences, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], 010306 general physics, business, Ultrashort pulse
Abstract: A generalization of the Kapitza–Dirac effect enables new ways of controlling free electrons with ultrashort light pulses.
Published: 2018

8. Wavelength and shape dependent strong-field photoemission from silver nanotips

Author: Ivan Blum, Sébastien J. Weber, Mina R. Bionta, Béatrice Chatel, Julien Mauchain, Benoit Chalopin, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe de physique des matériaux (GPM), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Quenching, Physics, [PHYS]Physics [physics], Fabrication, business.industry, Laser source, Physics::Optics, General Physics and Astronomy, Strong field, 02 engineering and technology, Optical field, Thermal load, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Wavelength, Optics, 0103 physical sciences, Nano, 010306 general physics, 0210 nano-technology, business, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: We study optical field emission from silver nanotips, showing the combined influence of the illumination wavelength and the exact shape of the nanotip on the strong-field response. This is particularly relevant in the case of FIB milled nano tips, where the nanotip fabrication capabilities could become a new ingredient for the study of strong-field physics. The influence of the thermal load on the nanotip and its effect on the emission is studied as well by switching the repetition rate of the laser source from 1 kHz to 62 MHz, showing a clear transition towards the quenching of the strong-field emission.
Published: 2016

9. Spatio-temporal focusing of an ultrafast pulse through a multiply scattering medium

Author: Dane R. Austin, Ayhan Tajalli, Ian A. Walmsley, Pierre Bondareff, David J. McCabe, Béatrice Chatel, Sylvain Gigan, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Clarendon Laboratory [Oxford], University of Oxford [Oxford], Institut Langevin - Ondes et Images (UMR7587) (IL), Sorbonne Université (SU)-Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Paris (UP)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), and Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Cité (UPC)
Subjects: Femtosecond pulse shaping, Physics, Multidisciplinary, Scattering, business.industry, General Physics and Astronomy, Physics::Optics, General Chemistry, 01 natural sciences, General Biochemistry, Genetics and Molecular Biology, 010309 optics, Speckle pattern, Optics, 0103 physical sciences, Femtosecond, Phase filter, Photonics, 010306 general physics, business, Biological imaging, Ultrashort pulse
Abstract: International audience; Pulses of light propagating through multiply scattering media undergo complex spatial and temporal distortions to form the familiar speckle pattern. There is much current interest in both the fundamental properties of speckles and the challenge of spatially and temporally refocusing behind scattering media. Here we report on the spatially and temporally resolved measurement of a speckle field produced by the propagation of an ultrafast optical pulse through a thick strongly scattering medium. By shaping the temporal profile of the pulse using a spectral phase filter, we demonstrate the spatially localized temporal recompression of the output speckle to the Fourier-limit duration, offering an optical analogue to time-reversal experiments in the acoustic regime. This approach shows that a multiply scattering medium can be put to profit for light manipulation at the femtosecond scale, and has a diverse range of potential applications that includes quantum control, biological imaging and photonics.
Published: 2016

10. Space-time coupling of shaped ultrafast ultraviolet pulses from an acousto-optic programmable dispersive filter

Author: Dane R. Austin, David J. McCabe, Ayhan Tajalli, Sébastien J. Weber, Ian A. Walmsley, Béatrice Chatel, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Clarendon Laboratory [Oxford], University of Oxford [Oxford], Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Coupling, Femtosecond pulse shaping, Materials science, business.industry, Phase (waves), FOS: Physical sciences, Statistical and Nonlinear Physics, 01 natural sciences, Pulse shaping, Atomic and Molecular Physics, and Optics, law.invention, 010309 optics, Interferometry, Optics, Amplitude, Acousto-optic programmable dispersive filter, law, 0103 physical sciences, 010306 general physics, business, Ultrashort pulse, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Physics - Optics, Optics (physics.optics)
Abstract: A comprehensive experimental analysis of spatio-temporal coupling effects inherent to the acousto-optic programmable dispersive filter (AOPDF) is presented. Phase and amplitude measurements of the AOPDF transfer function are performed using spatially and spectrally resolved interferometry. Spatio-temporal and spatio-spectral coupling effects are presented for a range of shaped pulses that are commonly used in quantum control experiments. These effects are shown to be attributable to a single mechanism: a group-delay--dependent displacement of the shaped pulse. The physical mechanism is explained and excellent quantitative agreement between the measured and calculated coupling speed is obtained. The implications for quantum control experiments are discussed., Comment: 8 pages, 6 figures; accepted for publication within JOSA B
Published: 2016

11. Strong-field effects in the photoemission spectrum of the C60 fullerene

Author: Peter Klüpfel, Christoph Meier, Eric Suraud, Cong-Zhang Gao, Paul-Gerhard Reinhard, Phuong Mai Dinh, Systèmes de Fermions Finis - Agrégats (LPT), Laboratoire de Physique Théorique (LPT), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Théorie (LCAR), Institut für Theoretische Physik, Friedrich-Alexander Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées
Subjects: Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-ATOM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic Physics [physics.atom-ph], Photoemission spectroscopy, Jellium, FOS: Physical sciences, 02 engineering and technology, Electron, Photoelectric effect, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Spectral line, 3. Good health, Field electron emission, Excited state, 0103 physical sciences, Density functional theory, Physics - Atomic and Molecular Clusters, Atomic physics, 010306 general physics, 0210 nano-technology, Atomic and Molecular Clusters (physics.atm-clus), ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Considering C$_{60}$ as a model system for describing field emission from the extremity of a carbon nanotip, we explore electron emission from this fullerene excited by an intense, near-infrared, few-cycle laser pulse ($10^{13}$-$10^{14}~{\rm W/cm}^2$, 912 nm, 8-cycle). To this end, we use time-dependent density functional theory augmented by a self-interaction correction. The ionic background of C$_{60}$ is described by a soft jellium model. Particular attention is paid to the high energy electrons. Comparing the spectra at different emission angles, we find that, as a major result of this study, the photoelectrons are strongly peaked along the laser polarization axis forming a highly collimated electron beam in the forward direction, especially for the high energy electrons. Moreover, the high-energy plateau cut-off found in the simulations agrees well with estimates from the classical three-step model. We also investigate the build-up of the high-energy part of a photoelectron spectrum by a time-resolved analysis. In particular, the modulation on the plateau can be interpreted as contributions from intracycle and intercycle interferences., Comment: 9 pages, 5 figures, accepted in Physical Review A
Published: 2016

12. Toward Femtochemistry with Circular Polarized Pulses

Author: Stéphane Petit, Dominique Descamps, Laurent Nahon, Thierry Ruchon, A. Ferré, François Légaré, Antoine Comby, Gustavo García, Valérie Blanchet, Yann Mairesse, Bernard Pons, Samuel Beaulieu, Romain Géneaux, Baptiste Fabre, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Advanced Laser Light Source-INRS-EMT, Énergie Matériaux Télécommunications - INRS (EMT-INRS), Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM)-Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre de Recherche des Cordeliers (CRC), Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-École pratique des hautes études (EPHE), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-École Pratique des Hautes Études (EPHE), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal (UQAM)-Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal (UQAM), Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-École pratique des hautes études (EPHE)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Subjects: Physics, [PHYS]Physics [physics], Extreme ultraviolet, High harmonic generation, Observable, Atomic physics, Polarization (waves), Femtochemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Femtochemistry induced by circularly polarization light coupled to velocity map imaging of photoelectron gives an access to new and sensitive observables that have to be compared to the standard ones.
Published: 2016

13. Using high harmonic radiation to reveal the ultrafast dynamics of radiosensitiser molecules

Author: Valérie Blanchet, Dominique Descamps, Stéphane Petit, Yann Mairesse, Raluca Cireasa, Pierre Çarçabal, Interactions Ions-Matière (LCAR) (I²M), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Femto (LCAR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Valence (chemistry), Chemistry, [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Ion, Extreme ultraviolet, Radiation damage, High harmonic generation, Molecule, Physical and Theoretical Chemistry, Atomic physics, Rydberg state, 0210 nano-technology, Ultrashort pulse
Abstract: International audience; 5-Fluorouracil (5FU) is a radiosensitiser molecule routinely used in combined chemo-and radio-therapies to enhance and localize cancer treatments. We have employed ultra-short XUV pulses produced by high harmonic generation (HHG) as a pump pulse to study the dynamics underlying the photo-stability and the radiation damage of this molecule. This work shows that it is possible to resolve individual dynamics even when using unselected HH. By comparing the results with those obtained in the multiphoton absorption at 400 nm, we were able to identify the frequencies of the HH comb relevant to the recorded dynamics: HH5 and HH3. The latter excites a high-lying Rydberg state interacting with a valence state and its dynamics is revealed by a 30 fs decay signal in the parent ion transient. Our results suggest that the same photoprotection mechanisms as those conferring photostability to the neutral nucleobases and to the DNA appear to be activated: HH5 excites the molecule to a state around 10.5 eV that undergoes an ultrafast relaxation on a timescale of 30 fs due to nonadiabatic interactions. This is followed sequentially by a 2.3 ps internal conversion as revealed by the dynamics observed for another fragment ion. These dynamics are extracted from the fragment ion signals. Proton or hydrogen transfer processes are required for the formation of three fragments and we speculate that the time scale of one of the processes is revealed by a H+ transient signal.
Published: 2016

14. Controllable blazed grating for electrons using Kapitza-Dirac diffraction with multiple-harmonic standing waves

Author: Benoit Chalopin, Pierre Vidil, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Condensed Matter::Quantum Gases, Diffraction, Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], business.industry, Physics::Optics, Bragg's law, 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, 010305 fluids & plasmas, law.invention, Standing wave, Wavelength, Ultrasonic grating, Optics, law, 0103 physical sciences, Blazed grating, Harmonic, 010306 general physics, business, Diffraction grating, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: We demonstrate the possibility to produce a blazed grating for electron waves using Kapitza-Dirac diffraction on a standing wave created by several harmonics of a fundamental wavelength. We show that an optimized multicolor standing wave can lead to strongly asymmetric diffraction patterns. Using a bichromatic standing wave, we predict a diffraction probability larger than 50% in a specific order. This order can be chosen with the spatial relative phase between the fundamental and second harmonic. Since the Kapitza-Dirac diffraction grating is experimentally more feasible than Bragg diffraction, this could be an interesting alternative to be used in electron interferometry.
Published: 2015

