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The use of ultrashort pulses for laser ablation allows for a precise energy deposition thanks to a highly confined laser-matter interaction. The non-linear effects causing this confinement are also usually responsible of beam profile distorsions along propagation and intensity instabilities. High cone angle Bessel beams have shown to be excellent candidates for dielectrics processing since they are robust to non-linear effects. In femtosecond regime, they are able to generate in single shot high aspect ratio nanochannels in transparent media. However the ablation dynamics and the coupling with the laser-induced plasma remain partially unclear in this case. The current model describing such interaction is uncompatible with experimental observations. This thesis investigates the laser-plasma interaction and follows two axes of work. First part is focused on the laser-plasma interaction characterization in transparent media and in the case of femtosecond Bessel beam, by developping and exploiting an interferometric pump-probe experiment. We measure the plasma dynamics through the plasma-related complex refraction index modifications, which we resolve in space and time. Preliminary results show a confined plasma (radius < 1 µm) in the transverse direction and whose density approaches the critical density for a pulse energy approaching the nanochannel formation threshold. In a second part, we investigate the effect of aligned nanochannels on the fracture ability of glass samples and its application to glass cleaving. Here we solve two limiting problems to high quality cleaving by spatial beam shape engineering: we demonstrate a signification improvement of 150 µm-thin glass cleaving by the use of elliptical-core Bessel beams; and we establish a proof of principle of 10 mm-thick glass single-pass cleaving thanks to a 3 axicons-based setup.; L'utilisation d'impulsions ultrabrèves pour l'usinage laser permet une grande précision du dépôt d'énergie grâce à un fort confinement de l'interaction laser-matière. Les effets non-linéaires liés à ce confinement sont aussi usuellement responsables de distorsions et d'instabilités dans le profil d'intensité lors de la propagation. Les faisceaux de Bessel à hauts angles coniques ont démontré être très performants pour l'usinage des diélectriques grâce à leur robustesse aux effets non-linéaires. En régime femtoseconde, ils permettent alors de générer dans les milieux transparents des nanocanaux à haut rapport de forme par tirs uniques dans les milieux transparents. Cependant la dynamique d'ablation et le couplage de l'impulsion avec le plasma induit sont encore peu compris dans ce cadre, et le modèle courant les décrivant reste incompatible avec les observations expérimentales. Cette thèse a pour objectif d'étudier cette interaction et se divise en deux axes de travail. Le premier axe porte sur la caractérisation de l'interaction laser-matière dans les milieux transparents pour le cas des faisceaux de Bessel femtoseconde grâce au développement et à l'exploitation d'une expérience pompe-sonde interférométrique. Nous mesurons la dynamique du plasma via les modifications d'indice de réfraction qu'il induit, résolues dans le temps et l'espace. Les résultats préliminaires obtenus montrent que le plasma est confiné dans un rayon inférieur à un micron et que la densité du plasma approche de la densité critique pour une énergie proche du seuil de formation de nanocanaux. Dans un second axe, nous travaillons sur l'effet d'un alignement de nanocanaux sur la fracture d'échantillons de verre et les applications des faisceaux de Bessel pour le clivage du verre. Nous levons ici deux limites principales concernant la qualité de fracture, en optimisant le profil spatial du faisceau. Nous montrons que l'utilisation de faisceaux de Bessel elliptiques améliore considérablement la qualité de clivage pour les plaques de verre minces (150 µm), et nous établissons une preuve de principe de clivage du verre de grande épaisseur (10 mm) en un seul passage sous le laser grâce à l'utilisation d'un dispositif composé de 3 axicons.

The use of ultrashort pulses for laser ablation allows for a precise energy deposition thanks to a highly confined laser-matter interaction. The non-linear effects causing this confinement are also usually responsible of beam profile distorsions along propagation and intensity instabilities. High cone angle Bessel beams have shown to be excellent candidates for dielectrics processing since they are robust to non-linear effects. In femtosecond regime, they are able to generate in single shot high aspect ratio nanochannels in transparent media. However the ablation dynamics and the coupling with the laser-induced plasma remain partially unclear in this case. The current model describing such interaction is uncompatible with experimental observations. This thesis investigates the laser-plasma interaction and follows two axes of work. First part is focused on the laser-plasma interaction characterization in transparent media and in the case of femtosecond Bessel beam, by developping and exploiting an interferometric pump-probe experiment. We measure the plasma dynamics through the plasma-related complex refraction index modifications, which we resolve in space and time. Preliminary results show a confined plasma (radius < 1 µm) in the transverse direction and whose density approaches the critical density for a pulse energy approaching the nanochannel formation threshold. In a second part, we investigate the effect of aligned nanochannels on the fracture ability of glass samples and its application to glass cleaving. Here we solve two limiting problems to high quality cleaving by spatial beam shape engineering: we demonstrate a signification improvement of 150 µm-thin glass cleaving by the use of elliptical-core Bessel beams; and we establish a proof of principle of 10 mm-thick glass single-pass cleaving thanks to a 3 axicons-based setup.; L'utilisation d'impulsions ultrabrèves pour l'usinage laser permet une grande précision du dépôt d'énergie grâce à un fort confinement de l'interaction laser-matière. Les effets non-linéaires liés à ce confinement sont aussi usuellement responsables de distorsions et d'instabilités dans le profil d'intensité lors de la propagation. Les faisceaux de Bessel à hauts angles coniques ont démontré être très performants pour l'usinage des diélectriques grâce à leur robustesse aux effets non-linéaires. En régime femtoseconde, ils permettent alors de générer dans les milieux transparents des nanocanaux à haut rapport de forme par tirs uniques dans les milieux transparents. Cependant la dynamique d'ablation et le couplage de l'impulsion avec le plasma induit sont encore peu compris dans ce cadre, et le modèle courant les décrivant reste incompatible avec les observations expérimentales. Cette thèse a pour objectif d'étudier cette interaction et se divise en deux axes de travail. Le premier axe porte sur la caractérisation de l'interaction laser-matière dans les milieux transparents pour le cas des faisceaux de Bessel femtoseconde grâce au développement et à l'exploitation d'une expérience pompe-sonde interférométrique. Nous mesurons la dynamique du plasma via les modifications d'indice de réfraction qu'il induit, résolues dans le temps et l'espace. Les résultats préliminaires obtenus montrent que le plasma est confiné dans un rayon inférieur à un micron et que la densité du plasma approche de la densité critique pour une énergie proche du seuil de formation de nanocanaux. Dans un second axe, nous travaillons sur l'effet d'un alignement de nanocanaux sur la fracture d'échantillons de verre et les applications des faisceaux de Bessel pour le clivage du verre. Nous levons ici deux limites principales concernant la qualité de fracture, en optimisant le profil spatial du faisceau. Nous montrons que l'utilisation de faisceaux de Bessel elliptiques améliore considérablement la qualité de clivage pour les plaques de verre minces (150 µm), et nous établissons une preuve de principe de clivage du verre de grande épaisseur (10 mm) en un seul passage sous le laser grâce à l'utilisation d'un dispositif composé de 3 axicons.

