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Cette thèse présente des reconstructions de l'irradiance totale et spectrale durant les 400 dernières années à l'aide des modèles pour l'irradiance totale et l'irradiance spectrale dans l'ultraviolet développés à l'Université de Montréal. Tous deux sont basés sur la simulation de l'émergence, de la fragmentation et de l'érosion des taches solaires, qui permet d'obtenir une distribution de l'aire des taches sombres et des facules brillantes en fonction du temps. Ces deux composantes sont principalement responsables de la variation de l'irradiance sur l'échelle de temps de la décennie, qui peut être calculée en sommant leur émissivité à celle de la photosphère inactive. La version améliorée du modèle d'irradiance solaire spectrale MOCASSIM inclut une extension de son domaine spectral entre 150 et 400 nm ainsi que de son domaine temporel, débutant originalement en 1874 et couvrant maintenant la période débutant en 1610 jusqu'au présent. Cela permet de reconstruire le spectre ultraviolet durant le minimum de Maunder et de le comparer à celui du minimum de 2009. Les conclusions tirées de cette étude spécifient que l'émissivité dans l'ultraviolet était plus élevée en 2009 que durant le minimum de Maunder, que le niveau de base de la photosphère non magnétisée contribuait pour environ les deux tiers de cette différence et que les structures magnétiques restantes étaient responsables pour le tiers restant. Le modèle d'irradiance totale a vu son domaine temporel étendu sur la même période et une composante représentant le réseau magnétique de façon réaliste y a été ajoutée. Il a été démontré que les observations des 30 dernières années ne sont bien reproduites qu'en incluant la composante du Soleil non magnétisé variable à long terme. Le processus d'optimisation des paramètres libres du modèle a été effectué en minimisant le carré de la somme de l'écart journalier entre les résultats des calculs et les données observées. Les trois composites disponibles, soit celui du PMOD (Physikalisch Meteorologisches Observatorium Davos), d'ACRIM (ACtive Radiometer Irradiance Monitor) et du IRMB (Institut Royal Météorologique de Belgique), ne sont pas en accord entre eux, en particulier au niveau des minima du cycle d'activité, et le modèle permet seulement de reproduire celui du PMOD avec exactitude lorsque la composante variable à long terme est proportionnelle au flux radio à 10.7 cm. Toutefois, en utilisant des polynômes de Lagrange pour représenter la variation du Soleil inactif, l'accord est amélioré pour les trois composites durant les minima, bien que les relations entre le niveau minimal de l'irradiance et la longueur du cycle précédent varient d'un cas à l'autre. Les résultats obtenus avec le modèle d'irradiance spectrale ont été utilisés dans une étude d'intercomparaison de la réponse de la photochimie stratosphérique à différentes représentations du spectre solaire. Les simulations en mode transitoire d'une durée de 10 jours ont été effectuées avec un spectre solaire constant correspondant soit à une période d'activité minimale ou à une période d'activité maximale. Ceci a permis d'évaluer la réponse de la concentration d'ozone à la variabilité solaire au cours d'un cycle et la différence entre deux minima. En plus de ceux de MOCASSIM, les spectres produits par deux modèles ont été utilisés (NRLSSI et MGNM) ainsi que les données de SIM et SOLSTICE/SORCE. La variabilité spectrale de chacun a été extraite et multipliée à un spectre de base représentant le minimum d'activité afin de simuler le spectre au maximum d'activité. Cela a été effectué dans le but d'isoler l'effet de la variabilité seule et d'exclure celui de la valeur absolue du spectre. La variabilité spectrale d'amplitude relativement élevée des observations de SORCE n'a pas provoqué l'inversion de la réponse de l'ozone à hautes altitudes obtenues par d'autres études, ce qui peut être expliqué par la nature même du modèle utilisé ainsi que par sa limite supérieure en altitude. Finalement, la réponse de l'ozone semble être à peu près proportionnelle à la variabilité de l'intégrale du flux pour lambda, This thesis presents reconstructions of the total and spectral solar irradiance for the last 400 years produced with the improved versions of the models for total and spectral solar irradiance in the ultraviolet developed at Université de Montréal. Both are based on the simulation of sunspot emergence, fragmentation and erosion, which produces a time-evolving area distribution of dark spots and bright faculae. These two components are the main drivers of irradiance decadal variations and this quantity can be calculated by summing their emissivity to that of the quiet photosphere. The improved version of the model for spectral irradiance, MOCASSIM, includes an extension of its spectral domain between 150 and 400 nm and of its temporal domain, with reconstructions