15. First results on laser-induced field emission from a CNT-based nanotip

Author: Aurélien Masseboeuf, Benoit Chalopin, Mina R. Bionta, Béatrice Chatel, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (CEMES), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: inorganic chemicals, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], Materials science, business.industry, health care facilities, manpower, and services, education, chemistry.chemical_element, Nanotechnology, Carbon nanotube, Electron, Tungsten, Polarization (waves), Laser, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Electronic, Optical and Magnetic Materials, law.invention, Field electron emission, chemistry, law, Femtosecond, Optoelectronics, business, Instrumentation, Ultrashort pulse, health care economics and organizations
Abstract: We present the first demonstration of ultrafast laser-induced field emission and measurement of the energy distribution of electrons from a nanotip based on a carbon nanotube (CNT). Our experimental setup extends the studies performed on conventional tungsten or gold tips by using this new innovative tip. The carbon tip consists of concentric carbon layers in the shape of a cone, and has been previously studied as a very good candidate for cold field emission. The first laser-induced field emission from a CNT-based nanotip has been observed and we measured the energy spectrum as well as the polarization dependance of the emission. We also characterize the damage threshold of the tip, when illuminated by a high repetition rate femtosecond laser. These first results are encouraging further studies of electron emission from CNT-based carbon nanotips.
Published: 2015

16. Combined high-harmonic interferometries for vectorial spectroscopy

Author: Frédéric Burgy, Stéphane Petit, A. Ferré, Thierry Ruchon, Dominique Descamps, A. Camper, Valérie Blanchet, Yann Mairesse, Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Attophysique (ATTO), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'Economie et de Sociologie Rurales Appliquées à l'Agriculture et aux Espaces Ruraux (CESAER), Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-AgroSup Dijon - Institut National Supérieur des Sciences Agronomiques, de l'Alimentation et de l'Environnement, Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and AgroSup Dijon - Institut National Supérieur des Sciences Agronomiques, de l'Alimentation et de l'Environnement-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)
Subjects: Physics, [PHYS.PHYS]Physics [physics]/Physics [physics], business.industry, Physics::Optics, Grating, Laser, Polarization (waves), Atomic and Molecular Physics, and Optics, law.invention, Interferometry, Amplitude, Optics, law, Extreme ultraviolet, Harmonics, business, Diffraction grating
Abstract: International audience; We present a new method to characterize transverse vectorial light produced by high-harmonic generation (HHG). The incoherent sum of the two components of the electric field is measured using a bi-dimensional transient grating while one of the components is simultaneously characterized using two-source interferometry. The combination of these two interferometric setups enables the amplitude and phase measurement of the two vectorial components of the extreme ultraviolet radiation. We demonstrate the potential of this technique in the case of HHG in aligned nitrogen, revealing the vectorial properties of harmonics 9–17 of a Ti:sapphire laser.
Published: 2015

17. Vibrational cooling of cold molecules with optimised shaped pulses

Author: Daniel Comparat, Xiaolin Li, Sébastien J. Weber, Maria Allegrini, Béatrice Chatel, M. Pichler, Dimitris Sofikitis, Pierre Pillet, Ridha Horchani, Andrea Fioretti, Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), CNISM, Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Subjects: education.field_of_study, Chemistry, Population, Biophysics, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 01 natural sciences, Pulse shaping, Hot band, Optical pumping, Dark state, Caesium, 0103 physical sciences, Broadband, Molecule, Physics::Chemical Physics, Physical and Theoretical Chemistry, Atomic physics, 010306 general physics, 0210 nano-technology, education, Molecular Biology
Abstract: International audience; A review of our recent experiments on broadband vibrational cooling of cold cesium molecules and of the related theory is presented. Our method is based on repetitive optical pumping cycles driven by laser light which is broad enough to excite all populated vibrational levels. Originally, the accumulation of molecular population in a particular, pre-selected vibrational level was achieved by removing from the broadband light all frequencies that could excite that vibrational level and thus making it a 'dark state' of the system. Here, we focus onto an additional, more sophisticated shaping method, which consists of selecting only specific frequency components that excite molecules into vibrational levels that favourably decay into the pre-selected level. The population transfer to any desired state can thus be optimised, i.e. the total population transfer to the desired vibrational level is maximised while the number of absorption-emission cycles required for the vibrational cooling is minimised. Finally, we apply this optimised technique to some more complex and still experimentally open cases: the pumping into the ground state for the case of Cs2 homonuclear molecules, the rotational pumping into a pre-selected ro-vibrational level and the NaCs as an example for heteronuclear molecules.
Published: 2010

18. Cold cesium molecules: from formation to cooling

Author: Pierre Pillet, M. Pichler, Ridha Horchani, Maria Allegrini, Xiaojian Li, Daniel Comparat, Béatrice Chatel, Sébastien J. Weber, Dimitris Sofikitis, Andrea Fioretti, Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Materials science, 010304 chemical physics, Overtone band, Laser, 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, law.invention, Optical pumping, law, 0103 physical sciences, Vibrational energy relaxation, Molecule, Physics::Atomic Physics, Singlet state, Physics::Chemical Physics, Atomic physics, 010306 general physics, Ground state, Spectroscopy
Abstract: International audience; Recent experiments on formation of translationally cold ground state molecules, their subsequent broadband vibrational cooling and study of rotations are presented together with the related modeling. We produce cold molecules by photoassociating pairs of cold cesium atoms that can decay into ground state molecules in different vibrational levels. Then we laser cool the vibrational degree of freedom by selecting a single target vibrational level. Our method is based on repeated optical pumping by laser light with a spectrum broad enough to excite all populated vibrational levels but limited in its frequency bandwidth with a spatial light modulator. In such a way we are able to eliminate transitions from the selected level, in which molecules accumulate. Results for vibrational cooling into the v = 0, v = 1, v = 2 and v = 7 level of the singlet X 1Σ g ground electronic state are presented. Depletion spectroscopy is performed to study the rotational distribution of the created molecules. In the theoretical modeling of the process we are able to reproduce our results and investigate the prospects for a 'complete' cooling of molecules, including also their rotational degree of freedom
Published: 2009

19. Probing molecular chirality on a sub-femtosecond timescale

Author: A. F. Alharbi, M. C. H. Wong, A. E. Boguslavskiy, Dominique Descamps, Stéphane Petit, J. Suarez, A. Ferré, Bruno E. Schmidt, Serguei Patchkovskii, François Légaré, Nicolas Thiré, Bernard Pons, Yann Mairesse, Olga Smirnova, Valérie Blanchet, H. Ruf, Raluca Cireasa, V. R. Bhardwaj, J. Higuet, Baptiste Fabre, Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), National Research Council of Canada (NRC), University of Ottawa [Ottawa], Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Advanced Laser Light Source-INRS-EMT, Énergie Matériaux Télécommunications - INRS (EMT-INRS), Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM)-Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM), Femto (LCAR), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Departamento de Química, C-9, Universidad Autónoma de Madrid, Universidad Autonoma de Madrid (UAM), King Abdulaziz City for Science and Technology (KACST), King Abdulaziz City for Science and Technology, Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Universidad Autónoma de Madrid (UAM)
Subjects: Physics, [PHYS]Physics [physics], chemical physics, Enantioselective synthesis, ultrafast photonics, General Physics and Astronomy, Nanotechnology, Spectral line, Orders of magnitude (time), Chemical physics, Femtosecond, Molecule, High harmonic generation, high-harmonic generation, Enantiomer, Chirality (chemistry)
Abstract: Molecules that are mirror images of each other usually behave identically, unless they are interacting with other chiral objects. High-harmonic generation can provide access to the dynamics of chiral interactions on ultrafast timescales. Chiral molecules that are non-superimposable mirror images of each other, known as enantiomers, have identical chemical and physical properties unless they interact with another chiral entity, such as chiral light. Chiroptical1 effects arising from such interactions are used to detect enantiomers in mixtures and to induce enantioselective synthesis and catalysis. Chiroptical effects often arise from the interplay between light-induced electric- and magnetic-dipole transitions in a molecule and evolve on ultrafast electronic timescales. Here we use high-harmonic generation2,3 from a randomly oriented gas of molecules subjected to an intense laser field, to probe chiral interactions on these sub-femtosecond timescales. We show that a slight disparity in the laser-driven electron dynamics in the two enantiomers is recorded and amplified by several orders of magnitude in the harmonic spectra. Our work shows that chiroptical detection can go beyond detecting chiral structure4,5,6,7 to resolving and controlling chiral dynamics on electronic timescales.
Published: 2015

20. Ultrafast laser-induced field emission from a single carbon nanotube based nanotip

Author: Mina R. Bionta, Aurélien Masseboeuf, Benoit Chalopin, Julien Mauchain, Mathieu Delmas, Florent Houdellier, Béatrice Chatel, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (CEMES), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Materials science, business.industry, Physics::Optics, chemistry.chemical_element, Carbon nanotube, Laser, law.invention, Optical properties of carbon nanotubes, Carbon nanotube quantum dot, Field electron emission, Potential applications of carbon nanotubes, chemistry, law, Optoelectronics, Physics::Atomic Physics, Atomic physics, business, Ultrashort pulse, Carbon
Abstract: International audience; Laser-induced electron emission from sharp tips has been observed when exploring various strong-field phenomena including multiphoton ionization (MPI) [1–3], above threshold photoionization (ATP) [4,6], and optical field emission [5]. The large optical field enhancement due to the sharp tip geometry greatly reduces the laser intensities needed to reach these strong regimes and therefore alleviates the need for high-power, low-repetition rate lasers. An additional DC field applied to the tip can be adjusted to modify the electron emission and in combination with differing laser parameters, different regimes of photoemission are attained. Investigations of the thermal response of the illumination are also studied for a variety of parameters.
Published: 2015