Femtosecond fiber sources are used in a large number of applications (industrial, medical, fundamental physics) with a growing need in high energy pulses at high repetion rate. Although Ti: Saphirre technology provides energies up to PetaWatt, its repetion rate is low (up to 1 Hz). An alternative is to use an amplified fiber. However, the extractable energy of a single fiber is intrinsically limited.A solution is then to combine several fibers (up to 10 000 fibers for particle acceleration). Coherent beam combining of fibers with an interferometric method (with a record of 64 fibers combined in the cw regime) has proven to be an excellent candidate to combine a large number of fibers.The XCAN project, a collaboration between l'Ecole polytechnique and Thales, aims to realize a demonstrator of 61 fibers coherently combined in the femtosecond regime.The works presented in this thesis are part of this project.In order to study the hard points inherent to the femtosecond regime and to free from the amplification issues, the interferometric method has been implemented on a passive demonstrator, meaning without amplification, of 19 fibers. Once the interferometric method validated, it has been succesfully tested on the amplified XCAN demonstrator.We present also the works done to increase a key parameter of beam combining systems : the combining efficiency. To do this, we have realized a beam shaping of the fiber array output beams. This beam shaping, gaussian to super-gaussian, is done with two arrays of phase plates. The aspherical profiles calculation is described. In order to validate our simulations we have tested the phase plates on the passive demonstrator by getting an increase of 14 %.The works presented in this manuscript are the first steps towards a new massively parallel laser architecture, able to provide both high peak power and high average power.; Les sources lasers femtosecondes sont utilisées dans grand nombre d’applications (industrielles, médicales, de recherche fondamentale) avec un besoin croissant d’impulsions très énergétiques à haut taux de répétition. Bien que la technologie Ti:Saphir fournisse des impulsions PetaWatt, son taux de répétition s’avère limité. Une alternative est l’utilisation de la technologie fibrée. Cependant, l’énergie extractible d’une seule fibre est intrinsèquement limitée.Une solution prometteuse est alors de réaliser une combinaison de fibres (jusqu’à plus de 10 000 fibres pour l’accélération de particules). La combinaison de fibres par méthode interférométrique (avec un record de 64 fibres combinées en régime continu) a prouvé qu’elle était un excellent candidat pour la combinaison d’un grand nombre de fibres.La collaboration XCAN entre l’Ecole Polytechnique et Thales, vise à réaliser un démonstrateur de combinaison cohérente de 61 fibres amplifiées en régime femtoseconde. Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans ce projet.Dans un premier temps, afin d’étudier les points durs inhérents au régime femtoseconde tout en s’affranchissant des difficultés liées à l’amplification, la méthode interférométique en régime femtoseconde a été étudiée sur un démonstrateur passif, c’est-à-dire sans amplification, de 19 fibres. Une fois la méthode de mise en phase validée celle-ci a pu être testée avec succès sur le démonstrateur avec amplification du projet XCAN.Nous présentons également les travaux menés afin d’augmenter un paramètre clé des systèmes de combinaison de faisceaux à savoir : l’efficacité de combinaison du système laser. Pour cela, nous avons réalisé une mise en forme de faisceaux issus des fibres de la tête optique. Cette mise en forme, gaussien vers super-gaussien, est réalisée à l’aide de deux réseaux de lames de phase dont nous présenterons le calcul des profils asphériques. Afin de valider expérimentalement nos simulations et après réalisation des lames de phase nous avons pu tester celles-ci sur le démonstrateur passif, démontrant une augmentation de 14 %.Les travaux présentés dans ce manuscrit présentent ainsi les premiers par vers la réalisation d’une nouvelle architecture laser massivement parallèle, capable de délivrer à la fois une haute puissance crête et une haute puissance moyenne.