now starting in 1610 instead of 1874. This allows to reconstruct the UV spectrum during the Maunder minimum and to compare it to the spectrum during the minimum of 2009. The conclusions of this study state that the Sun was slightly brighter during the recent minimum and that the slowly-varying quiet Sun contribution accounts for about two thirds of this difference, whereas remnant magnetic structure decay products account for the other third. The model for total irradiance was also extended further in the past, with reconstructions now starting in 1610. Also, a realistic network component was added. This was expected to help reproduce the observations spanning the last 30 years, especially the varying level of the irradiance during minimum activity. It was shown that the inclusion of a slowly-varying quiet Sun component was necessary to account for the observations. The free parameters of the model were adjusted by minimizing the sum of the daily squared difference between the model's output and the observations. The three available composites, from the PMOD (Physikalisch Meteorologisches Observatorium Davos), ACRIM (ACtive Radiometer Irradiance Monitor) and IRMB (Institut Royal Météorologique de Belgique) teams, do not agree between them, especially considering the minima of the activity cycle. The only composite reproduced in a satisfactory manner by the model when the variable quiet Sun component is proportionnal to the radio flux at 10.7 cm is the PMOD composite. However, using Lagrange polynomials to represent this component helps improve the agreement at minimum activity for all composites, even though the relation between the irradiance during the minima and the length of the preceding cycle varies from one to another. The results obtained with MOCASSIM were used during an intercomparison study of the photochemical response in the stratosphere to different representations of the solar spectrum. Transient simulations of duration 10-days were performed with a constant solar spectrum corresponding to either a maximum or minimum activity period. This allowed to estimate the response in stratospheric ozone to the solar variability over a cycle or between two minima. The spectra obtained with MOCASSIM were used along with those from two other models, NRLSSI and MGNM, and the SIM and SOLSTICE/SORCE data. The spectral variability from each data set was multiplied to a common baseline spectrum to produce the high activity spectrum in order to isolate the effet of the variability only, and to exclude the effect of the absolute spectral calibration. The high spectral variability of the SORCE data in the UV did not induce a negative response in ozone at high altitude, as obtained by various other studies. This is explained by the nature of the model and by its limited vertical extent. Finally, the ozone response is approximately proportional to the integrated UV flux below 241 nm. The comparison of the ozone concentration at minimum activity obtained with the original spectra shows that the difference is of the same magnitude as the response over a solar cycle. The problem of choosing a solar spectral irradiance reconstruction for climatic simulations in the past remains unsolved.

A large part of the natural variability of the atmosphere and climate is related to solar variability. One of the forcing mechanisms of solar variability is based on perturbations of the middle atmosphere (stratosphere, mesosphere), particularly through ozone variations (photochemical processes), that then propagate through the troposphere to the surface. The thesis focuses on the first stage of this forcing mechanism, i.e. perturbations of ozone associated with solar variability and more specifically at the 27-day solar rotational time scales. The relationship between ozone and solar variability is studied not only using several time series of satellite data (MLS and GOMOS) but also results of a chemistry-climate model (LMDz-Reprobus) over analysis windows varying from 1 to 15 years. The mean ozone sensitivity to the 27-day solar cycle (% of ozone variation for 1% change in solar forcing) is characterized by positive values from 10 to 1 hPa with a maximum of 0.4 at 3 hPa. This sensitivity varies strongly depending on the size of the analysis window indicating that the solar signal can be masked by the dynamical variability, even during periods of strong solar activity. The dispersion of the results is found to be anti-correlated with the amplitude of the solar rotational fluctuations that are related to the phase of the 11-year solar cycle. In the mesosphere, ozone is found to be anti-correlated with solar variability with a maximum around 80 km. This corresponds exactly to the altitude of the maximum in the solar-induced enhancement of OH, the dominant radical in the destruction of mesospheric ozone., Une grande partie de la variabilité naturelle de l’atmosphère et du climat