21. Femtosecond time-resolved Electronic Relaxation Dynamics in Tetrathiafulvalene

Author: Paul M. Mayer, Laurent Polizzi, Valérie Blanchet, David Staedter, Nicolas Thiré, Yann Mairesse, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Advanced Laser Light Source-INRS-EMT, Énergie Matériaux Télécommunications - INRS (EMT-INRS), Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM)-Institut National de la Recherche Scientifique [Québec] (INRS)-Université du Québec à Montréal = University of Québec in Montréal (UQAM), Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Chemistry Department, University of Ottawa, University of Ottawa [Ottawa], Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Absorption spectroscopy, Chemistry, Physics::Optics, General Physics and Astronomy, Internal conversion (chemistry), Femtochemistry, 3. Good health, Photoexcitation, chemistry.chemical_compound, Femtosecond, time resolved photoelectron imaging, Physics::Atomic and Molecular Clusters, Vibrational energy relaxation, Tetrathiafulvalene, Relaxation (physics), [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Physical and Theoretical Chemistry, Atomic physics, 07.77.Gx, 31.10.+z, 31.70.Hq, 33.00.00, 82.53.-k
Abstract: International audience; In the present paper the ultrafast electronic relaxation of tetrathiafulvalene (TTF) initiated around 4 eV is studied for the first time by femtosecond time-resolved velocity-map imaging. The goal is to enlighten the broad double structure observed in the absorption spectrum at such energy. By monitoring the transients of the parent cation and its fragments and by varying both the pump and probe wavelengths, two internal conversions are detected with typical time constants of 260 fs and of 600 fs as well as intramolecular vibrational relaxation. Photoelectron images strengthen the analysis of the relaxation process. In addition the formation of the dimer of TTF has been revealed.
Published: 2015

22. Spatiotemporal properties of nanoshell plasmonic response for strong-field experiments

Author: C. Girard, Sébastien J. Weber, G. Colas des Francs, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives ( CEA ), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agregats Reactivite ( LCAR ), Université Paul Sabatier - Toulouse 3 ( UPS ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ) -Université Paul Sabatier - Toulouse 3 ( UPS ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne ( LICB ), Université de Bourgogne ( UB ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales ( CEMES ), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse ( INSA Toulouse ), Institut National des Sciences Appliquées ( INSA ) -Institut National des Sciences Appliquées ( INSA ) -Université Paul Sabatier - Toulouse 3 ( UPS ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (ICB), Université de Bourgogne (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (CEMES), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (LICB), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: Free electron model, Physics, [PHYS]Physics [physics], [ PHYS ] Physics [physics], Field (physics), number(s): 7867Bf, Physics::Optics, 02 engineering and technology, Electron, 4225Ja, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 01 natural sciences, Molecular physics, Nanoshell, Electronic, Optical and Magnetic Materials, 7867Pt, Electric field, 0103 physical sciences, Femtosecond, 010306 general physics, 0210 nano-technology, Local field, Plasmon, 7960Jv
Abstract: International audience; Field enhancement behavior of a SiO 2 /Au nanoshell is studied in the framework of strong-field physics. Localized plasmonic fields induce local electric field enhancement with the potential to lead to the strong-field regime without the use of costly amplified lasers. In this framework, electrons are tunnel ionized from the nanoshell and accelerated by the local field being spatially inhomogeneous in terms of spectral and polarization properties. These processes are happening within a single laser shot, and thermal effects are therefore neglected. We show that the localized response to ultrashort femtosecond pulses can be investigated by extending Mie theory to multilayer spherical particles. Nanoshell plasmonic resonances can be easily tuned depending on the volume ratio between core and whole particle. Optimum geometric parameters of the nanoshell are selected for use with ultrashort pulses centered at 800 nm where most femtosecond oscillators operate. It is shown that phase and amplitude reshaping of the incident pulse by the plasmonic resonance can be partially corrected using active shaping leading to ultrashort response of the medium. Finally, free electron classical trajectories are calculated to highlight the inhomogeneous nature of the local enhancement in a strong-field picture.
Published: 2015

23. A table-top ultrashort light source in the extreme ultraviolet for circular dichroism experiments

Author: L. Merceron, Romain Géneaux, Valérie Blanchet, Dominique Descamps, Stéphane Petit, Eric Mével, Yann Mairesse, Gustavo A. Garcia, Frédéric Burgy, David Staedter, Laurent Nahon, Antoine Comby, C. Handschin, Thierry Ruchon, A. Ferré, Mathieu Dumergue, Sébastien J. Weber, Baptiste Fabre, Bernard Pons, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Attophysique (ATTO), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Biomolécules Excitées (DICO), Femto (LCAR), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Dynamique et Interactions en phase Condensée (DICO), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC)
Subjects: Physics, [PHYS]Physics [physics], Circular dichroism, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], business.industry, Attosecond, Physics::Optics, Photoionization, Laser, 7. Clean energy, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Electronic, Optical and Magnetic Materials, law.invention, Pulse (physics), Optics, law, Extreme ultraviolet, Femtosecond, High harmonic generation, business, ultrashort, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience; Circular dichroism in the extreme ultraviolet range is broadly used as a sensitive structural probe of matter, from the molecular photoionization of chiral species1, 2, 3 to the magnetic properties of solids4. Extending such techniques to the dynamical regime has been a long-standing quest of solid-state physics and physical chemistry, and was only achieved very recently5 thanks to the development of femtosecond circular extreme ultraviolet sources. Only a few large facilities, such as femtosliced synchrotrons6, 7 or free-electron lasers8, are currently able to produce such pulses. Here, we propose a new compact and accessible alternative solution: resonant high-order harmonic generation of an elliptical laser pulse. We show that this process, based on a simple optical set-up, delivers bright, coherent, ultrashort, quasi-circular pulses in the extreme ultraviolet. We use this source to measure photoelectron circular dichroism on chiral molecules, opening the route to table-top time-resolved femtosecond and attosecond chiroptical experiments.
Published: 2015

24. Multi-channel electronic and vibrational dynamics in polyatomic resonant high-order harmonic generation

Author: Hadas Soifer, Andrey E. Boguslavskiy, Nirit Dudovich, Dominique Descamps, Barry D. Bruner, Jochen Mikosch, Baptiste Fabre, S. Petit, A. Camper, Yann Mairesse, Frédéric Burgy, Valérie Blanchet, Nikita Fedorov, Thierry Ruchon, Albert Stolow, Michal Dagan, Serguei Patchkovskii, Jérôme Gaudin, G. Geoffroy, A. Ferré, David Staedter, Iain Wilkinson, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), National Research Council of Canada (NRC), Department of Physics of Complex System, Weizmann Institute of Science [Rehovot, Israël], Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI), Attophysique (ATTO), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Department of Chemistry, University of Ottawa, 10 Marie Curie, Ottawa, Ontario, Canada KIN 6N5, University of Ottawa [Ottawa], ANR-14-CE32-0014,MISFITS,Imagerie Moléculaire par effet tunnel et recollision en champ fort(2014), European Project: 228334,EC:FP7:INFRA,FP7-INFRASTRUCTURES-2008-1,LASERLAB-EUROPE(2009), European Project: 242334,EC:FP7:SPA,FP7-SPACE-2009-1,MIDAS(2010), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Shape resonance, Atomic Physics (physics.atom-ph), Attosecond, ultraviolet spectroscopy, FOS: Physical sciences, General Physics and Astronomy, Bioinformatics, General Biochemistry, Genetics and Molecular Biology, Article, Physics - Atomic Physics, Physics - Chemical Physics, Ionization, ionization, Physics::Atomic and Molecular Clusters, High harmonic generation, Physics::Atomic Physics, Physics::Chemical Physics, Spectroscopy, Chemical Physics (physics.chem-ph), Physics, polarization, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], Multidisciplinary, Polyatomic ion, Resonance, General Chemistry, Molecular vibration, vibration, Atomic physics
Abstract: High-order harmonic generation in polyatomic molecules generally involves multiple channels of ionization. Their relative contribution can be strongly influenced by the presence of resonances, whose assignment remains a major challenge for high-harmonic spectroscopy. Here we present a multi-modal approach for the investigation of unaligned polyatomic molecules, using SF6 as an example. We combine methods from extreme-ultraviolet spectroscopy, above-threshold ionization and attosecond metrology. Fragment-resolved above-threshold ionization measurements reveal that strong-field ionization opens at least three channels. A shape resonance in one of them is found to dominate the signal in the 20–26 eV range. This resonance induces a phase jump in the harmonic emission, a switch in the polarization state and different dynamical responses to molecular vibrations. This study demonstrates a method for extending high-harmonic spectroscopy to polyatomic molecules, where complex attosecond dynamics are expected., Strong-field ionization in molecules is more complex than in atoms with multiple channel dynamics and a coherent superposition of electronic states. Here, Ferré et al. develop multi-modal spectroscopy to measure those dynamics and reveal a resonant to non-resonant high-harmonic generation transition.
Published: 2015

25. Transverse Electromagnetic Mode Conversion for High-Harmonic Self-Probing Spectroscopy

Author: Antoine Camper, Amélie Ferré, Nan Lin, Emmanouil Skantzakis, David Staedter, Elizabeth English, Bastian Manschwetus, Frédéric Burgy, Stéphane Petit, Dominique Descamps, Thierry Auguste, Olivier Gobert, Bertrand Carré, Pascal Salières, Yann Mairesse, Thierry Ruchon, Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Attophysique (ATTO), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire Interactions, Dynamiques et Lasers (ex SPAM) (LIDyl), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Serveurs Laser (SLIC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Heterodyne, lcsh:Applied optics. Photonics, attosecond, Phase (waves), 7. Clean energy, 01 natural sciences, law.invention, 010309 optics, Optics, law, Ionization, 0103 physical sciences, Radiology, Nuclear Medicine and imaging, 010306 general physics, Instrumentation, Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], diffractive optical element, business.industry, lcsh:TA1501-1820, Laser, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Lens (optics), Interferometry, Extreme ultraviolet, XUV, two-source interferometry, HHG, business, Fresnel diffraction
Abstract: We report on high-order harmonic (HHG) two-source interferometry (TSI) in molecular gases. We used a 0-$\pi$ phase plate to create two bright spots at the focus of a lens by converting a Gaussian laser beam into a TEM please define $_{01}$ Transverse Electromagnetic Mode. The two bright foci produce two synchronized HHG sources. One of them is used to probe on-going dynamics in the generating medium, while the other serves to heterodyne the signal. The interference of the emissions in the far–field gives access to the phase difference between the two sources. In self–probing HHG phase spectroscopy, one of the two sources is used as a reference while the other one probes some on goin dynamics in the generating medium. We first compute overlap integrals to investigate the mode conversion efficiency. We then establish a clear relation between the laser phase-front curvature and the far-field overlap of the two HHG beams. Both Fresnel diffraction calculations and an experimental lens position scan are used to reveal variations of the phase front inclination in each source. We show that this arrangement offers $\frac{\lambda_{XUV}}{100}$ precision, enabling extremely sensitive phase measurements. Finally, we use this compact setup for TSI and measure phase variations across the molecular alignment revival of nitrogen and in vibrating sulfur hexafluoride. In both gases, the phase variations change sign around the ionization threshold of the investigated molecule.
Published: 2015

