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Electrolyte engineering is crucial for developing high-performance lithium metal batteries (LMB). Here, we synthesized two cosolvents methyl bis(fluorosulfonyl)imide (MFSI) and 3,3,4,4-tetrafluorotetrahydrofuran (TFF) with significantly different reduction potentials and add them into LiFSI-DME electrolytes. The LiFSI/TFF-DME electrolyte gave an average Li Coulombic efficiency (CE) of 99.41 % over 200 cycles, while the average Li CEs for MFSI-based electrolyte is only 98.62 %. Additionally, the TFF-based electrolytes exhibited a more reversible performance than the state-of-the-art fluorinated 1,4-dimethoxylbutane electrolyte in both Li||Cu half-cell and anode-free Cu||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 full cell. More importantly, the decomposition product from bis(fluorosulfonyl)imide anion could react with ether solvent, which destroyed the SEI, thus decreasing cell performance. These key discoveries provide new insights into the rational design of electrolyte solvents and cosolvents for LMB.

The formation of lithiophobic inorganic solid electrolyte interphase (SEI) on Li anode and cathode electrolyte interphase (CEI) on the cathode is beneficial for high-voltage Li metal batteries. However, in most liquid electrolytes, the decomposition of organic solvents inevitably forms organic components in the SEI and CEI. In addition, organic solvents often pose substantial safety risks due to their high volatility and flammability. Herein, an organic-solvent-free eutectic electrolyte based on low-melting alkali perfluorinated-sulfonimide salts is reported. The exclusive anion reduction on Li anode surface results in an inorganic, LiF-rich SEI with high capability to suppress Li dendrite, as evidenced by the high Li plating/stripping CE of 99.4% at 0.5 mA cm−2 and 1.0 mAh cm−2, and 200-cycle lifespan of full LiNi0.8Co0.15Al0.05O2 (2.0 mAh cm−2) || Li (20 µm) cells at 80 °C. The proposed eutectic electrolyte is promising for ultrasafe and high-energy Li metal batteries.

The capacityof transitionmetal oxide cathodefor Li-ionbatteriescan be furtherenhancedby increas-ing the chargingpotential.However,these high voltagecathodessufferfrom fast capacitydecaybecausethelargevolumechangeof cathodebreaksthe activematerialsand cathode-electrolyteinterphase(CEI),resultingin electrolytepenetrationinto brokenactivematerialsand continuousside reactionsbetweencath-ode and electrolytes.Herein,a robustLiF-richCEI wasformedby potentiostaticreductionof fluorinatedelec-trolyteat a low potentialof 1.7 V. By takingLiCoO2asa modelcathode,we demonstratethat the LiF-richCEImaintainsthe structuralintegrityand suppresseselectro-lyte penetrationat a high cut-offpotentialof 4.6 V. TheLiCoO2with LiF-richCEI exhibiteda capacityof198 mAhg

The instability of carbonate electrolyte with metallic Li greatly limits its application in high-voltage Li metal batteries. Here, a “salt-in-salt” strategy is applied to boost the LiNO3 solubility in the carbonate electrolyte with Mg(TFSI)2 carrier, which enables the inorganic-rich solid electrolyte interphase (SEI) for excellent Li metal anode performance and also maintains the cathode stability. In the designed electrolyte, both NO3− and PF6− anions participate in the Li+-solvent complexes, thus promoting the formation of inorganic-rich SEI. Our designed electrolyte has achieved a superior Li CE of 99.7 %, enabling the high-loading NCM811||Li (4.5 mAh cm−2) full cell with N/P ratio of 1.92 to achieve 84.6 % capacity retention after 200 cycles. The enhancement of LiNO3 solubility by divalent salts is universal, which will also inspire the electrolyte design for other metal batteries.