Femtosecond fiber sources are used in a large number of applications (industrial, medical, fundamental physics) with a growing need in high energy pulses at high repetion rate. Although Ti: Saphirre technology provides energies up to PetaWatt, its repetion rate is low (up to 1 Hz). An alternative is to use an amplified fiber. However, the extractable energy of a single fiber is intrinsically limited.A solution is then to combine several fibers (up to 10 000 fibers for particle acceleration). Coherent beam combining of fibers with an interferometric method (with a record of 64 fibers combined in the cw regime) has proven to be an excellent candidate to combine a large number of fibers.The XCAN project, a collaboration between l'Ecole polytechnique and Thales, aims to realize a demonstrator of 61 fibers coherently combined in the femtosecond regime.The works presented in this thesis are part of this project.In order to study the hard points inherent to the femtosecond regime and to free from the amplification issues, the interferometric method has been implemented on a passive demonstrator, meaning without amplification, of 19 fibers. Once the interferometric method validated, it has been succesfully tested on the amplified XCAN demonstrator.We present also the works done to increase a key parameter of beam combining systems : the combining efficiency. To do this, we have realized a beam shaping of the fiber array output beams. This beam shaping, gaussian to super-gaussian, is done with two arrays of phase plates. The aspherical profiles calculation is described. In order to validate our simulations we have tested the phase plates on the passive demonstrator by getting an increase of 14 %.The works presented in this manuscript are the first steps towards a new massively parallel laser architecture, able to provide both high peak power and high average power.; Les sources lasers femtosecondes sont utilisées dans grand nombre d’applications (industrielles, médicales, de recherche fondamentale) avec un besoin croissant d’impulsions très énergétiques à haut taux de répétition. Bien que la technologie Ti:Saphir fournisse des impulsions PetaWatt, son taux de répétition s’avère limité. Une alternative est l’utilisation de la technologie fibrée. Cependant, l’énergie extractible d’une seule fibre est intrinsèquement limitée.Une solution prometteuse est alors de réaliser une combinaison de fibres (jusqu’à plus de 10 000 fibres pour l’accélération de particules). La combinaison de fibres par méthode interférométrique (avec un record de 64 fibres combinées en régime continu) a prouvé qu’elle était un excellent candidat pour la combinaison d’un grand nombre de fibres.La collaboration XCAN entre l’Ecole Polytechnique et Thales, vise à réaliser un démonstrateur de combinaison cohérente de 61 fibres amplifiées en régime femtoseconde. Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans ce projet.Dans un premier temps, afin d’étudier les points durs inhérents au régime femtoseconde tout en s’affranchissant des difficultés liées à l’amplification, la méthode interférométique en régime femtoseconde a été étudiée sur un démonstrateur passif, c’est-à-dire sans amplification, de 19 fibres. Une fois la méthode de mise en phase validée celle-ci a pu être testée avec succès sur le démonstrateur avec amplification du projet XCAN.Nous présentons également les travaux menés afin d’augmenter un paramètre clé des systèmes de combinaison de faisceaux à savoir : l’efficacité de combinaison du système laser. Pour cela, nous avons réalisé une mise en forme de faisceaux issus des fibres de la tête optique. Cette mise en forme, gaussien vers super-gaussien, est réalisée à l’aide de deux réseaux de lames de phase dont nous présenterons le calcul des profils asphériques. Afin de valider expérimentalement nos simulations et après réalisation des lames de phase nous avons pu tester celles-ci sur le démonstrateur passif, démontrant une augmentation de 14 %.Les travaux présentés dans ce manuscrit présentent ainsi les premiers par vers la réalisation d’une nouvelle architecture laser massivement parallèle, capable de délivrer à la fois une haute puissance crête et une haute puissance moyenne.

The laser damage is the result of a laser-matter interaction leading to the physical degradation of the optics, causing a deterioration of their optical function. This is one factor limiting the development of high power lasers and their applications. In dielectric materials and sub-picosecond regime, this phenomenon is based on non-linear processes and depends on the intrinsic properties of the material, as opposed to the nanosecond regime. A bench dedicated to the measurement of laser damage threshold has been developed and applied to study the behavior of optical dielectric thin films at 1030nm. The deterministic nature of sub-picosecond damage was evidenced on the substrates and thin films. A predictive model based on photo-ionisation and avalanche effects was developed for interpretation of the measurements. This model is specific to the case of multilayer optical effects since interference effects and transient response of the films are taken into account. Its effectiveness in predicting the evolution of the damage threshold as a function of pulse duration on HfO2 films. Moreover, the linear behavior of the damage threshold with the band gap has been experimentally observed for oxide materials and described by the model. Finally we present the first exhaustive study on the optical resistance of oxides mixtures, conducted in collaboration with the University of Vilnius, Lithuania, and the Laser Zentrum Hannover LZH, Germany., L'endommagement laser est le résultat d'une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur fonction optique. C'est un des facteurs limitant le développement des lasers de puissance et de leurs applications. Dans les matériaux diélectriques et en régime femtoseconde, ce phénomène repose sur des processus non linéaires et dépend des propriétés intrinsèques du matériau, contrairement au régime nanoseconde. Un banc d'endommagement laser femtoseconde a été développé et appliqué à l'étude du comportement des couches minces diélectriques. Le caractère déterministe de l'endommagement femtoseconde a été confirmé sur les substrats et les couches minces. Nous montrons de plus que les couches minces sont le siège d'effets transitoires, capables d'affecter le seuil d'endommagement, lorsque la densité d'électrons libres atteint une valeur critique. Un modèle dynamique a été développé afin de prendre en compte ces effets. Son efficacité à prédire l'évolution du seuil d'endommagement en fonction de la durée de l'impulsion a été démontrée expérimentalement. Les tests d'endommagement menés sur des monocouches HfO2 montrent une dépendance du seuil d'endommagement avec la technique de dépôt. Par ailleurs le comportement linéaire du seuil d'endommagement en fonction de la largeur de bande interdite a été confirmé pour les oxydes purs. Enfin nous présentons la première étude exhaustive sur la tenue au flux de mixtures d'oxydes, menée en collaboration avec le centre laser de l'Université de Vilnius, Lituanie et le Laser Zentrum Hannover LZH, Allemagne.