26. Factorization of numbers with physical systems

Author: Wolfgang Merkel, Wolfgang P. Schleich, I. Sh. Averbukh, Bertrand Girard, Gerhard G. Paulus, Abteilung Quantenphysik, Universität Ulm - Ulm University [Ulm, Allemagne], Department of Chemical Physics, Weizmann Institute of Science [Rehovot, Israël], Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Department of Physics, Texas A&M University [College Station], Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Subjects: Physics, Quantum optics, [PHYS.PHYS.PHYS-ATOM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic Physics [physics.atom-ph], Physical system, Physics::Optics, General Physics and Astronomy, 01 natural sciences, 010305 fluids & plasmas, symbols.namesake, Factorization, Integer, Quantum mechanics, Gauss sum, 0103 physical sciences, Quantum system, symbols, Quantum information, 010306 general physics, Quantum
Abstract: International audience; The periodicity properties of Gauss sums allow us to factor integer numbers. We show that the excitation probability amplitudes of appropriate quantum systems interacting with specific laser fields are determined by Gauss sums. The resulting probabilities are experimentally accessible by measuring the fluorescence from this level. In particular, we discuss a two-photon transition in a ladder system driven by a chirped laser pulse. In addition, we consider two realizations of laser driven one-photon transitions. For each quantum system we demonstrate the power of this factorization scheme using numerical examples.
Published: 2006

27. Photodissociation of Pyrene Cations: Structure and Energetics from C16H10+ to C14+ and Almost Everything in Between

Author: Brandi West, Hassan Sabbah, Valérie Blanchet, Francesca Useli-Bacchitta, Andras Bodi, Christine Joblin, Paul M. Mayer, Chemistry Department, University of Ottawa [Ottawa], Institut de recherche en astrophysique et planétologie (IRAP), Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP), Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Paul Scherrer Institut (PSI), Paul Scherrer Institute (PSI), Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Subjects: Photodissociation, Analytical chemistry, Mass spectrometry, 7. Clean energy, Dissociation (chemistry), Ion, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, chemistry.chemical_compound, Radical ion, chemistry, Physical chemistry, Pyrene, Density functional theory, Ion trap, Physical and Theoretical Chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: The unimolecular dissociation of the pyrene radical cation, C16H10(+•), has been explored using a combination of computational techniques and experimental approaches, such as multiple photon absorption in the cold ion trap Piege a Ions pour la Recherche et l'Etude de Nouvelles Especes Astrochimiques (PIRENEA) and imaging photoelectron photoion coincidence spectrometry (iPEPICO). In total, 22 reactions, involving the fragmentation cascade (H, C2H2, and C4H2 loss) from the pyrene radical cation down to the C14(+•) fragment ion, have been studied using PIRENEA. Branching ratios have been measured for reactions from C16H10(+•), C16H8(+•), and C16H5(+). Density functional theory calculations of the fragmentation pathways observed experimentally and postulated theoretically lead to 17 unique structures. One important prediction is the opening of the pyrene ring system starting from the C16H4(+•) radical. In the iPEPICO experiments, only two reactions could be studied, namely, R1 C16H10(+•) → C16H9(+) + H (m/z = 201) and R2 C16H9(+) → C16H8(+•) + H (m/z = 200). The activation energies for these reactions were determined to be 5.4 ± 1.2 and 3.3 ± 1.1 eV, respectively.
Published: 2014

28. Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x-ray/optical pulses

Author: William E. White, Christoph Bostedt, Mina R. Bionta, Nick Hartmann, Sebastian Schorb, M. Chollet, James M. Glownia, Daniel J. Kane, Jacek Krzywinski, Henrik T. Lemke, James P. Cryan, Marc Messerschmidt, Alan Fry, Diling Zhu, Ryan Coffee, D. J. Nicholson, David Fritz, Kevin Baker, Doug French, M. Weaver, Yuantao Ding, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), SLAC National Accelerator Laboratory (SLAC), Stanford University, Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées
Subjects: Physics, business.industry, Particle accelerator, 02 engineering and technology, 021001 nanoscience & nanotechnology, Laser, 01 natural sciences, Signal, Synchronization, Linear particle accelerator, law.invention, Optical pumping, Optics, law, 0103 physical sciences, Femtosecond, 010306 general physics, 0210 nano-technology, business, Instrumentation, Jitter
Abstract: International audience; The advent of few femtosecond x-ray light sources brings promise of x-ray/optical pump-probe experiments that can measure chemical and structural changes in the 10-100 fs time regime. Widely distributed timing systems used at x-ray Free-Electron Laser facilities are typically limited to above 50 fs fwhm jitter in active x-ray/optical synchronization. The approach of single-shot timing measurements is used to sort results in the event processing stage. This has seen wide use to accommodate the insufficient precision of active stabilization schemes. In this article, we review the current technique for "measure-and-sort" at the Linac Coherent Light Source at the SLAC National Accelerator Laboratory. The relative arrival time between an x-ray pulse and an optical pulse is measured near the experimental interaction region as a spectrally encoded cross-correlation signal. The cross-correlation provides a time-stamp for filter-and-sort algorithms used for real-time sorting. Sub-10 fs rms resolution is common in this technique, placing timing precision at the same scale as the duration of the shortest achievable x-ray pulses.
Published: 2014

29. Sub-femtosecond precision measurement of relative X-ray arrival time for free-electron lasers

Author: Jean-Charles Castagna, Andreas Galler, John D. Bozek, Sebastian Carron, Nik Hartmann, Daniel J. Kane, Sebastian Schorb, William E. White, Mina R. Bionta, Thomas Feurer, M. Swiggers, Wolfram Helml, Serguei L. Molodtsov, Kevin Ferguson, Allan Fry, Jan Grünert, Ryan Coffee, Christoph P. Hauri, James M. Glownia, Christoph Bostedt, Institute of Applied Physics [Bern] (IAP), University of Bern, SLAC National Accelerator Laboratory (SLAC), Stanford University, European XFEL GmbH, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Paul Scherrer Institute (PSI), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Physics, Free electron model, [PHYS]Physics [physics], business.industry, X-ray, 02 engineering and technology, 021001 nanoscience & nanotechnology, Laser, 01 natural sciences, Arrival time, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Electronic, Optical and Magnetic Materials, law.invention, Optics, law, Temporal resolution, 0103 physical sciences, Femtosecond, 010306 general physics, 0210 nano-technology, business, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Today's brightest coherent X-ray sources, X-ray free-electron lasers, produce ultrafast X-ray pulses for which full-width at half-maximum durations as short as 3 fs have been measured(1). There has been a marked increase in the popularity of such short pulses now that optical timing techniques have begun to report an X-ray/optical delay below similar to 10 fs r.m.s. errors. As a result, sub-10 fs optical pulses have been implemented at the Linac Coherent Light Source (LCLS) X-ray beamlines, thus warranting a push to reduce the error in X-ray/optical delay measurements to the ifs level. Here, we report a unique two-dimensional spectrogram measurement of the relative X-ray/optical delay. This easily scalable relative delay measurement already surpasses previous techniques by an order of magnitude with its sub-1 fs temporal resolution and opens up the prospect of time-resolved X-ray measurements to the attosecond community.
Published: 2014

30. Dynamics of hydrogen and methyl radical loss from ionized dihydro-polycyclic aromatic hydrocarbons: a tandem mass spectrometry and imaging photoelectron-photoion coincidence (iPEPICO) study of dihydronaphthalene and dihydrophenanthrene

