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En el capitulo 1 se presenta la introducción general, la cual entrega tanto una vision global del fenómeno de óptica no lineal, como de los principales modelos utilizados para correlacionar las propiedades ONL y estructurales. Adicionalmente se presentan las técnicas comunes utilizadas en la determinación de los parámetros de ONL, para luego finalizar con una discusión acerca de las diferentes simetrías moleculares utilizadas en esta área, factores importantes a tener en cuenta para un diseño molecular adecuado. El capitulo 2 muestra en detalle el estudio experimental y computacional de complejos octopolares de Zn(II) que incorporan ligandos altamente aromáticos. Específicamente, se estudiaron los complejos del tipo [Zn(L)3](OTf)2, donde L corresponde a un ligando derivado de fenantrolina (phen). En este capítulo se evaluó tanto la participación del metal central como de la sustitución de los ligandos en la modulación de la respuesta ONL de segundo orden. El capitulo 3 involucra el estudio experimental y computacional para evaluar la participación del ligando hexaazatrifenileno (HAT) como un molécula capaz de coordinar tres centros metálicos, para generar estructuras octopolares aplicables en ONL. Este estudio fue de vital importancia para establecer las propiedades electrónicas del ligando HAT, permitiendo proyectar su uso como una molécula que favorece las propiedades ONL por su capacidad de aceptar densidad de carga. Este capitulo finaliza con el estudio de las reacciones de condensación involucradas en la sintesis del ligando, con el objeto de obtener parámetros que permitan optimizar la sintesis de HAT por rutas sintéticas más sencillas. Doctor en Química TERMINADA PFCHA-Becas 254p. PFCHA-Becas