This thesis is devoted to the study of dynamics induced by intense femtoseconds lasers pulses. The first studied dynamics deals with molecular alignment of CO2-X mixtures (X=CO2, Ar, N2), in dense gases (up to 20 bar). Up to now, this regime has never been studied experimentally. In the field-free regime (after laser/matter interaction), molecular alignment exhibits two components : a permanent alignment and a transient one. The influence of collisions appears through population transfers between rotational states, which leads to a decrease of these two contributions. Permanent alignment relaxation time is only tied to inelastics collisions whereas transient alignment relaxation time is tied to both inelastics and elastics ones. We show that the determination of the elastic collisions contribution (for which the experimental determination is uneasy), is then possible thanks to the analysis of molecular alignment measurements. This analysis is based on the modelling of inelastics rotational state-to-state transfer rates by ECS-(E)P semi-empirical laws. The elastic contribution of collisions is experimentally determined and happened to be in a good agreement with classically calculated ones. The second studied dynamics is the intensity dependence of the electronic Kerr effect. We pursue the works led by Loriot and al. in 2009 which showed that electronic Kerr index saturated, before nullifying and then presenting a negative contribution when the intensity increases (inversion of the sign for some tens of terawatts by square centimeter). We complete the previous study by performing similar measurements in air at 400 nm (800 nm in the original study)., Le sujet de cette thèse concerne l’étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l’alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l’argon ou l’hélium, en phase gazeuse dense (jusqu’à 20 bar), ce régime n’ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L’alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l’impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L’influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l’alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l’alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d’accès, est possible à partir de l’analyse des traces d’alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l’effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l’indice Kerr électronique saturait avant de s’annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu’on augmente l’éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d’onde de 400 nm (800 nm dans l’étude originale) cette inversion du signe de l’indice Kerr dans l’air.

Femtosecond lasers are an incredible precision resource for metrology. The ability to produce squeezed states in this regime could then improve even more physical measurements. In a first part, I will present a precision limit for the estimation of parameters carried by the electromagnetic field, using general gaussian resources. It can be proven that a single-mode squeezer, on a well defined mode, is optimal from an experimental point of view. I will then exhibit a simple general scheme, based on homodyne detection, which allows to optimally measure parameters carried by the EM field. In the second part, I will present the experimental results we obtained using a femtosecond synchronously pumped optical parametric oscillator. I will demonstrate the production of intensity squeezing in that regime and the proof of the multimode aspect of the light produced. This is a crucial step in the production of tailored multimode squeezed states in the femtosecond regime., Les lasers femtoseconde sont des sources de très haute précision pour la métrologie. La possibilité de produire des états comprimés dans ce régime pourrait conduire à une amélioration des mesures physiques. Dans une première partie, j'introduirai une limite de sensibilité pour l'estimation de paramètres portés par le champ électromagnétique, utilisant des ressources gaussiennes quelconques. Il peut être montré qu'un état comprimé monomode, sur un mode bien défini, est optimal d'un point de vue expérimental. Je présenterai alors un schéma simple et général, utilisant une détection homodyne, qui permet de mesurer de façon optimale des paramètres portés par le champ électromagnétique. Dans une seconde partie, je présenterai les résultats expérimentaux que nous avons obtenus en utilisant un oscillateur paramétrique optique femtoseconde pompé de façon synchrone. J'exposerai la production d'états comprimés en intensité dans ce régime ainsi que la preuve du caractère multimode de la lumière produite. Ceci constitue une étape majeure pour la production d'états multimodes sur mesure en régime femtoseconde.

Infra Red femtosecond laser ablation coupled to Mass Spectrometry is a powerful tool for in-situ analysis of geological samples. Nevertheless, implications linked to this type of ablation are still not well defined. Transmission Electron Microscopy (TEM) coupled to Focused Ion Beam milling (FIB) allows direct characterization of ablation damage and particles. Thus, IR-femtosecond laser ablation can be considered as stoechiometric and mainly photo-mechanical. Particles are generated by coalescence and agglomeration of condensates in the laser induced plasma. Chemical segregation of elements noticed on measurements is then confined to these processes, themselves dependant on the target composition. The potential of analytical improvement is substantial, in terms of ablation settings and conception of laser systems dedicated to LA-ICP-MS.; L'ablation laser Infra Rouge femtoseconde couplée à la spectrométrie de masse est un puissant outil d'analyse in-situ d'échantillons géologiques. Cependant, les impacts liés à ce type d'ablation sont encore mal définis. La Microscopie Electronique en Transmission (MET) couplée à l'abrasion par faisceau d'ions focalisés (FIB) permet la caractérisation directe des dommages d'ablation et des particules. Ainsi, l'ablation laser IR-femtoseconde peut être considérée comme stœchiométrique et essentiellement photo-mécanique. Les particules sont issues de coalescence et d'agglomération de condensats dans le plasma de matière. La ségrégation chimique des éléments visible à la mesure est donc restreinte à ces processus dépendant de la composition de la cible. Le potentiel d'amélioration des mesures est conséquent, en termes de paramétrages et de conception de systèmes laser dédiés au LA-ICP-MS.