Author: Paul M. Mayer, Christine Joblin, Andras Bodi, Brandi West, Bálint Sztáray, Valérie Blanchet, Chemistry Department, University of Ottawa [Ottawa], Institut de recherche en astrophysique et planétologie (IRAP), Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP), Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Paul Scherrer Institut (PSI), Paul Scherrer Institute (PSI), Chemistry Department, University of the Pacific, University of the Pacific [Stockton], University of the Pacific-University of the Pacific, Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Hydrogen, Collision-induced dissociation, chemistry.chemical_element, Methyl radical, Photochemistry, Tandem mass spectrometry, Dissociation (chemistry), Ion, chemistry.chemical_compound, chemistry, Mass spectrum, Physical and Theoretical Chemistry, Isomerization, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Ionized 1,2-dihydronaphthalene (C10H10(+)) and 9,10-dihydrophenanthrene (C14H12(+)) are homologous dihydrogenated polycyclic aromatic hydrocarbons containing adjacent sp(3) carbon sites. Tandem mass spectrometry involving kiloelectronvolt collision induced dissociation was employed to aid in the structural characterization of the products of the main dissociation channels, loss of H (and subsequent H and H2 losses in dihydronaphthalene) and CH3. Evident from both the CID mass spectra and the imaging photoelectron-photoion coincidence (iPEPICO) breakdown curves is the fact that there are two competitive routes to the loss of H. For 1,2-dihydronaphthalene these give activation energies of 2.22 ± 0.10 and 2.44 ± 0.05 eV, whereas only 2.37 ± 0.12 eV was obtained for 9,10-dihydrophenanthrene. The two parallel H-loss chaneels are believed to be the result of isomerization taking place to the methylindene ion and the 9-methylfluorene ion for 1,2-dihydronaphthalene and 9,10-dihydrophenanthren, respectively. Each newly formed isomer dissociates by H loss (one of the two competing H-loss reactions) and, of course, methyl loss. Methyl radical loss has similar kinetics for the two systems, E0 = 2.57 ± 0.12 eV, Δ(‡)S = 18 ± 11 J K(-1) mol(-1) for ionized dihydronaphthalene and E0 = 2.38 ± 0.15 eV, Δ(‡)S = -3 ± 15 J K(-1) mol(-1) for ionized dihydrophenanthrene, but as can be seen, the E0 and Δ(‡)S are slightly lower for the latter. The final bond rupture step in both H and CH3 loss is expected to be accompanied by a positive Δ(‡)S, thus the low energy H loss and CH3 loss originate from the isomer ion in both cases, with the entropy of activation being dominated by the isomerization step. In contrast, sp(3)-H loss from the dihydro-PAHs differ by little in both systems (E0 = 2.44 eV in ionized dihydronaphthalene and 2.37 eV in ionized dihydrophenanthrene and the Δ(‡)S values are 27 and 18 J K(-1) mol(-1), respectively). The presence of a second sp(3) carbon site has decreased the C-H bond dissociation energy relative to protonated naphthalene and protonated phenanthrene, possibly to facilitate the restoration of the unaltered PAH ion. The calculated dihedral angle is -34.3° in C10H10(+•) whereas C14H12(+•) has an angle of -49.6°, indicating that to restore the planar nature of the molecules, which is required for all reaction channels investigated, there is more rearrangement needed for 9,10-dihydrophenanthrene. Energetics and entropic values associated with H and H2 loss from [M - H](+) ions from ionized dihydronaphthalene were determined to be 2.72 eV, 9 ± 17 J K(-1) mol(-1), and 2.85 eV, 9 ± 7 J K(-1) mol(-1), respectively.
Published: 2014

31. Spin-polarized electrons produced by a sequence of two femtosecond pulses. Calculation of differential and global polarization rates

Author: M. A. Bouchene, Sébastien Zamith, Bertrand Girard, Théorie (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Femto (LCAR), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-ATOM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic Physics [physics.atom-ph], Analytical expressions, Electron, Condensed Matter Physics, Laser, Polarization (waves), 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, law.invention, Ionizing radiation, 010309 optics, law, Ionization, 0103 physical sciences, Femtosecond, Atomic physics, 010306 general physics
Abstract: International audience; This paper presents a theoretical analysis of the possibilities of producing spin-polarized electrons with a sequence of two ultra-short time-delayed laser pulses. The first pulse, which is right circularly polarized, excites resonantly the fine structure np level of potassium atoms leading to a spin-flip and thus polarizing the atom. The second pulse ionizes the system thereby resulting in spin-polarized electron release. We examine and compare several situations corresponding to different polarizations of the ionizing pulse (σ+,σ- and π). For each case we derive analytical expressions for the angular and global electron spin-polarization rates as well as for the differential cross sections. The obtained rates can be very high (up to 100%) and can be controlled accurately on the femtosecond time scale by varying the time delay between the pulses.
Published: 2001

32. High-fidelity biexciton generation in quantum dots by chirped laser pulses

Author: Thierry Amand, Arunangshu Debnath, Béatrice Chatel, Christoph Meier, Théorie (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Femto (LCAR), Optoélectronique Quantique (LPCNO), Laboratoire de physique et chimie des nano-objets (LPCNO), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Physics, Optimal design, Photon, 02 engineering and technology, Condensed Matter::Mesoscopic Systems and Quantum Hall Effect, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, Laser, 01 natural sciences, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Computational physics, law.invention, Quantum beats, High fidelity, Quantum dot, law, Quantum mechanics, 0103 physical sciences, Quantum-optical spectroscopy, 010306 general physics, 0210 nano-technology, PACS: 73.21.La, 78.67.Hc, 78.47.jm, Biexciton
Abstract: International audience; We present a detailed theoretical analysis of biexciton state generation in InAs-GaAs quantum dots by strong, chirped laser pulses. Specifically, we derive an accurate analytical expression, which not only provides a clear physical picture of the process, but also allows identifications of laser parameter regimes where efficient biexciton generation should be possible, even at temperatures up to 80 K. The results are confirmed by numerical simulations, in very good agreement with the model proposed. A clear choice of parameters is proposed, which might pave the way towards the optimal design of high-fidelity sources of entangled photon pairs based on individual quantum dots
Published: 2013

33. Koopmans' condition in self-interaction-corrected density-functional theory

Author: Eric Suraud, P. Klüpfel, Phuong Mai Dinh, Paul-Gerhard Reinhard, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Systèmes de Fermions Finis - Agrégats (LPT), Laboratoire de Physique Théorique (LPT), Institut für Theoretische Physik, Friedrich-Alexander Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Chemical Physics (physics.chem-ph), Physics, 010304 chemical physics, Computation, Atoms in molecules, FOS: Physical sciences, Nanotechnology, 16. Peace & justice, 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Quality (physics), Simple (abstract algebra), Quantum mechanics, Physics - Chemical Physics, 0103 physical sciences, Density functional theory, Physics - Atomic and Molecular Clusters, PACS: 31.15.E-, 31.30.-i, Ionization energy, Atomic and Molecular Clusters (physics.atm-clus), 010306 general physics, HOMO/LUMO
Abstract: We investigate from a practitioner's point of view the computation of the ionization potential (IP) within density functional theory (DFT). DFT with (semi-)local energy-density functionals is plagued by a self-interaction error which hampers the computation of IP from the single-particle energy of the highest occupied molecular orbital (HOMO). The problem may be cured by a self interaction correction (SIC) for which there exist various approximate treatments. We compare the performance of the SIC proposed by Perdew and Zunger with the very simple average-density SIC (ADSIC) for a large variety of atoms and molecules up to larger systems as carbon rings and chains. Both approaches to SIC provide a large improvement to the quality of the IP if calculated from the HOMO level. The surprising result is that the simple ADSIC performs even better than the original Perdew-Zunger SIC (PZSIC) in the majority of the studied cases., 11 pages, 8 figures, 1 table
Published: 2013

34. 268 nm photodissociation of ClN3: a femtosecond velocity-map imaging study

Author: Nicolas Thiré, Valérie Blanchet, Elsa Baynard, Peter C. Samartzis, David Staedter, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Institute of Electronic Structure and Laser (FORTH-IESL), Foundation for Research and Technology - Hellas (FORTH), UPS, Petros smartzis (FORTH), European Project: 238671,EC:FP7:PEOPLE,FP7-PEOPLE-ITN-2008,ICONIC(2009), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: CHLORINE AZIDE, CIN3, [SDV]Life Sciences [q-bio], Photodissociation, Transition dipole moment, PHOTOLYTIC PRODUCTION, General Physics and Astronomy, Imaging study, Laser, STATE, Dissociation (chemistry), law.invention, ENERGY, chemistry.chemical_compound, chemistry, law, Ionization, Femtosecond, CYCLIC-N-3, IONIZATION, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Physical and Theoretical Chemistry, Atomic physics, KINETICS, Chlorine azide
Abstract: International audience; We report the first time-resolved study of the photochemistry of chlorine azide (ClN3) by femtosecond velocity-map imaging (fs-VMI). The dissociation dynamics are initiated at 4.6 eV and the photofragments are detected by multiphoton ionization using an intense laser field centered at 803 nm. A dissociation time of 262 ± 38 fs was measured from the rising time of the co-fragments N3 and Cl. The time dependency of the angular distribution of N3, which converges from β2 ∼ 2 to β2 = 1.61 ± 0.07 in 170 ± 45 fs, reveals the parallel nature of the transition dipole moment.
Published: 2013

35. Femtosecond time-resolved spectroscopy in polyatomic systems investigated by velocity-map imaging and high-order harmonic generation

Author: Staedter, David, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paul Sabatier - Toulouse III, Valerie Blanchet(blanchet@celia.u-bordeaux1.fr), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées
Subjects: sulfur hexafluoride, spectroscopy, attosecond, velocity-map imaging, ClN3, acétylène, spectroscopie, azoture de chlore, l'imagerie de vecteur vitesse, dynamique moléculaire, réseau transitoire d'excitation, génération d'harmoniques d'ordre élevé, femtosecond, high-order harmonic generation, strong field transient grating, tétrathiafulvalène, chlorine azide, extreme ultraviolet, [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], photodissociation, attoseconde, molecular dynamics, two source high-order harmonic interferometry, C2H2, XUV, TTF, femtoseconde, SF6
Abstract: Revealing the underlying ultrafast dynamics in molecular reaction spectroscopy demands state-of-the-art imaging techniques to follow a molecular process step by step. Femtosecond time-resolved velocity-map imaging is used to study the photodissociation dynamics of chlorine azide (ClN3). Here especially the co-fragments chlorine and N3 are studied on the femtosecond timescale in two excitation energy regions around 4.67 eV and 6.12 eV, leading to the formation of a linear N3 fragment and a cyclic N3 fragment, respectively. This work is the first femtosecond spectroscopy study revealing the formation of cyclic N3. Tetrathiafulvalene (TTF, C6H4S4) electronic relaxation is studied, while scanning the electronic excitation around 4 eV, by time resolved mass and photoelectron spectroscopy. As only few is known about the ion continuum about TTF the imaging photoelectron photoion coincidence (iPEPICO) technique is used in order to disentangle the complex ionic dissociation. The second part of the thesis is based on the generation and application of XUV light pulses by high-order harmonic generation with an intense femtosecond laser pulse in a molecular target. Two types of phase sensitive attosecond spectroscopy experiments were conducted to study the vibrational dynamics of SF6: one using strong field transient grating spectroscopy, where high-order harmonic generation takes place in a grating of excitation, and the second experiment using high-order harmonic interferometry using two intense XUV probe pulses. The temporal dependencies in phase and amplitude reveal the vibrational dynamics in SF6 and demonstrate that high-order harmonic generation is sensitive to the internal excitations. Last but not least, the use of high-order harmonics as a XUV photon source for the velocity-map imaging spectrometer is investigated. Using time-resolved photoelectron imaging, the relaxation dynamics initiated with 15.5 eV in argon and 9.3 eV in acetylene are revealed.; Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4.5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15.5 eV dans l'argon et à 9.3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intenses.
Published: 2013

