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This thesis reports on the study of unidirectional rotation of molecules and focuses on the rotational Doppler effect occuring in the course of third-harmonic generation in coherently spinning molecules.The rotational Doppler effect appears when a circularly polarized wave interacts with an anisotropic rotating object. During the interaction, an exchange of angular momentum and energy between the field and the object occurs, leading to a frequency shift of the wave. In this work, the frequency shift of the third-harmonic generated in unidirectionaly rotating molecules has been observed. An anlytical model developped in the mansucript forsees four kinds of frequency shifts depending on the mutual handedness of the circular polarization of the fundamental and harmonic fields and the handedness of the rotating molecules. The four shifts have been measured in third-harmonic generation in unidirectionaly rotating molecules of O2, N2, and CO2. A thorough study of the rotational Doppler effect and the underlying physics has been conducted. A polarization analysis of the third-harmonic produced in coherently spinning molecules has also been done, showing the high degree of ellipticty of the harmonic. From this polarization analysis, the orientation of the molecular axis can be retrieved, providing a new way to measure the angular frequency of rotating molecules., Cette thèse porte sur l'étude de la rotation unidirectionnelle de molécules et en particulier de l'effet Doppler rotationnel en génération de troisième harmonique dans des rotors moléculaires synchrones. L'effet Doppler rotationnel apparaît lors de l'interaction entre une onde polarisée circulairement et un objet anisotrope en rotation. Lors de cette interaction, il y a échange de moment angulaire entre l'onde et l'objet induisant, par conservation de l'énergie et du moment angulaire, un décalage en fréquence de l'onde après l'interaction. Une observation du décalage en fréquence de la troisième harmonique générée dans des molécules en mouvement de rotation unidirectionnelle est présentée. Un modèle analytique décrit dans ce manuscrit permet de prévoir quatre décalages en fréquences dépendant du sens des polarisations circulaires fondamentale et harmonique ainsi que du sens de rotation des molécules. Ces quatre décalages en fréquences ont été observés expérimentalement lors de la génération de troisième harmonique dans des molécules de O2, N2 et CO2 en rotation unidirectionnelle. Une étude minutieuse de l'effet Doppler rotationnel et de la physique sous-jacente à ce phénomène a ensuite été conduite. Une analyse de l'état de polarisation de la troisième harmonique produite dans des rotors moléculaires synchrones a également été réalisée permettant de mettre en avant le haut degré d'ellipticité de l'harmonique produite. À partir de cette analyse en polarisation, l'orientation de l'axe moléculaire peut être retrouvée, offrant une méthode de mesure de la fréquence angulaire des molécules en rotation.