This thesis is devoted to the theoretical and experimental study of multimode optical parametric oscillators (OPO) in the transverse and longitudinal domains. We first recall the common tools used to operate non-classical states of light, with a special emphasis on the concept of mode in the quantum description of the electromagnetic field. We recall the techhniques used to describe and manipulate experimentally the transverse (images) and longitudinal (pulses) modes, and compare the two cases. A certain number of analog variables arises, which can help transpose concepts from one domain to the other. We develop a general model for multimode OPOs, centered on the multimode description of the non-linear interaction in a parametric crystal. This lead to the possibility of generating multimode non-classical states, and can be applied for transverse or longitudinal multimode OPO. The theoretical developments are linked to several experiments achieved in this thesis. The first one is a study of the transmission and frequency doubling of images in a self-imaging cavity. Two different quantum imaging experiments are decribed: the first one is the generation of multimode squeezing in an OPO above threshold and the second one uses an OPO in a self-imaging cavity to produce image amplification and multimode squeezing. Finally, we describe the new experimental setup of a synchronously pumped OPO (SPOPO) which leads to the squeezing of a frequency comb., Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude théorique et expérimentale d'oscillateurs paramétriques optiques (OPO) multimodes dans deux régimes: l'optique des images et l'optique des impulsions. On rappelle les outils utilisés habituellement pour décrire et manipuler les états non-classiques de la lumière, en insistant sur l'importance du concept de mode du champ dans sa description quantique, qu'il soit transverse ou longitudinal. On rappelle ensuite les techniques de manipulation des modes transverse (images) et des modes longitudinaux (impulsions) au niveau théorique et expérimental. L'accent est mis sur le rapprochement de ces deux domaines où l'on peut facilement identifier un grand nombre de variables similaires. Un modèle général des OPO multimodes est développé, s'appuyant sur un traitement multimode de la conversion paramétrique dans un cristal non-linéaire d'ordre deux. Ce modèle conduit à des états non-classiques multimodes, intéressants pour l'information quantique, et peut être appliqué aux cas d'un OPO dans une cavité dégénérée pour les modes transverses, et d'un OPO pompé en modes synchrones (SPOPO). Tous ces développements théoriques s'orientent vers plusieurs expériences d'optique multimode décrites dans ce manuscrit. La première est une étude de la transmission et le doublage de fréquence d'images dans une cavité auto-imageante. Deux expériences d'imagerie quantique sont ensuite décrites: l'une conduit à une réduction de bruit multimode dans un OPO au dessus du seuil et la seconde utilise un OPO dans une cavité auto-imageante et permet la production et la caractérisation d'un état trimode sous le seuil de l'OPO. Enfin, on décrit la mise en place expérimentale d'un SPOPO qui conduit à des premiers résultats de réduction de bruit sur un peigne de fréquence.

Rare gas clusters are an intermediate state of matter between the bulk material and molecules. Studies of their interaction with short and intense laser pulses have demonstrated the ability to yield energetic (multi-keV) X-rays, fast ions, electrons and even neutrons, owing to high laser energy absorption rates. Among these emission processes, we have specifically studied the intensity, the spectrum and the duration of X-rays, as a first step for cluster-based X-ray source applications. In this context, a 800 fs rms time-resolution streak camera has been developed in collaboration with INRS-Energie (Varennes, Canada). We studied the behaviour of Ar clusters (with radii ranging from 15 to 30 nm) irradiated with short (30 fs - 5 ps) and intense (up to 1e17 W/cm2) laser pulses from the CELIA kHz laser system. The emission in energetic X-rays (> 2 keV) has been observed to be shorter than the temporal resolution. By inserting in our set-up a conical crystal, we have been able to measure the duration of the K-shell emission together with a spectral resolution in the 2.9 - 3.2 keV range. The measurements indicate that the duration of these lines is extremely short, less than the temporal resolution, with signal accumulation corresponding to up to a few 1e5 shots. We have further performed numerical simulations of both the laser-cluster interaction and the X-ray emission. Our calculations are based on a nanoplasma model and a time-dependant collisional-radiative code. Calculated time-resolved X-ray spectra seem to reproduce both the short duration emission and the observed high ionic charge state.; Les agrégats de gaz rare constituent un état de la matière intermédiaire entre les cibles solides et les atomes en phase gazeuse. Il a été démontré que les agrégats irradiés sont sources d'ions, d'électrons, de neutrons énergétiques ainsi que de rayonnement allant du visible aux X durs. Cette source peut-être produite avec un taux de répétition élevé et a l'avantage de ne pas produire de débris, et de présenter une très forte conversion de l'énergie laser incidente. Nous nous intéressons au rayonnement X particulièrement, en le caractérisant en intensité, spectre et durée, comme préalable à toute application. En collaboration avec l'INRS-Energie (Varenne, Canada), nous avons mis en œuvre une caméra à balayage de fente dont la résolution temporelle est de 800 fs rms. En focalisant des impulsions laser courtes (30 fs - 5 ps) et intenses (jusqu'à 1e17 W/cm2) sur des agrégats d'argon (15 - 30 nm), nous avons démontré que l'émission X dont l'énergie est supérieure à 2 keV est plus courte que la résolution temporelle. En couplant la caméra à un cristal tronconique, nous nous sommes intéressés au rayonnement de couche K dans la gamme 2,9 - 3,2 keV. Nous avons démontré que ce rayonnement a une durée inférieure à la résolution temporelle, et que les raies étaient émises avec un écart temporel relatif inférieur à 1 ps. Une simulation basée sur un modèle nano-plasma et sur un code collisionnel-radiatif a été développée au CELIA. Les spectres X résolus en temps calculés reproduisent à la fois la brièveté d'émission du rayonnement X et les états de charge élevés observés.