36. Spectroscopie femtoseconde reésolue en temps dans les systèmes polyatomiques étudieés par l'imagerie de vecteur vitesse et de génération d'harmoniques d'ordre élevé

Author: Staedter, David, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Paul Sabatier - Toulouse III, and Valerie Blanchet(blanchet@celia.u-bordeaux1.fr)
Subjects: sulfur hexafluoride, spectroscopy, attosecond, velocity-map imaging, ClN3, acétylène, spectroscopie, azoture de chlore, l'imagerie de vecteur vitesse, dynamique moléculaire, réseau transitoire d'excitation, génération d'harmoniques d'ordre élevé, femtosecond, high-order harmonic generation, strong field transient grating, tétrathiafulvalène, chlorine azide, extreme ultraviolet, [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], photodissociation, attoseconde, molecular dynamics, two source high-order harmonic interferometry, C2H2, XUV, TTF, femtoseconde, SF6
Abstract: Revealing the underlying ultrafast dynamics in molecular reaction spectroscopy demands state-of-the-art imaging techniques to follow a molecular process step by step. Femtosecond time-resolved velocity-map imaging is used to study the photodissociation dynamics of chlorine azide (ClN3). Here especially the co-fragments chlorine and N3 are studied on the femtosecond timescale in two excitation energy regions around 4.67 eV and 6.12 eV, leading to the formation of a linear N3 fragment and a cyclic N3 fragment, respectively. This work is the first femtosecond spectroscopy study revealing the formation of cyclic N3. Tetrathiafulvalene (TTF, C6H4S4) electronic relaxation is studied, while scanning the electronic excitation around 4 eV, by time resolved mass and photoelectron spectroscopy. As only few is known about the ion continuum about TTF the imaging photoelectron photoion coincidence (iPEPICO) technique is used in order to disentangle the complex ionic dissociation. The second part of the thesis is based on the generation and application of XUV light pulses by high-order harmonic generation with an intense femtosecond laser pulse in a molecular target. Two types of phase sensitive attosecond spectroscopy experiments were conducted to study the vibrational dynamics of SF6: one using strong field transient grating spectroscopy, where high-order harmonic generation takes place in a grating of excitation, and the second experiment using high-order harmonic interferometry using two intense XUV probe pulses. The temporal dependencies in phase and amplitude reveal the vibrational dynamics in SF6 and demonstrate that high-order harmonic generation is sensitive to the internal excitations. Last but not least, the use of high-order harmonics as a XUV photon source for the velocity-map imaging spectrometer is investigated. Using time-resolved photoelectron imaging, the relaxation dynamics initiated with 15.5 eV in argon and 9.3 eV in acetylene are revealed.; Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4.5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15.5 eV dans l'argon et à 9.3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intenses.
Published: 2013

37. Comparing femtosecond multiphoton dissociative ionization of tetrathiafulvene with imaging photoelectron photoion coincidence spectroscopy

Author: Andras Bodi, Valérie Blanchet, Paul M. Mayer, David Staedter, Patrick Hemberger, Chemistry Department, University of Ottawa [Ottawa], Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Paul Scherrer Institut (PSI), Paul Scherrer Institute (PSI), P mayer -University of ottawa, European Project: 238671,EC:FP7:PEOPLE,FP7-PEOPLE-ITN-2008,ICONIC(2009), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [SDV.OT]Life Sciences [q-bio]/Other [q-bio.OT], Internal energy, Chemistry, Photoemission spectroscopy, Polyatomic ion, Analytical chemistry, Photoelectron photoion coincidence spectroscopy, 02 engineering and technology, Photoionization, Appearance energy, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Ion, Ionization, Physical and Theoretical Chemistry, Atomic physics, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; In this paper we describe femtosecond photoionization and the imaging photoelectron photoion coincidence spectroscopy of tetrathiafulvene, TTF. Femtosecond photoionization of TTF results in the absorption of up to twelve 808 nm photons leading to ion internal energies up to 12.1 eV as deduced from the photoelectron spectrum. Within this internal energy a variety of dissociation channels are accessible. In order to disentangle the complex ionic dissociation, we utilized the imaging photoelectron photoion coincidence (iPEPICO) technique. Above the dissociation threshold, iPEPICO results show that the molecular ion (m/z = 204) dissociates into seven product ions, six of which compete in a 1.0 eV internal energy window and are formed with the same appearance energy. Ab initio calculations are reported on the possible fragment ion structures of five dissociation channels as well as trajectories showing the loss of C2H2 and C2H2S from high internal energy TTF cations. A three-channel dissociation model is used to fit the PEPICO data in which two dissociation channels are treated as simple dissociations (one with a reverse barrier), while the rest involve a shared barrier. The two lower energy dissociation channels, m/z = 146 and the channel leading to m/z = 178, 171, 159, 140, and 127, have E0 values of 2.77 ± 0.10 and 2.38 ± 0.10 eV, respectively, and are characterized by ΔS(‡)(600 K) values of -9 ± 6 and 1 ± 6 J K(-1) mol(-1), respectively. Competing with them at higher internal energy is the cleavage of the central bond to form the m/z = 102 fragment ion, with an E0 value of 3.65 ± 0.10 eV and ΔS(‡)(600 K) = 83 ± 10 J K(-1) mol(-1).
Published: 2013

38. Harmonic nanoparticles for nonlinar bio-imaging and detection

Author: Yannick Mugnier, Luigi Bonacina, Jean-Pierre Wolf, Solène Passemard, Daniel Rytz, Davide Staedler, Sebastian Schwung, Andrii Rogov, Thibaud Magouroux, Cécile Joulaud, Ronan Le Dantec, Sandrine Gerber-Lemaire, Group of Applied Physics [Geneva] (GAP), University of Geneva [Switzerland], Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire SYstèmes et Matériaux pour la MEcatronique (SYMME), Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry]), FEE, FEE GmBh, Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées
Subjects: Materials science, Nonlinear microscopy, second harmonic generation, Rare event detection, [PHYS.MECA.GEME]Physics [physics]/Mechanics [physics]/Mechanical engineering [physics.class-ph], Nanoparticle, Second-harmonic generation, Nanotechnology, nonlinear microscopy, 02 engineering and technology, Contrast (music), 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, [SPI.MECA.GEME]Engineering Sciences [physics]/Mechanics [physics.med-ph]/Mechanical engineering [physics.class-ph], 0104 chemical sciences, Bio imaging, Microscopy, Harmonic, nanoparticles, 0210 nano-technology
Abstract: Proc. SPIE 8611; International audience; In this contribution we present the motivations underlying the introduction of harmonic nanoparticles, i.e. Second harmonic contrast agents for nonlinear microscopy. Their properties will be discussed in the light of various biological applications including imaging of stem cells and rare event detection in physiological media.
Published: 2013

39. Spatio-temporal characterization and control of ultrashort pulses through a multiply scattering medium

Author: Ayhan Tajalli, Sylvain Gigan, Ian A. Walmsley, Béatrice Chatel, Dane R. Austin, David J. McCabe, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Clarendon Laboratory [Oxford], University of Oxford [Oxford], Institut Langevin - Ondes et Images (UMR7587) (IL), Sorbonne Université (SU)-Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Paris (UP)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), and Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Cité (UPC)
Subjects: Physics, Scattering, business.industry, QC1-999, Physics::Optics, 01 natural sciences, Pulse shaping, Characterization (materials science), 010309 optics, Speckle pattern, Optics, 0103 physical sciences, Broadband, 010306 general physics, business
Abstract: International audience; Propagation of ultrashort broadband pulses through a multiply scattering media result in complex spatio-temporal speckle pattern. Using spectral pulse shaping, we demonstrate the spatially localized temporal recompression of the output speckle to the Fourier-limit duration.
Published: 2013

40. Achieving few-femtosecond time-sorting at hard X-ray free-electron lasers

Author: Mina R. Bionta, Doug French, M. Chollet, Nikita Medvedev, Marion Harmand, Ryan Coffee, Henrik T. Lemke, Beata Ziaja, Diling Zhu, Marco Cammarata, Sven Toleikis, David Fritz, Deutsches Elektronen-Synchrotron [Zeuthen] (DESY), Helmholtz-Gemeinschaft = Helmholtz Association, SLAC National Accelerator Laboratory (SLAC), Stanford University, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Deutsches Elektronen-Synchrotron [Hamburg] (DESY), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Free electron model, 02 engineering and technology, 01 natural sciences, Synchronization, Linear particle accelerator, law.invention, Optics, Ultrafast photonics, law, 0103 physical sciences, X-rays, LEDs and light sources, 010306 general physics, Jitter, Physics, business.industry, Lasers, Sorting, 021001 nanoscience & nanotechnology, Laser, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Femtosecond, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Optoelectronics, 0210 nano-technology, business, Ultrashort pulse
Abstract: International audience; Recently, few-femtosecond pulses have become available at hard X-ray free-electron lasers. Coupled with the available sub-10 fs optical pulses, investigations into few-femtosecond dynamics are not far off. However, achieving sufficient synchronization between optical lasers and X-ray pulses continues to be challenging. We report a 'measure-and-sort' approach, which achieves sub-10 fs root-mean-squared (r.m.s.) error measurement at hard X-ray FELs, far beyond the 100-200 fs r.m.s. jitter limitations. This timing diagnostic, now routinely available at the Linac Coherent Light Source (LCLS), is based on ultrafast free-carrier generation in optically transparent materials. Correlation between two independent measurements enables unambiguous demonstration of ~6 fs r.m.s. error in reporting the optical/X-ray delay, with single shot error suggesting the possibility of reaching few-femtosecond resolution.
Published: 2013