est liée à la variabilité solaire. L’un des modes d’action du forçage solaire repose sur des perturbations de la moyenne atmosphère (stratosphère, mésosphère), notamment par l’intermédiaire de variations d’ozone (processus photochimiques) qui ensuite se propagent dans la troposphère jusqu’à la surface. La thèse se focalise sur la première étape de ce mode d’action, i.e. les perturbations de l’ozone associées à la variabilité solaire et plus particulièrement aux échelles de temps du cycle à 27 jours. Cette relation entre ozone et variabilité solaire est étudiée non seulement à partir de plusieurs séries temporelles de données satellitaires (MLS et GOMOS) mais également de résultats d’un modèle de chimie-climat (LMDz-Reprobus) sur des fenêtres d’analyse variant de 1 à 15 ans. La sensibilité moyenne d’ozone au cycle solaire à 27 jours (% de variation d’ozone pour 1% de variation du forçage solaire) se caractérise par des valeurs positives de 10 à 1 hPa avec un maximum de 0.4 vers 3 hPa. Cette sensibilité varie beaucoup selon la taille de la fenêtre d’analyse au point d’être masquée par la variabilité dynamique, même pendant les périodes de forte activité solaire. La dispersion des résultats apparaît aussi anti-corrélée à l’amplitude des fluctuations solaires rotationnelles qui est liée à la phase du cycle solaire à 11 ans. Dans la mésosphère, l’ozone est anti-corrélé à la variabilité solaire avec un maximum autour de 80 km. Il correspond exactement à l’altitude où la réponse de OH (le radical dominant dans la destruction de l’ozone mésosphérique) à la variabilité solaire est maximum.

One of the goals of this thesis is to interpret the observations of the main hydrocarbons(C2H2 and C2H6) from Cassini (NASA/ESA) on Jupiter and Saturn. The one-dimensional photochemical models are insufficient to explain these spatially resolved observations. I have developed the first two-dimensional (altitude-latitude) seasonal photochemical model for the giant planets, which predicts their chemical composition.Without meridional transport, Saturn’s chemical composition follows the insolation variations. The C2H2 and C2H6 abundances measured by Cassini (Guerlet et al., 2009)are reproduced from the equator up to mid-latitudes, at pressures higher than 0.1mbar.At higher latitudes, the disagreements suggest either a stratospheric circulation cell orthe signature of ion-neutral chemistry. For the first time, I have coupled our seasonal photochemical model with the seasonal radiative model of Greathouse et al. (2008). I predict that the seasonal temperature peak is shifted half a season earlier, with respect to previous models, at high latitudes in the higher stratosphere.Jupiter shows weak seasonal variations of chemical composition, only controlled by its orbital eccentricity. The observed meridional distributions of C2H2 and C2H6 show opposition trends (Nixon et al., 2010). C2H6 observed distribution is reproduced when Isuppose a combination of meridional diffusion and stratospheric circulation, while causingat the same time a stronger agreement with the C2H2 observations. Accounting for theion-neutral chemistry might preferentially affect C2H2 and potentially play a key role on hydrocarbon abundances in Jupiter’s stratosphere., L’un des objectifs de cette thèse est d’interpréter les observations des principaux hydrocarbures(C2H2 et C2H6) effectuées par Cassini (NASA/ESA) sur Jupiter et Saturne. Les modèles photochimiques à une dimension sont insuffisants pour interpréter ces observations spatialement résolues. J’ai développé le premier modèle photochimique saisonnier à deux dimensions (altitude-latitude) des planètes géantes qui calcule leur composition chimique.En l’absence de transport méridional, la composition chimique de Saturne suit les variations d’ensoleillement. Les abondances de C2H2 et C2H6 mesurées par Cassini (Guerletet al., 2009) sont reproduites jusqu’aux latitudes moyennes, à des pressions supérieures à0,1mbar. Les écarts notés dans l’hémisphère sud suggèrent la présence de dynamique ou d’une chimie entre les ions et les espèces neutres. J’ai couplé, pour la première fois, mon modèle photochimique avec le modèle radiatif de Greathouse et al. (2008). Nous prédisons un décalage du pic saisonnier de température, par rapport aux précédents modèles, d’une demi-saison à haute altitude et aux hautes latitudes.Jupiter présente de faibles variations saisonnières de composition chimique, uniquement contrôlées par son excentricité. Les distributions méridionales observées de C2H2 etC2H6 présentent des tendances opposées (Nixon et al., 2010). Mon modèle est en accord avec les observations de C2H6 lorsque j’invoque une combinaison de diffusion méridionale et de circulation stratosphérique, tout en provoquant un plus grand désaccord avec les observations de C2H2. La chimie ionique pourrait principalement affecter C2H2 et jouer un rôle important dans l’atmosphère de Jupiter.