This work aims at elucidating primary proteins dynamics. More specifically, it deals with retinal proteins, which are in particular involved in vision processes. The model protein used is bacteriorhodopsin, a bacterial membrane protein that converts solar energy into a protons gradient. Upon absorption of a photon by the retinal cofactor, two phenomena appear, whose respective role and chronological order are still unknown: retinal isomerization in few hundreds femtoseconds and an ultrafast polarization of the retinal/protein system. The used spectroscopic method enables us to detect and quantify charge displacements with 13 fs time resolution, thus allowing temporal separation of both phenomena. It is based on a second order nonlinear process, optical rectification: following excitation with an oscillating electric field, an ultrafast directional polarization is created in a non centrosymetric medium. This medium consists of multilayer of oriented dry purple membranes, containing bacteriorhodopsin. The infrared beam emitted upon generation of the polarization is detected by letting it interfere with a broadband infrared reference beam created by optical rectification in a nonlinear crystal (GaAs or AgGaS2). The infrared beam emitted by bacteriorhodopsin directly reflects the dipole moment change between ground and excited states. In addition to this instantaneous response, a long lasting (up to several picoseconds) infrared emission is detected, reflecting charge displacements associated with vibrational motions of the retinal/protein complex. The separation of the two types of responses, and the detailed description of the overall signal in terms of frequency and phase, requires concerted use of several analysis methods. In this way, we have shown that an ultrafast (

This work aims at elucidating primary proteins dynamics. More specifically, it deals with retinal proteins, which are in particular involved in vision processes. The model protein used is bacteriorhodopsin, a bacterial membrane protein that converts solar energy into a protons gradient. Upon absorption of a photon by the retinal cofactor, two phenomena appear, whose respective role and chronological order are still unknown: retinal isomerization in few hundreds femtoseconds and an ultrafast polarization of the retinal/protein system. The used spectroscopic method enables us to detect and quantify charge displacements with 13 fs time resolution, thus allowing temporal separation of both phenomena. It is based on a second order nonlinear process, optical rectification: following excitation with an oscillating electric field, an ultrafast directional polarization is created in a non centrosymetric medium. This medium consists of multilayer of oriented dry purple membranes, containing bacteriorhodopsin. The infrared beam emitted upon generation of the polarization is detected by letting it interfere with a broadband infrared reference beam created by optical rectification in a nonlinear crystal (GaAs or AgGaS2). The infrared beam emitted by bacteriorhodopsin directly reflects the dipole moment change between ground and excited states. In addition to this instantaneous response, a long lasting (up to several picoseconds) infrared emission is detected, reflecting charge displacements associated with vibrational motions of the retinal/protein complex. The separation of the two types of responses, and the detailed description of the overall signal in terms of frequency and phase, requires concerted use of several analysis methods. In this way, we have shown that an ultrafast (, Ce travail, qui se place dans le cadre général de l'étude de la dynamique primaire des protéines, concerne les protéines à rétinal, protéines impliquées en particulier dans la vision. La protéine bactérienne modèle utilisée est la bactériorhodopsine, dont le rôle est la conversion de l'énergie lumineuse en un gradient de protons. L'interaction photon-rétinal induit initialement deux phénomènes, dont le rôle et la chronologie sont encore incertains: isomérisation du rétinal en quelques centaines de femtosecondes et établissement d'une polarisation ultrarapide au niveau du système rétinal/protéine. La méthode spectroscopique femtoseconde utilisée permet de détecter et quantifier des déplacements de charges avec une résolution temporelle de 13 fs, et ainsi de séparer temporellement ces deux phénomènes. Elle est basée sur un phénomène non linéaire du deuxième ordre, le redressement optique: l'excitation avec un champ électrique oscillant d'un matériau non centrosymétrique va créer une polarisation pointant toujours dans le même sens. Ce matériau consiste de multicouches anhydres orientées de membranes pourpres contenant la bactériohodopsine. Le champ infrarouge émis suite à l'établissement de cette polarisation est détecté en le faisant interférer avec un signal infrarouge de référence, généré par redressement optique dans un cristal non linéaire (GaAs ou AgGaS2). Le champ infrarouge émis par la bactériorhodopsine reflète directement la différence entre les moments dipolaires de l'état fondamental et de l'état excité. En plus de la réponse électronique instantanée de l'échantillon, une émission infrarouge est détectée qui dure sur plusieurs picosecondes, caractéristique des mouvements de charges associés aux mouvements vibrationnels du système rétinal/protéine. La séparation des deux types de réponse et la description d'etaillée, en fréquence et en phase, de l'ensemble du signal complexe nécessitent l'utilisation concertée de plusieurs méthodes d'analyse. Nous avons ainsi pu montrer qu'un déplacement de charges transmembranaire photoinduit ultrarapide (