41. Inhomogeneous high harmonic generation in krypton clusters

Author: C. Handschin, Nicolas Thiré, Raluca Cireasa, A. Ferré, Eric Constant, Eric Mével, H. Ruf, Stéphane Petit, Dominique Descamps, Baptiste Fabre, Yann Mairesse, Valérie Blanchet, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 37686,MOLCOTUV, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: FOS: Physical sciences, General Physics and Astronomy, chemistry.chemical_element, PACS: 42.65.Ky, 32.80.Rm, 36.40.Vz, 01 natural sciences, law.invention, 010309 optics, Frequency conversion, Harmonic response, law, 0103 physical sciences, High harmonic generation, Physics - Atomic and Molecular Clusters, High order, 010306 general physics, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, [PHYS]Physics [physics], Physics, Spatially resolved, Krypton, Frequency mixing, [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], Laser, Computational physics, chemistry, Atomic physics, Atomic and Molecular Clusters (physics.atm-clus)
Abstract: High order harmonic generation from clusters is a controversial topic: conflicting theories exist, with different explanations for similar experimental observations. From an experimental point of view, separating the contributions from monomers and clusters is challenging. By performing a spectrally and spatially resolved study in a controlled mixture of clusters and monomers, we are able to isolate a region of the spectrum where the emission purely originates from clusters. Surpringly, the emission from clusters is depolarized, which is the signature of statistical inhomogeneous emission from a low-density source. The harmonic response to laser ellipticity shows that this generation is produced by a new recollisional mechanism, which opens the way to future theoretical studies., Comment: accepted at Physical Review Letters
Published: 2013

42. High-harmonic transient grating spectroscopy of NO2 electronic relaxation

Author: C. Handschin, Paul B. Corkum, Valérie Blanchet, Dominique Descamps, Raluca Cireasa, H. Ruf, Laurent Bonnet, Nicolas Thiré, Philippe Halvick, Stéphane Petit, A. Ferré, David Staedter, J. B. Bertrand, David M. Villeneuve, E. Mével, Pascal Larrégaray, Yann Mairesse, Eric Constant, Baptiste Fabre, Bernard Pons, Hans Jakob Wörner, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Natl Res Council Canada, Laboratoire de Physico-Chimie Moléculaire (LPCM), Université Sciences et Technologies - Bordeaux 1-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project, Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Joint Attosecond Science Laboratory, University of Ottawa and National Research Council, University of Ottawa [Ottawa], Institut des Sciences Moléculaires (ISM), Université Montesquieu - Bordeaux 4-Université Sciences et Technologies - Bordeaux 1 (UB)-École Nationale Supérieure de Chimie et de Physique de Bordeaux (ENSCPB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Montesquieu - Bordeaux 4-Université Sciences et Technologies - Bordeaux 1-École Nationale Supérieure de Chimie et de Physique de Bordeaux (ENSCPB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École Nationale Supérieure de Chimie et de Physique de Bordeaux (ENSCPB)-Université Sciences et Technologies - Bordeaux 1-Université Montesquieu - Bordeaux 4-Institut de Chimie du CNRS (INC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: Materials science, Atomic Physics (physics.atom-ph), General Physics and Astronomy, FOS: Physical sciences, Physics::Optics, Surface hopping, Grating, 01 natural sciences, Physics - Atomic Physics, Physics - Chemical Physics, 0103 physical sciences, Physical and Theoretical Chemistry, Physics::Chemical Physics, 010306 general physics, Spectroscopy, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Chemical Physics (physics.chem-ph), 010304 chemical physics, Relaxation (NMR), [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], Rotational temperature, 3. Good health, Excited state, Harmonic, Transient (oscillation), [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Atomic physics, Physics - Optics, Optics (physics.optics)
Abstract: We study theoretically and experimentally the electronic relaxation of NO2 molecules excited by absorption of one ~400 nm pump photon. Semi-classical simulations based on trajectory surface hopping calculations are performed. They predict fast oscillations of the electronic character around the intersection of the ground and first excited diabatic states. An experiment based on high-order harmonic transient grating spectroscopy reveals dynamics occuring on the same timescale. A systematic study of the detected transient is conducted to investigate the possible influence of the pump intensity, pump wavelength, and rotational temperature of the molecules. The quantitative agreement between measured and predicted dynamics shows that, in NO2, high harmonic transient grating spectroscopy encodes vibrational dynamics underlying the electronic relaxation., Comment: The following article has been accepted by Journal of Chemical Physics. After it is published, it will be found at http://jcp.aip.org/
Published: 2012

43. On the dissociation of the naphthalene radical cation: new iPEPICO and tandem mass spectrometry results

Author: Andras Bodi, Bálint Sztáray, Brandi West, Paul M. Mayer, Valérie Blanchet, Christine Joblin, Chemistry Department, University of Ottawa [Ottawa], Centre d'étude spatiale des rayonnements (CESR), Observatoire Midi-Pyrénées (OMP), Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Paul Scherrer Institut (PSI), Paul Scherrer Institute (PSI), Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Subjects: 010304 chemical physics, Chemistry, Analytical chemistry, Photoelectron photoion coincidence spectroscopy, 010402 general chemistry, Tandem mass spectrometry, 01 natural sciences, Medicinal chemistry, Dissociation (chemistry), 0104 chemical sciences, chemistry.chemical_compound, Radical ion, 0103 physical sciences, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Physical and Theoretical Chemistry, Indene, Standard enthalpy change of formation, Naphthalene
Abstract: International audience; The dissociation of the naphthalene radical cation has been reinvestigated here by a combination of tandem mass spectrometry and imaging photoelectron photoion coincidence spectroscopy (iPEPICO). Six reactions were explored: (R1) C(10)H(8)(*+) → C(10)H(7)(+) + H (m/z = 127); (R2) C(10)H(8)(*+) → C(8)H(6)(*+) + C(2)H(2) (m/z = 102); (R3) C(10)H(8)(*+) → C(6)H(6)(*+) + C(4)H(2) (m/z = 78); (R4) C(10)H(8)(*+) → C(10)H(6)(*+) + H(2) (m/z = 126); (R5) C(10)H(7)(+) → C(6)H(5)(+) + C(4)H(2) (m/z = 77); (R6) C(10)H(7)(+) → C(10)H(6)(*+) + H (m/z = 126). The E(0) activation energies for the reactions deduced from the present measurements are (in eV) 4.20 ± 0.04 (R1), 4.12 ± 0.05 (R2), 4.27 ± 0.07 (R3), 4.72 ± 0.06 (R4), 3.69 ± 0.26 (R5), and 3.20 ± 0.13 (R6). The corresponding entropies of activation, ΔS(‡)(1000K), derived in the present study are (in J K(-1) mol(-1)) 2 ± 2 (R1), 0 ± 2 (R2), 4 ± 4 (R3), 11 ± 4 (R4), 5 ± 15 (R5), and -19 ± 11 (R6). The derived E(0) value, combined with the previously reported IE of naphthalene (8.1442 eV) results in an enthalpy of formation for the naphthyl cation, Δ(f)H°(0K) = 1148 ± 14 kJ mol(-1)/Δ(f)H°(298K) = 1123 ± 14 kJ mol(-1) (site of dehydrogenation unspecified), slightly lower than the previous estimate by Gotkis and co-workers. The derived E(0) for the second H-loss leads to a Δ(f)H° for ion 7, the cycloprop[a]indene radical cation, of Δ(f)H°(0K) =1457 ± 27 kJ mol(-1)/Δ(f)H°(298K)(C(10)H(6)(+)) = 1432 ± 27 kJ mol(-1). Detailed comparisons are provided with values (experimental and theoretical) available in the literature.
Published: 2012

44. Génération et caractérisation d'impulsions façonnées - Application au contrôle spatio-temporel de la lumière diffusée

Author: Tajalli, Ayhan, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Paul Sabatier - Toulouse III, and Béatrice Chatel(beatrice.chatel@irsamc.ups-tlse.fr)
Subjects: Caractérisation spatio-temporelle, Pulse shaping, [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], Speckle spatio-temporel, Multiply scattering medium, Chirped pulses, Femtosecond pulses, Impulsions femtosecondes, Contrôle spatio-temporel, Spatio-spectral speckle, Spatio-temporal coupling, Spatio-temporal Characterization, Mise en forme d'impulsions, Echantillon multidiffusant, Impulsions à dérive de fréquence, AOPDF, Spatio temporal control, Couplage spatio-temporel, Ultraviolet
Abstract: This PhD thesis concerns a range of technological studies and physical applications within the fields of ultrafast science and coherent control. From the technological point of view, we have performed a comprehensive study of space-time coupling within the 'Dazzler' AOPDF pulse shaper using interferometric techniques. For a while such limitations of '4f' zero-dispersion line pulse shapers have been widely documented; our results were the first to demonstrate, quantify and explain a parallel effect in this alternative device. From a control perspective, we have demonstrated exciting results about temporal refocusing of a broadband pulse that has been strongly distorted by a random, multiply scattering medium (i.e. the temporal analogue of the spatial speckle pattern). For this purpose a spatially resolved measurement of the spectral phase of the distorted pulse followed by open-loop feedback to a pulse shaper were implemented: as a result of the linearity of the scattering process, this pre-compensation has led to a spatially localized flat output spectral phase and hence a short pulse. This has already stimulated much interest amongst colleagues for diverse applications such as biological imaging or quantum optics studies.; Cette thèse porte sur une série d'études technologiques et d'applications physiques dans les domaines de la dynamique ultrarapide et contrôle cohérent. Du point de vue technologique, nous avons effectué une étude approfondie de couplage spatio-temporel induit par l'interaction de l'onde optique avec une onde acoustique au sein d'un cristal non linéaire pour le façonnage de l'impulsion laser ultra courte. Cette étude a été menée en utilisant des techniques interférométriques. Ces effets bien connus dans les façonneurs d'impulsions utilisant une ligne 4f n'avaient jamais été mesurés dans ce type façonneur. Nos résultats ont été les premiers à les démontrer, les quantifier et les expliquer. Du point de vue du contrôle, nous avons mis en évidence des résultats très intéressants concernant la refocalisation temporelle d'une impulsion large bande fortement perturbée par un milieu multi-diffusif (i.e. l'analogue temporel de speckle spatiale). Pour cela nous avons d'eveloppé une mesure résolue spatialement de la phase spectrale de l'impulsion déformée suivie par une rétroaction en boucle ouverte permettant la correction en temps réelle de la phase grâce à un façonneur d'impulsions: en raison de la linéarité du processus de diffusion, cette compensation a permis de réaliser la recompression d'une impulsion laser en sortie de l''echantillon en un point donné (localisation spatiale) . Cela a suscité beaucoup d'intérêts parmi les collègues pour diverses applications telles que l'imagerie biologique ou pour des développements utilisant l'optique quantique.
Published: 2012