In continuum damage mechanics, fatigue is a phenomenon associated with a continuous material stiffness reduction. Numerically, it can be simulated as an accumulation of damage process. Since the resistance of concrete material reduces drastically after the initiation of macroscopic cracks, fatigue life can be approximated using damage models as the number of cycles by which the material continuity vanishes. The fatigue scatter is an interpretation of material heterogeneity and uncertain external influences. It can be reproduced by treating the damage evolution as a stochastic process. Inspired by the application of the stochastic process in molecular physics, the deterministic damage evolution rate of the Lemaitre model is modified as a stochastic differential equation to characterise the random damage increment. The implicit Euler scheme associated with Monte-Carlo simulation is demonstrated as a practical approach to solve the stochastic integration problem. The stochastic damage model is designed carefully to obey the thermodynamic principles and the deterministic damage law. Particular efforts are addressed to determine suitable random distributions, avoiding negative random damage increments in individual realisations, to have a statistically unbiased mean. To adequately approximate the high-cycle fatigue damage with random noise, the "jumping-cycle" algorithms with different extrapolation strategies are investigated. This damage model is further implemented in the simulation of four-point flexural fatigue of concrete beam, solved by the finite element method. The numerically reproduced fatigue data closely fit the published experimental results and the empirical solution, both in the mean and standard deviation. Compared to the Gaussian white noise, the Weibull random variable has broad applicability to simulate random fatigue damage and other physical processes., Um die Streuung der Messdaten in der Materialermüdung zu beschreiben, wird basierend auf Zufallsprozessen ein phenomenologische Modellierung vorgestellt. Erprobt wird die Modellierung an einem Betonbalken mit ebener Finite Element Diskretisierung, wobei die stochastischen Ermüdungsgleichungen mit der Monte Carlo Methode gelöst werden. Die simulierten Ermüdungsprozesse unter Biegebeanspruchung des quasi-spröden Materialswerden mit experimentellen Daten und etablierten empirischen Gleichungen vergleichen. Um hochzyklische Beanspruchungen zu behandeln, wird ein „jumping-cycle“ Algorithmus angewendet, mit dem die Rechenzeiten stark reduziert werden. Dieser Modellansatz ermöglicht die Simulation von Ermüdungsprozessen mit probabilistischen Information in einem sehr langen Zeitintervall. In derKontinuums-Modellierung geht der Prozess der Materialermüdung mit einer Degeneration der materiellen Integrität einher, die sich z.B. in der Abnahme des elastischen Moduls niederschlägt. Numerisch wird dies als ein kumulativer Schädigungsprozess modelliert. Weil der Materialwiderstand von Beton nach der Entstehung makroskopischer Risse drastisch abnimmt, kann die Ermüdungslebensdauer unter zyklischer Beanspruchung durch ein Schädigungsmodell praktisch sehr gut abgeschätzt werden, sobald das Auftreten makroskopischer Risse prognostiziert wird. Die Streuung in experimentell ermittelten Ermüdungskurven kann durch die mikro-Heterogenität der Materialien und Unsicherheiten in weiteren externen Faktoren verstanden werden, mittels einer Modellierung der Schädigungsentwicklung als stochastische Prozessgleichungen kann diese gut reproduziert werden. In Anlehnung an die Beschreibung stochastischer Prozesse in der theoretischen Physik werden die volutionsgleichungen für die Schädigungsentwicklung des Lemaitre-Modells als stochastische Differentialgleichungen dargestellt. Diese werden mittels impliziter Euler-Verfahren und Monte-Carlo Methoden effizient gelöst. Um die thermodynamische Konsisten

In continuum damage mechanics, fatigue is a phenomenon associated with a continuous material stiffness reduction. Numerically, it can be simulated as an accumulation of damage process. Since the resistance of concrete material reduces drastically after the initiation of macroscopic cracks, fatigue life can be approximated using damage models as the number of cycles by which the material continuity vanishes. The fatigue scatter is an interpretation of material heterogeneity and uncertain external influences. It can be reproduced by treating the damage evolution as a stochastic process. Inspired by the application of the stochastic process in molecular physics, the deterministic damage evolution rate of the Lemaitre model is modified as a stochastic differential equation to characterise the random damage increment. The implicit Euler scheme associated with Monte-Carlo simulation is demonstrated as a practical approach to solve the stochastic integration problem. The stochastic damage model is designed carefully to obey the thermodynamic principles and the deterministic damage law. Particular efforts are addressed to determine suitable random distributions, avoiding negative random damage increments in individual realisations, to have a statistically unbiased mean. To adequately approximate the high-cycle fatigue damage with random noise, the "jumping-cycle" algorithms with different extrapolation strategies are investigated. This damage model is further implemented in the simulation of four-point flexural fatigue of concrete beam, solved by the finite element method. The numerically reproduced fatigue data closely fit the published experimental results and the empirical solution, both in the mean and standard deviation. Compared to the Gaussian white noise, the Weibull random variable has broad applicability to simulate random fatigue damage and other physical processes., Um die Streuung der Messdaten in der Materialermüdung zu beschreiben, wird basierend auf Zufallsprozessen ein phenomenologische Modellierung vorgestellt. Erprobt wird die Modellierung an einem Betonbalken mit ebener Finite Element Diskretisierung, wobei die stochastischen Ermüdungsgleichungen mit der Monte Carlo Methode gelöst werden. Die simulierten Ermüdungsprozesse unter Biegebeanspruchung des quasi-spröden Materialswerden mit experimentellen Daten und etablierten empirischen Gleichungen vergleichen. Um hochzyklische Beanspruchungen zu behandeln, wird ein „jumping-cycle“ Algorithmus angewendet, mit dem die Rechenzeiten stark reduziert werden. Dieser Modellansatz ermöglicht die Simulation von Ermüdungsprozessen mit probabilistischen Information in einem sehr langen Zeitintervall. In derKontinuums-Modellierung geht der Prozess der Materialermüdung mit einer Degeneration der materiellen Integrität einher, die sich z.B. in der Abnahme des elastischen Moduls niederschlägt. Numerisch wird dies als ein kumulativer Schädigungsprozess modelliert. Weil der Materialwiderstand von Beton nach der Entstehung makroskopischer Risse drastisch abnimmt, kann die Ermüdungslebensdauer unter zyklischer Beanspruchung durch ein Schädigungsmodell praktisch sehr gut abgeschätzt werden, sobald das Auftreten makroskopischer Risse prognostiziert wird. Die Streuung in experimentell ermittelten Ermüdungskurven kann durch die mikro-Heterogenität der Materialien und Unsicherheiten in weiteren externen Faktoren verstanden werden, mittels einer Modellierung der Schädigungsentwicklung als stochastische Prozessgleichungen kann diese gut reproduziert werden. In Anlehnung an die Beschreibung stochastischer Prozesse in der theoretischen Physik werden die volutionsgleichungen für die Schädigungsentwicklung des Lemaitre-Modells als stochastische Differentialgleichungen dargestellt. Diese werden mittels impliziter Euler-Verfahren und Monte-Carlo Methoden effizient gelöst. Um die thermodynamische Konsisten