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Die Dissertation beschäftigt sich mit der Etablierung einer neuen Materialplattform, den Ormoceren (OCs) für die Zwei-Photonen Polymerisation (2PP), um den Stand der Technik erheblich zu verbessern. Ormocere bieten maßgeschneiderte Eigenschaftsprofile für die jeweils adressierte Applikation. Dafür wurden im ersten Teil der Arbeit Studien zur Vertiefung des Prozessverständnisses durchgeführt. Hier wurde gezeigt, dass die Voxelentstehung auf drei grundlegende Wechselwirkungsmechanismen - technisches Anregungsvolumen, Schwellwertprozess und chemisches Reaktionsvolumen - zurückzuführen ist. Diese Mechanismen wurden für neuartige OC-Systeme jeweils untersucht. Erstmals konnten in einem Styryl-haltigen OCSystem Voxelgrößen im Bereich von 100 nm reproduzierbar erreicht werden, ohne dafür auf aufwendige Techniken wie STED-Lithographie zurückgreifen zu müssen. Im Rahmen der Voxelgrößenuntersuchungen konnte nachgewiesen werden, dass sich einfache in der Literatur vertretene Wachstumsmodelle nur sehr bedingt auf die eingesetzten OC-Systeme übertragen lassen. Deswegen wurde ein numerisches Modell zur Simulation der Vernetzungsmechanismen in der 2PP entwickelt, das auf experimentellen Daten aus UV-DSC Experimenten beruht. Im Vorgriff auf den Applikationsteil wurde außerdem erstmals und systematisch mittels Mikro-Raman-Spektroskopie untersucht, wie der Vernetzungsgrad und schließlich die mechanischen Eigenschaften von den Herstellungsparametern Laserleistung und Rasterabstand abhängen. Außerdem wurde die Ausbildung von Oberflächen in den betrachteten OC-Systemen ausführlich untersucht. Mit den gewonnen fundamentalen Erkenntnissen wurden verschiedene anwendungsrelevante Mikrostrukturen hergestellt, die im zweiten Teil der Arbeit vorgestellt werden. Dazu gehören asphärische Mikrolinsen, deren präzise Herstellung signifikant beschleunigt werden konnte. Die Genauigkeit der Herstellung ist gegenüber dem Stand der Technik erheblich verbessert. Im Falle von Diffraktiven Optischen Elementen (DOEs) konnte ebenfalls eine gegenüber dem Stand der Technik stark verbesserte, sehr präzise und schnelle Herstellung demonstriert werden.