Jury composé de : M. Alain ASPECT (Président) M. Nicolas CERF M. Juan-Ariel LEVENSON (Rapporteur) M. Jean-François ROCH (Rapporteur) Mme Rosa TUALLE-BROURI; This work aims at exploiting the quantum properties of light in order to develop new communication devices. Our study is devoted to the quadrature components (quantum continuous variables) of a single mode of the electromagnetic field in the pulsed regime. A quantum key distribution protocol using coherent states has been demonstrated. The experimental set-up is based on laser pulses containing one hundred photons on average, which are modulated in the phase space. For each incoming pulse, the time-resolved homodyne detection samples one value of a particular quadrature component. The experiment yields a net secret key rate of 1.7 Mbis/s for a loss-free line, and 75 kbits/s for a line with 3.1 dB losses. This opens the way for practical high-rate quantum cryptography devices. In order to study the use of quantum specificities such as squeezing and entanglement, we have developed a new source of pulsed squeezed states and entangled states. This source is based on the nonlinear conversions of ultrashort pulses occurring in a thin potassium niobate crystal. Depending on the set-up, the quadrature noise reduction is 2.7 dB below shot noise, while the correlation between the entangled beams is 2.5 dB. We also describe the first observation of a "degaussification" protocol, that maps individual pulses of squeezed vacuum onto non-Gaussian states. This protocol is closely related to an entanglement distillation procedure for continuous variables, which allows to extend the range of quantum key distribution schemes. Finally, we study some optical set-ups allowing for a loophole-free Bell test using continuous variables and efficient homodyne detections.; L'objectif central de cette thèse est d'exploiter les propriétés quantiques du champ électromagnétique pour développer de nouveaux dispositifs de communication. L'étude porte sur les composantes de quadrature (variables quantiques continues) d'un mode impulsionnel du champ lumineux. Une démonstration expérimentale de cryptographie quantique avec des états cohérents a été réalisée. Le dispositif se base sur des impulsions modulées en amplitude et en phase et comportant en moyenne une centaine de photons. Pour chaque impulsion lumineuse, une détection homodyne résolue en temps permet de mesurer une composante de quadrature particulière avec une forte efficacité. Une clé secrète a ainsi été transmise à un débit de 1.7 Mbits/s en l'absence de pertes et 75 kbits/s pour une transmission présentant des pertes de 3.1 dB, ce qui ouvre la voie pour des applications de cryptographie quantique à hauts débits. Afin d'étudier l'utilisation de spécificités quantiques, nous avons développé une source impulsionnelle d'états comprimés et d'états intriqués. Cette source utilise des conversions non-linéaires d'impulsions ultrabrèves intervenant dans un cristal mince de niobate de potassium. Suivant la configuration, la réduction du bruit en quadrature est de 2.7 dB sous le niveau de bruit quantique standard, ou les corrélations entre les quadratures des faisceaux intriqués sont de 2.5 dB. Grâce à ce dispositif, nous avons mis en oeuvre la première expérience de "dégaussification", pour transformer des impulsions de vide comprimé en des états non-gaussiens. Ce protocole est directement lié à la distillation de l'intrication de variables continues, qui permet d'améliorer la portée des dispositifs de cryptographie. Enfin, des schémas sont étudiés pour réaliser des tests complets des inégalités de Bell avec des variables continues mesurées par des détections homodynes.

Understanding the details of biochemical reactions which take place inside proteins is a central goal of molecular biology. In this work, we are interested in the first steps of such reactions, which occur on a time scale of a few hundreds of femtoseconds. The typical approach consists of using ultrashort pulses in the visible or UV range to excite the molecule to an upper electronic state, which rapidly triggers the reaction with high efficiency.In this work, we have studied another way to excite proteins: namely, by using infrared pulses to deposit energy directly in the vibration of the molecule. In theory, this technique allows one to explore the protein potential surface far from the harmonic region, and even to approach the transition state of the reaction catalysed by the protein. To maximise the energy transfered to the molecule, we used intense and negatively chirped infrared pulses, which allows efficient climbing of the vibrational energy ladder. In a first step, I generated intense infrared pulses whose energy is several microjoules and whose spectral width is roughly 170 cm-1. We then characterized these pulses using several methods: in particular, we measured their spectral phase using time-domain HOT SPIDER, resulting in the first self-referenced spectral phase measurement for infrared pulses centred around 10 µm. In a second step, we used these infrared pulses to excite the vibration of a CO molecule bound to myoglobin and hemoglobin. In the latter case, we demonstrated vibrational climbing of the CO molecule up to the 7th step of the ladder, thus realising the first vibrational climbing experiment in a biological molecule, or more generally in a macromolecule. This technique gave new spectroscopic insight into carboxy-hemoglobin, such as the position and width of the absorption lines, the excited states lifetimes, and the presence of a significant electrical anharmonicity., La compréhension des réactions biochimiques qui se déroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace.Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée.Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm-1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique de HOT SPIDER temporel, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 µm. Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la présence d'une anharmonicité électrique importante.

Membres du Jury :Jean-Paul Chambaret Directeur de thèseGérard Mourou Président du juryFrançois Salin RapporteurJean-Claude Kieffer RapporteurJean-Pierre LeidingerXavier Levecq; The topic of this thesis work is the modeling and the control of processes occurring during amplification in a chirped pulse laser system.We present the models used, which take into account the propagation, non linear and thermal effects appearing in laser chains based on chirped pulse amplification. An experimental validation of these models demonstrates the importance of spatial effects to obtain a precise modeling of the amplification process.Propagation calculations were made to study the importance of residual aberrations after the correction obtained by a deformable mirror. The use of close loop adaptive correction is shown on the LOA 100 TW laser. This correcting loop is now used daily to improve the spatial and quality and the focal spot of the LOA 100 TW laser.Some studies on spatio-temporal effects created in lens systems were also made. The local delay and the broadening of the global duration, caused by the propagation time delay (PTD) in a lens system, have been measured. These direct measurements of the global temporal broadening are the first to our knowledge.Finally, the future LOA Petawatt laser (LUIRE) was simulated with the previous validated amplification models. We are able to obtain the Petawatt regime (30 J, 30 fs) with an additional multipass amplifier whose characteristics are presented.; Cette thèse a pour sujet la modélisation et le contrôle des processus intervenant lors de l'amplification d'impulsions laser à dérive de fréquence.Nous présentons les modèles utilisés, qui prennent en compte la propagation, les effets non linéaires et les effets thermiques se produisant dans les chaînes laser basées sur le principe de l'amplification à dérive de fréquence. Une validation expérimentale de ces modèles a permis de souligner l'importance des aspects spatiaux du laser pour modéliser finement le processus d'amplification.Nous avons également étudié l'importance, durant la propagation, des aspects spatiaux avec des calculs de propagation après un miroir déformable et montré toutes les précautions nécessaires pour l'utilisation d'une boucle d'optique adaptative. Cette boucle d'optique adaptative est utilisée maintenant de manière journalière pour garantir la qualité de la tache focale du laser 100 TW du LOA.Nous avons réalisé des études sur les effets spatio-temporels créés dans les systèmes de lentilles. Le retard local et l'élargissement de la durée globale, dus au temps de propagation (PTD) dans un système de lentilles, ont été mesurés. Cette mesure directe de l'élargissement global de la durée temporelle est la première à notre connaissance.Enfin, le futur laser Pétawatt (LUIRE) du LOA a été dimensionné avec les modèles validés précédemment. Nous pouvons atteindre le régime Pétawatt (30 J, 30 fs) avec un amplificateur multipassage supplémentaire dont les caractéristiques sont présentées.

