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Zielsetzung dieser Arbeit ist die Erforschung von laserinduzierter Magnetisierungsdynamik auf Piko- und Subpikosekunden-Zeitskalen von ferromagnetischen Materialien, insbesondere die Separation der wirkenden Mechanismen und deren zeitliches Auftreten nach der Laseranregung. Hierfür wurde die schichtdickenabhängige Spindynamik von Co/Cu(001) mit Hilfe des magnetooptischen Kerreffekts (MOKE) und der Erzeugung der zweiten optischen Harmonischen (SHG) untersucht. Zur Interpretation der Messungen wurde eine neuartige Analysemethode entwickelt. Um Rückschlüsse über die dominierenden Mechanismen der Magnetisierungsdynamik zu bekommen, werden theoretische Betrachtungen und Simulationen gemacht und die Auswirkungen der Mechanismen auf das Magnetisierungsprofil untersucht. Als Mechanismus werden Spin-Flip-Streuung und spinpolarisierter Transport untersucht, die derzeit kontrovers in der Forschung diskutiert werden. Durch die Betrachtungen und Simulationen ergeben sich Magnetisierungsprofile für die Mechanismen, die sich fundamental voneinander unterscheiden. Spin-Flip-Streuung führt zu einer stärkeren Entmagnetisierung im Bereich der Oberfläche im Vergleich zur Grenzfläche zum Substrat, wohingegen beim spinpolarisertem Transport auch eine stärkere Entmagnetisierung von grenzflächennahen Bereichen entstehen kann. Zur Identifizierung der unterschiedlichen Magnetisierungsprofile werden die relativen laserinduzierten Variationen der Kerrrotation und Kerrelliptizität untereinander verglichen. Die Observablen weisen unterschiedliche Tiefensensitivitäten auf und ermöglichen somit eine zeitliche Separation der Magnetisierungsprofile. Für Schichtdicken d≥10 nm kann eine stärkere Entmagnetisierung von grenzflächennahen im Vergleich zu oberflächennahen Bereichen, während das elektronische System nicht im thermischen Gleichgewicht ist, identifiziert werden. Nach der Thermalisierung des elektronischen Systems stellt sich ein Magnetisierungsprofil ein, das ein invertiertes Verhalten zeigt. Für d

Die vorliegende Arbeit untersucht die dynamische Antwort des elektronischen Systems des Hochtemperatursupraleiters Bi2Sr2CaCu2O8+x (Bi2212) auf die optische Anregung durch ultrakurze Laserpulse. Mittels der zeit- und winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie an optimal- und unterdotiertem Bi2212 in der „Pseudogap“-Phase werden anhand von Änderungen in der elektronischen Struktur zwei Effekte diskutiert, welche aufgrund ihres unterschiedlichen Zeitverhaltens als unabhängig betrachtet werden können. Zum einen ist dies eine photoinduzierte Änderung der effektiven Masse m* im Bereich der „Kink“-Energie von E - EF = -70 meV, welche innerhalb der Zeitauflösung des Experimentes von ~100 fs auftritt und somit als eine direkt durch den Anregepuls verursachte Störung der zu dem „Kink“ führenden elektronischen Wechselwirkung interpretiert werden kann. Zum anderen wird eine Verschiebung des Fermiflächenvektors kF beobachtet, was als effektive Änderung der Dotierung interpretiert werden kann und somit neue Möglichkeiten in Bezug auf ultraschnelle optoelektronische Bauteile basierend auf photoinduzierten Phasenübergängen eröffnet. Darüber hinaus wird die energie- und fluenzabhängige Dynamik angeregter Elektronen untersucht, welche ein biexponentielles Verhalten aufweisen. Während die langsame Komponente dieses Zerfalls von der Anregefluenz unabhängig ist, zeigt die schnelle Komponente einen deutlichen Sprung in der zugehörigen Zerfallszeit ober- und unterhalb der für das Material charakteristischen Energie von 70 meV. Dieser Sprung ist für niedrige Fluenzen am deutlichsten ausgeprägt, was anhand einer theoretischen Modellrechnung diskutiert wird. Ein großer Teil der vorliegenden Arbeit bestand zudem in der Konstruktion und dem Aufbau eines von Grund auf neuen Experimentes zur Photoemissionsspektroskopie, dessen Hauptbestandteil in dem Design eines 6-Achsen Manipulators lag, mit dessen Hilfe eine Probe bei tiefen Temperaturen unter Vakuumbedingungen unabhängig in jeweils alle 3 Rotations- und Translationsrichtungen bewegt werden kann. Im Zuge dieser Arbeiten wurden mit dem Aufbau zudem erste Test- und Charakterisierungsmessungen durchgeführt. This work investigates the dynamic response of the electronic system of the high critical temperature superconductor Bi2Sr2CaCu2O8+x (Bi2212) due to the optical excitation by ultra short laser pulses. By using time- and angle-resolved photoemission spectroscopy on optimally and underdoped Bi2212 in the pseudogap phase two effects revealed by changes in the electronic structure are being discussed which, due to their different temporal behaviors, can be considered as independent. First, this is an photoinduced change of the effective mass m* around the kink energy of E - EF = -70 meV, that occurs during the experiment’s time resolution of ~100 fs and therefore can be interpreted as perturbation of the underlying electronic interaction caused directly by the pump pulse. Second, a shift of the Fermi surface vector kF is observed, that can be interpreted as an effective change of hole doping that gives rise to new opportunities for possible ultrafast optoelectronic devices based on optically induced phase transitions. Furthermore, the energy- and fluence-dependent dynamics of excited electrons are investigated, which exhibit a biexponential behavior. While the slow component of this decay seems to be independent from the excitation fluence, the fast component shows a pronounced jump in the corresponding decay time above and below the material’s characteristic energy of 70 meV. This jump is most pronounced for the low fluences, which will be discussed in the context of an appropriate theoretical model system. Moreover, a major part of this work was the construction and build up of an entirely new experimental setup for photoemission spectroscopy. The main part regarding this issue consists of the design of 6-axis manipulator which is capable of moving the sample at low temperature independently in all 3 rotational and translational degrees of freedom. In the context of this work first tests and characterization measurements has been performed using this new setup.