45. Collecting more than half the fluorescence photons from a single ion

Author: Martin Fischer, Simon Heugel, Benoit Chalopin, Andrea Golla, Marianne Bader, Markus Sondermann, Robert Maiwald, Gerd Leuchs, Max Planck Institute for the Science of Light, Max-Planck-Gesellschaft, Institute of Optics (IOP), Friedrich-Alexander Universität Erlangen-Nürnberg (FAU), Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Physics, [PHYS]Physics [physics], Photon, business.industry, Parabolic reflector, Solid angle, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Ion trapping, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Ion, 010309 optics, Optics, 0103 physical sciences, Quantum efficiency, Ion trap, Atomic physics, 010306 general physics, business, Excitation
Abstract: International audience; We demonstrate the trapping of a single ion in the focus of a deep parabolic mirror that covers 81% of the solid angle surrounding the ion. Accounting for the reflectivity of the mirror we infer a photon collection efficiency of 54.8% for our setup. The underlying experimentally detected maximum fluorescence rate is 1.91×106 s−1 from a single 174Yb+ ion, mainly limited by the quantum efficiency of our photon detector. Besides the high collection efficiency, the integration of an ion trap into a parabolic mirror is a key ingredient for efficient coupling of light to a single ion in free space.
Published: 2012

46. Chirped laser excitation of quantum dot excitons coupled to a phonon bath

Author: Christoph Meier, Béatrice Chatel, Arunangshu Debnath, Thierry Amand, Théorie (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Femto (LCAR), Optoélectronique Quantique (LPCNO), Laboratoire de physique et chimie des nano-objets (LPCNO), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599), Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), and Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Physics, Condensed matter physics, Phonon, Exciton, 02 engineering and technology, Condensed Matter::Mesoscopic Systems and Quantum Hall Effect, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, Laser, 01 natural sciences, Electronic, Optical and Magnetic Materials, law.invention, Pulse (physics), Quantum beats, law, Quantum dot, 0103 physical sciences, Atomic physics, 010306 general physics, 0210 nano-technology, Adiabatic process, PACS: 73.21.La, 78.67.Hc, 78.47.jm, Excitation
Abstract: International audience; Motivated by recent experimental results, we present a detailed account of adiabatic population transfer in InGaAs/GaAs quantum dots by strong chirped laser pulses. Specifically, numerical simulations in very good agreement with experimental results allow for a clear physical picture of this process. An analytical expression is developed, which is used to analyze the strong-field adiabatic population transfer in the presence of the phonon environment. Optimal pulse parameters to achieve robust population transfer at temperatures as high as 80 K are identified and are confirmed by numerical simulations.
Published: 2012

47. Generation of a wave packet tailored to efficient free space excitation of a single atom

Author: Marianne Bader, Gerd Leuchs, Markus Sondermann, Irina Harder, Benoit Chalopin, Andrea Golla, Robert Maiwald, Norbert Lindlein, Klaus Mantel, Max Planck Institute for the Science of Light, Max-Planck-Gesellschaft, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Coupling, Physics, [PHYS]Physics [physics], Quantum Physics, Photon, business.industry, Parabolic reflector, FOS: Physical sciences, 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Pulse (physics), 010309 optics, Dipole, Optics, Proof of concept, 0103 physical sciences, Atom, 010306 general physics, business, Quantum Physics (quant-ph), Excitation
Abstract: We demonstrate the generation of an optical dipole wave suitable for the process of efficiently coupling single quanta of light and matter in free space. We employ a parabolic mirror for the conversion of a transverse beam mode to a focused dipole wave and show the required spatial and temporal shaping of the mode incident onto the mirror. The results include a proof of principle correction of the parabolic mirror's aberrations. For the application of exciting an atom with a single photon pulse we demonstrate the creation of a suitable temporal pulse envelope. We infer coupling strengths of 89% and success probabilities of up to 87% for the application of exciting a single atom for the current experimental parameters., Comment: to be published in Europ. Phys. J. D
Published: 2012
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48. Characterization of the femtosecond speckle field of a multiply scattering medium via spatio-spectral interferometry

Author: David J. McCabe, Ayhan Tajalli, Béatrice Chatel, Dane R. Austin, Ian A. Walmsley, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Clarendon Laboratory [Oxford], University of Oxford [Oxford], Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), and Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées
Subjects: Photon, Materials science, Scattering, business.industry, Statistical and Nonlinear Physics, 01 natural sciences, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Pulse (physics), 010309 optics, Speckle pattern, Interferometry, Optics, Electronic speckle pattern interferometry, 0103 physical sciences, Femtosecond, 010306 general physics, business, X-ray scattering techniques
Abstract: International audience; Propagation of an ultrashort laser pulse through a scattering medium forms a speckle pattern in the spatio-spectral domain. This pattern arises from the contribution of the randomly phased electric fields associated with the different optical paths in the medium. Studying the speckle field provides information both about the diffusion properties of the medium and spatio-temporal control of the transmitted or scattered light. In this paper a spatio-temporal characterization of the near-IR 120 fs pulse transmitted through a thick strongly scattering medium is undertaken using spatially and spectrally resolved Fourier-transform interferometry (SSI). The advantages of SSI over conventional pulse measurement techniques are discussed. The diffusion properties of the scattering samples are measured. We find a good agreement between our measured diffusion properties and those obtained using another method. The implications of this measurement technique are discussed.
Published: 2012

49. Photodynamiques moléculaires sondées par imagerie de vecteurs vitesses et génération d'harmoniques d'ordre élevé

Author: Thiré, Nicolas, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université Paul Sabatier - Toulouse III, and Valérie Blanchet(val@irsamc.ups-tlse.fr)
Subjects: Génération d'harmoniques d'ordre élevé, État de Rydberg, Spectroscopie de photoélectrons, Imagerie de vecteurs vitesses, Impulsion femtoseconde, Interaction rayonnement-matière, Nonlinear optic, Photoelectrons spectrocopy, Radiation-matter interaction, Molecular dynamics, Photodynamique moléculaire, High order harmonic generation, Rydberg state, Optique non-linéaire, Velocity map imaging, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Femtosecond pulse
Abstract: This thesis deals with the study of ultrafast phenomena, particularly the relaxation dynamics initiated by a femtosecond pulse (10-15 s). In the first part, velocity map imaging was used to study two systems: methyl iodide (CH3I), in its first excited Rydberg state and tetrathiafulvalene (TTF - C6H4S4). In the TTF, the aim is to characterize the two major absorption bands at 300 nm. During the study of the predissociation of CH3I, the vibrational distribution of the CH3 fragment was characterized, whereas as far as the TTF is concerned a bond strength of the dimer was extracted. The interpretation of photoelectron spectra of CH3I provides a good understanding of the dynamics from and/or in resonance with states near the ionization potential. In the second part, the electronic structure of atom or molecule is probed by high order harmonics generation (HHG). The minimum of the total photoionization cross section of argon (Cooper minimum) was observed and studied in the harmonic spectrum. This study allowed, among other things, for the design of a reliable and comprehensive theoretical model. Then the HHG in a chiral molecule: the fenchone (C10H16O), clearly showed the sensitivity of the harmonic process to the chirality, while interacting with an elliptically polarized field. Finally, HHG was used to probe molecular dynamics initiated by a transient excitation grating at 400 nm in nitrogen dioxide (NO2). This at picosecond time scale : photodissociation, and femtosecond time scale : population transfer via a conical intersection.; Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF - C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d'excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d'une intersection conique.
Published: 2011

50. Molecular dynamics probed by velocity map imaging and high order harmonic generation

Author: Thiré, Nicolas, Femto (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paul Sabatier - Toulouse III, and Valérie Blanchet(val@irsamc.ups-tlse.fr)
Subjects: Génération d'harmoniques d'ordre élevé, État de Rydberg, Spectroscopie de photoélectrons, Imagerie de vecteurs vitesses, Impulsion femtoseconde, Interaction rayonnement-matière, Nonlinear optic, Photoelectrons spectrocopy, Radiation-matter interaction, Molecular dynamics, Photodynamique moléculaire, High order harmonic generation, Rydberg state, Optique non-linéaire, Velocity map imaging, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Femtosecond pulse
Abstract: This thesis deals with the study of ultrafast phenomena, particularly the relaxation dynamics initiated by a femtosecond pulse (10-15 s). In the first part, velocity map imaging was used to study two systems: methyl iodide (CH3I), in its first excited Rydberg state and tetrathiafulvalene (TTF - C6H4S4). In the TTF, the aim is to characterize the two major absorption bands at 300 nm. During the study of the predissociation of CH3I, the vibrational distribution of the CH3 fragment was characterized, whereas as far as the TTF is concerned a bond strength of the dimer was extracted. The interpretation of photoelectron spectra of CH3I provides a good understanding of the dynamics from and/or in resonance with states near the ionization potential. In the second part, the electronic structure of atom or molecule is probed by high order harmonics generation (HHG). The minimum of the total photoionization cross section of argon (Cooper minimum) was observed and studied in the harmonic spectrum. This study allowed, among other things, for the design of a reliable and comprehensive theoretical model. Then the HHG in a chiral molecule: the fenchone (C10H16O), clearly showed the sensitivity of the harmonic process to the chirality, while interacting with an elliptically polarized field. Finally, HHG was used to probe molecular dynamics initiated by a transient excitation grating at 400 nm in nitrogen dioxide (NO2). This at picosecond time scale : photodissociation, and femtosecond time scale : population transfer via a conical intersection.; Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF - C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d'excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d'une intersection conique.
Published: 2011

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