The topic of this thesis work is the modeling and the control of processes occurring during amplification in a chirped pulse laser system.We present the models used, which take into account the propagation, non linear and thermal effects appearing in laser chains based on chirped pulse amplification. An experimental validation of these models demonstrates the importance of spatial effects to obtain a precise modeling of the amplification process.Propagation calculations were made to study the importance of residual aberrations after the correction obtained by a deformable mirror. The use of close loop adaptive correction is shown on the LOA 100 TW laser. This correcting loop is now used daily to improve the spatial and quality and the focal spot of the LOA 100 TW laser.Some studies on spatio-temporal effects created in lens systems were also made. The local delay and the broadening of the global duration, caused by the propagation time delay (PTD) in a lens system, have been measured. These direct measurements of the global temporal broadening are the first to our knowledge.Finally, the future LOA Petawatt laser (LUIRE) was simulated with the previous validated amplification models. We are able to obtain the Petawatt regime (30 J, 30 fs) with an additional multipass amplifier whose characteristics are presented., Cette thèse a pour sujet la modélisation et le contrôle des processus intervenant lors de l'amplification d'impulsions laser à dérive de fréquence.Nous présentons les modèles utilisés, qui prennent en compte la propagation, les effets non linéaires et les effets thermiques se produisant dans les chaînes laser basées sur le principe de l'amplification à dérive de fréquence. Une validation expérimentale de ces modèles a permis de souligner l'importance des aspects spatiaux du laser pour modéliser finement le processus d'amplification.Nous avons également étudié l'importance, durant la propagation, des aspects spatiaux avec des calculs de propagation après un miroir déformable et montré toutes les précautions nécessaires pour l'utilisation d'une boucle d'optique adaptative. Cette boucle d'optique adaptative est utilisée maintenant de manière journalière pour garantir la qualité de la tache focale du laser 100 TW du LOA.Nous avons réalisé des études sur les effets spatio-temporels créés dans les systèmes de lentilles. Le retard local et l'élargissement de la durée globale, dus au temps de propagation (PTD) dans un système de lentilles, ont été mesurés. Cette mesure directe de l'élargissement global de la durée temporelle est la première à notre connaissance.Enfin, le futur laser Pétawatt (LUIRE) du LOA a été dimensionné avec les modèles validés précédemment. Nous pouvons atteindre le régime Pétawatt (30 J, 30 fs) avec un amplificateur multipassage supplémentaire dont les caractéristiques sont présentées.

This PhD dissertation is related to a new field of research : the ultrafast X ray science. The research carried out in the field of high intensity lasers as well as accelerators (synchrotrons) communities has lead to the development of a new generation of tools associated to X ray radiation, the ultrafast X ray sources. These new sources with a time duration of 100 fs (1 fs = 10e-15 s) should have a great impact in the study of time resolved atomic dynamics, breaking the present synchrotrons limitation of several tens of picoseconds (1 ps = 10e-12 s). This thesis presents the first application of an ultrashort X ray source produced by the interaction of an intense laser beam with a solid target (laser plasma X ray source). The phase transition (solid/liquid) in a semiconductor has been observed and characterised by time resolved X-ray diffraction. The analysis of the experimental results has been made with a simple model of the laser semiconductor interaction including an extrapolation of the Drude model to the high carrier density regime (10e22 /cm3)., Ce travail de Thèse est lié à l'émergence d'un nouvel axe scientifique de recherche : la science X ultrarapide. La recherche effectuée dans les communautés des lasers intenses et des accélérateurs (synchrotrons) met en évidence une nouvelle génération d'outils associés au rayonnement X, les sources X ultrabrèves. Ces nouvelles sources de durée d'impulsion d'une centaine de femtosecondes (1 fs = 10e-15 s) devraient avoir un impact formidable, par exemple, dans l'étude de la dynamique atomique qui est actuellement limitée à plusieurs dizaines de picosecondes (1 ps = 10e-12 s). Cette thèse présente la première expérience d'application de ces sources X ultrabrèves qui utilisent le rayonnement X produit par l'interaction d'un laser intense avec une cible solide (source laser/plasma). La transition de phase solide/liquide ultrarapide d'un semi conducteur a été mise en évidence et caractérisée à l'aide de la technique de diffraction X résolue en temps. L'analyse des résultats expérimentaux a été effectuée à l'aide d'un modèle simple de l'interaction laser semi conducteur reposant sur une extrapolation du modèle de Drude pour un régime à haute densité de porteurs (10e22 /cm3).