In dieser Arbeit wird die ultraschnelle elektronische Polarisation in dem kristallinen Festkörper Lithiumborhydrid (LiBH4) untersucht. Das Material wird dabei mit einem femtosekundenlangen optischen Impuls angeregt und mit einem ebenso kurzen Röntgenimpuls abgetastet. Mithilfe der Röntgenbeugung kann die optisch induzierte räumliche Neuordnung elektronischer Ladung direkt mit atomarer räumlicher Auflösung abgebildet werden. Kupfer K-alpha Röntgenstrahlung für das Experiment wird im Labor aus einer Laser-Plasmaquelle mit 1 kHz Wiederholrate erzeugt. Diese Strahlung wird dann auf eine pulverisierte LiBH4-Probe fokussiert. Die Debye-Scherrer Ringe, die bei Pulverbeugung entstehen, werden mit einem großflächigen Detektor aufgezeichnet und zu Intensitätsprofilen aufbereitet. Mittels Anrege-Abtast-Technik wird die Änderung der Beugungsintensitäten, ausgelöst durch die optische Anregung mit einem optischen Femtosekunden-Impuls, zeitaufgelöst untersucht. Dabei ist die Zeitauflösung durch die Verzögerungzeit zwischen Anrege- und Abtastimpuls gegeben. Daraus ergibt sich ein Einblick in die dynamische elektronische Entwicklung des Systems. Intensitätsänderungen können dann mit Änderungen in der Ladungsdichte des Materials korreliert werden, um strukturelle Dynamik auf der Femtosekunden Zeitskala aufzuklären. Lithiumborhydrid wurde gewählt, weil es Eigenschaften aufweist, die für eine Erforschung der ultraschnellen elektronischen Polarisation notwendig sind. Bisher gibt es keine räumlich aufgelöste Untersuchung im Femtosekunden-Bereich, die zur Erklärung dieses elektronischen Phänomens beträgt. Diese Arbeit präsentiert die ultraschnelle Antwort von LiBH4 auf starke elektrische Felder bei optischen Frequenzen, die zu Ladungsumverteilung und damit einhergehende elektronische Polarisation führt. In this thesis the ultrafast electronic polarisation in the crystalline material lithium borohydride (LiBH4) is examined. The material is excited by a femtosecond long optical pulse and scanned by a likewise short x-ray pulse. Using x-ray scattering the optically induced spatial rearrangement of electronic charge can be directly mapped with atomic spatical resolution. Copper K-alpha x-rays for the experiment are produced in a laboratory table-top laserplasma source with 1 kHz repetition rate. This radiation is then focused on a powdered sample. Debye-Scherrer rings produced from powder diffraction are collected on a large area detector and processed to yield intensity profiles. Using pump-probe technique the change in diffracted intensity, triggered by excitation with a femtosecond optical pulse is examined. The temporal resolution is given by the delay between pump and probe pulse. This way insight is gained into the dynamic electronic evolution of the system. Intensity changes can be correlated to changes in charge density in the relevant material to elucidate structural dynamics on the femtosecond time scale. Lithium borohydride was chosen since it displays necessary characteristics for the exploration of ultrafast electronic polarisation. Up to date there has been no spatially resolved research in the femtosecond regime elucidating this electronic phenomenon. This work presents the ultrafast resonse in Lithiumborhydrid (LiBH4) to strong electronic fields with optical frequencies, which leads to charge relocation accompanied by electronic polarisation.