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Orientador: Antonio Carlos Luz Lisboa Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica Resumo: Os reatores de leito fluidizado são uma das mais importantes tecnologias atuais para processos heterogêneos gás-sólido, tanto catalíticos como não catalíticos. As aplicações industriais mais importantes incluem o craqueamento catalítico na indústria petroquímica, a combustão e/ou gaseificação de carvão, biomassa e resíduos sólidos. Estes são importantes processos para a geração de energia, produção de combustíveis e gás de síntese. Um dos tipos de reatores de leito fluidizado mais relevante é o reator de fluxo ascendente conhecido como riser. Este reator consiste de uma coluna tubular na qual o sólido e o gás escoam co-correntes de forma ascendente. Em comparação com outras tecnologias, o reator riser tem uma importante desvantagem: uma distribuição de tempos de residência variada no reator que reduz a conversão e a seletividade. Recentemente cresceu o interesse por outro tipo de reator gás-sólido circulante que possui melhor desempenho que o reator riser. Neste tipo de reator, conhecido como downer, por oposição ao riser, o escoamento co-corrente gás-sólido ocorre de forma descendente, o que lhe outorga características fluidodinâmicas que se assemelham mais ao escoamento tipo pistão e permitem um melhor controle da conversão, da seletividade e da desativação. O objetivo deste trabalho é estudar a simulação de reatores gás-sólido tipo downer, incorporando modelos fluidodinâmicos com modelos de engenharia das reações químicas e catalíticas. Desenvolve-se, de forma geral, a modelagem dos diferentes fenômenos fluidodinâmicos, físico-químicos e catalíticos que ocorrem no reator e são propostos algoritmos de solução para diferentes situações. Posteriormente, aplica-se o modelo proposto do reator downer ao estudo de um caso industrial: o craqueamento catalítico. Os resultados mostram um enfoque geral aplicável para a modelagem e simulação de sistemas de reações gás-sólido em fluxo descendente. As simulações do processo industrial de craqueamento catalítico revelam que o reator tipo downer apresenta características de desempenho que o fazem superior ao reator tipo riser convencional. Abstract: The fluidized bed reactor is one of the most important technologies for gas-solid heterogeneous operations, considering catalytic or non catalytic processes. The most important industrial applications include catalytic cracking, coal combustion and biomass combustion. The most relevant fluidized bed reactor is the ascendant flow reactor, which is known as riser. The riser reactor consist of a tubular column in which the solid and the gas flow cocurrently upward. The riser reactor has as main disadvantage a wide residence time distribution, which reduce the conversion and the selectivity. Recently, it has grown the interest in a new type of gas-solid circulating reactor with a better performance than the riser which is known as downer. In this reactor the gas and the solid flow cocurrently downward, creating hydrodynamic features comparable to a plug flow reactor and allowing a better control over the conversion, the selectivity and the deactivation. This work regarded it had been studied the simulation of the gas-solid downer reactor, including hydrodynamic models and models from the chemical reaction engineering. It was developed in a general way the modelling of the hydrodynamic, physical chemical and catalytic phenomena occurring in the reactor. Algorithms were proposed to solve of different simulation cases. The proposed model of the downer reactor was used in the studying of one industrial case: the catalytic cracking. The results show a general approach which is applicable for modelling and simulation of gas-solid reactive system with descendent flow. The simulations of the catalytic cracking show that the downer reactor has features that make it perform better than the conventional riser reactor. Mestrado Engenharia de Processos Mestre em Engenharia Química

Orientador: Arai Augusta Bernardez Pecora Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Mecanica Resumo: O objetivo deste trabalho é avaliar as emissões de óxidos de nitrogênio (NO + NO2) durante a combustão de carvão mineral com adição de calcário dolomítico como adsorvente em leito fluidizado circulante (LFC). As variáveis de influência estudadas foram o excesso de ar, que variou entre 18 e 32 %, e a relação molar cálcio enxofre (Ca/S) que variou entre 0 e 2. A quantificação das emissões de NOx foi realizada em condições de regime estacionário através da técnica de detecção por infravermelho não dispersivo (NDIR). Perfis de temperatura e pressão foram medidos durante a realização dos experimentos. A combustão foi mantida a uma temperatura média do riser de 840 ºC e velocidade superficial do gás próxima de 9 m.s-1. Utilizou-se um Delineamento Composto Central Rotacional (DCCR) para o planejamento dos experimentos mediante determinação das variáveis de influência e seus limites de operação. Um total de treze experimentos foram realizados, sendo onze deles relativos ao planejamento experimental. A influência do parâmetro relação molar Ca/S foi mais significativa quando comparada à influência do excesso de ar. O aumento da razão Ca/S provocou acréscimo nas emissões de NOx, enquanto a redução do excesso de ar provocou a diminuição das emissões. Os resultados obtidos nesta pesquisa apontam para uma região de otimização, buscando-se a minimização das emissões de NOx que pode ser alcançada pela utilização de valores baixos de excesso de ar (18 %) e relação Ca/S de 0,6, uma vez que para relações maiores, a emissão de SO2 foi praticamente nula, destacando o elevado poder de remoção do enxofre por este calcário. Abstract: This work reports an experimental study concerning NOx emissions from brazilian coal combustion with limestone addition in circulating fluidized bed as a function of operational parameters excess air (18 to 32 %) and Ca/S molar ratio (0 to 2). The NOx concentration was achieved at steady state operation through a non-dispersive infrared (NDIR) detection technique. Profiles of temperature and pressure were measured. Bed temperature around 840 ºC and superficial gas velocity around 9 m.s-1 were conditions maintained at the experiments. Central Composite Rotational Design has been used for planning the experiments according to the knowledge of influence variables on combustion process and its operational limits. A total of thirteen experiments were carried out. The influence of Ca/S molar ratio on NOx emissions was greater than air excess influence. Increasing Ca/S molar ratio it was observed tha NOx emissions also rise, meanwhile decreasing air excess factor leds a reduction on NOx emissions. Results pointed to a optimizing area, seeking to minimize NOx concentrations that can be achieved with low air excess (18 %) and Ca/S molar ratio of 0.6, since for larger ratios, the SOx emissions was insignificant, highlighting the limestone's high efficiency to sulfur capture. Mestrado Térmica e Fluídos Mestre em Engenharia Mecânica