In a current context focused on the ozone layer recovery and on the global warming, understand, represent and model the stratospheric dynamic became major issues. Realism of these models needs to be assessed. Unfortunately the stratosphere is an atmospheric layer hardly accessible to measurements. Balloons trajectories are mainly depending on the air masses displacements. Extract measurements from balloon trajectories is a solution. These works led to the creation of a database which contains winds, temperature and pressure measurements from stratospheric balloons flights data collected over a time period of more 20 years at several locations (arctic polar region, at mid-latitude and in tropics) and at different seasons. A methodology of winds biases analysis has been developed and has been applied to the ERA-Interim reanalysis data. By comparing our results with a previous study, we have been able to validate the database and the winds biases analyse methodology. A systematic analyse of winds biases at high altitude in the stratosphere considering several locations/seasons has been implemented. The results show the biases in ERA-Interim reanalyses vary and rise as function of the altitude. The locations which are associated to well established circulations are rather well represented while the locations where the variability is higher present more difficulty. Globally biases results report ERA-Interim reanalyses underestimate wind speed in the stratosphere.; Dans un contexte actuel préoccupé par la couche d’ozone et son recouvrement ainsi que par le réchauffement global, comprendre, représenter et modéliser la dynamique stratosphérique sont des enjeux majeurs. Une question récurrente est de pouvoir évaluer les biais des modèles à haute altitude dans la stratosphère. Or la stratosphère est une couche de l’atmosphère difficilement accessible à la mesure. Une solution est d’extraire des informations en analysant les trajectoires des ballons qui sont essentiellement conditionnées par les mouvements des masses d’air. Ces travaux de thèse ont donné naissance à une banque de données rassemblant des mesures de vent, de température et de pression issues des vols de ballons stratosphériques sur une période de plus de 20 ans à des régions variées (région polaire arctique, à moyenne latitude et en régions intertropicales) et à différentes saisons. Une méthode d’analyse des biais mesures/modèle a été mise en place et appliquée aux réanalyses ERA-Interim. Par comparaison avec une précédente étude faite dans des conditions de vortex polaire, les mesures ainsi que la méthode d’analyse des biais ont été validées. Enfin, une analyse systématique des biais sur le vent à haute altitude dans la stratosphère considérant plusieurs régions à différentes saisons a été implémentée. Les résultats montrent que les biais dans les réanalyses ERA-Interim varient et augmentent en fonction de l’altitude. Les régions associées à des régimes bien établis sont plutôt bien représentées alors que les zones de transition ou de changement de circulation présentent plus de difficultés. D’une manière générale, les résultats de biais rapportent que les réanalyses ERA-Interim sous-estiment la vitesse du vent dans la stratosphère.

In recent decades, the stratosphere and its chemical composition has undergone significant changes that are beginning to influence the climate. In the stratosphere, the most significant from the point of view of climate change are the ozone layer depletion and the increasing water vapor. Following the increasing of the atmospheric loading of halogen compounds, the ozone layer has depleted over the last thirty years. This laoding has been increasing in the late 90s as a result of the implementation of the Montreal Protocol and its amendments on the control of CFCs emissions. It is therefore expected that the stratospheric ozone found, on the global scale, the levels of 60s (pre-CFC) during this century. However, ozone does not recover its spatial distribution 60s because this distribution depends not only on the laoding of halogen compounds, but also the greenhouse gas concentrations. Indeed, changes in the stratosphere and climate are coupled via chemical, dynamics and radiative mechanisms. In parallel, the wter vpor has increased significantly since the second half of the 20th century. On this long-term trend superimposed very substantial inter-annual fluctuations. For example, observations showed a fairly sharp decline in water vapor in 2001, which remains poorly explained. To better understand the characteristics between the stratospheric chemical composition and climate, chemistry-climate models have been developed during the last decade. Climatologies of these models were evaluated by comparisons with various sets of observations in the context of major international programs such as SPARC/CCMVal. This thesis is rather focused on the assessment of the variability in these models. Vari- ability can be decomposed into two terms: the internal variability (hard to describe) generated from within the system and the forced variability which is generated by external forcing to the system, such as solar activity or loading of halogen compounds. The first part of this thesis focuses on the assessment of the models in terms of inter-annual variability of stratospheric chemical composition, including ozone and water vapor. We are interested not only in the inter-annual variability of stratospheric ozone at NDACC observation stations, but also to external forcings contributions on this variability. Then, we focus on stratospheric water vapor, in particular, on the phenomena of fairly sharp variations (also called ruptures) of the content that can generate a very significant climate forcing. The ability of CCMs to reproduce these rupture is evaluated by comparisons with long time series of observations. Finally, we study the climate forcing of ozone variations, in particular evolution of its radiative forcing until the end of the century and if the evolution of ozone on a global scale may be an indicator of its radiative forcing., Ces dernières décennies, la stratosphère et sa composition chimique ont subi des changements importants qui commencent à influencer le climat. Dans la stratosphère, les changements les plus significatifs du point de vue du climat sont l'amincissement de la couche d'ozone et l'augmentation de la vapeur d'eau. Suite à l'augmentation de la charge en composés atmosphériques halogénés, la couche d'ozone s'est amincie au cours de ces trente dernières années. Cette charge a cessé d'augmenter à la fin des années 90 à la suite de l'application du Protocole de Montréal et de ses amendements sur le contrôle des émissions des CFC. On s'attend donc à ce que l'ozone stratosphérique retrouve, à l'échelle globale, les niveaux des années 60 (pré-CFC) au cours de ce siècle. Cependant l'ozone ne retrouvera certainement pas sa distribution spatiale des années 60 car cette distribution dépend non seulement de la charge en espèces halogénées mais aussi de la concentration des gaz à effet de serre. En effet, les évolutions de la stratosphère et du climat sont couplées par l'intermédiaire de mécanismes d'origine chimique, dynamique et radiatif. En parallèle, la vapeur d'eau a augmenté fortement depuis la seconde moitié du 20ème siècle. Sur cette tendance à long terme se superposent des fluctuations inter- annuelles très substantielles. Par exemple, les observations ont montré une assez forte diminution de la vapeur d'eau en 2001 qui reste encore mal expliquée. Pour mieux comprendre les caractéristiques entre la composition chimique de la stratosphère et le climat, des modèles de chimie-climat ont été développés durant la dernière décennie. Les climatologies de ces modèles ont été évaluées par des comparaisons avec divers jeux d'observations dans le cadre de grands programmes internationaux tels que SPARC/CCMVal. Cette thèse est plutôt centrée sur l'évaluation de la variabilité dans ces modèles. La variabilité peut être décomposée en deux termes : une variabilité dite interne (difficile à caractériser) générée au sein même du système atmosphérique et la variabilité dite forcée qui est générée par des forçages externes au système, tels que l'activité solaire ou la charge en composés halogénés. La première partie de cette thèse porte sur l'évaluation des modèles en termes de variabilité inter-annuelle de la composition chimique stratosphérique, notamment ozone et vapeur d'eau. Nous nous intéressons non seulement à la variabilité inter-annuelle de l'ozone stratosphérique, vue des stations d'observations du NDACC, mais aussi aux contributions des forçages externes à cette variabilité. Ensuite, nous portons notre attention sur la vapeur d'eau stratosphérique et, en particulier, sur les phénomènes de variations assez rapides (aussi appelées ruptures) de sa teneur qui peuvent générer un forçage climatique très significatif. La capacité des CCM à reproduire ces ruptures est évaluée par des comparaisons à des longues séries temporelles d'observations. Enfin, nous étudions le forçage climatique des variations d'ozone, en particulier l'évolution de son forçage radiatif jusqu'à la fin du siècle et si l'évolution de l'ozone à l'échelle globale peut être un indicateur de son forçage radiatif.

International audience; La stratosphère se refroidit sous l'effet de la diminution d'ozone et de l'augmentation de l'effet de serre. Même si les observations disponibles, qui n'ont pas été prévues initialement pour des études climatiques, présentent toutes de fortes discontinuités temporelles, on identifie clairement ce refroidissement, avec des variations en fonction de l'altitude et de la latitude. Cependant, les incertitudes concernant la quantification de ces tendances varient d'un facteur 2. Dans le futur, la synergie entre les mesures spatiales et celles depuis le sol devra se renforcer afin d'assurer notamment une meilleure continuité entre les instruments SSU et AMSU.

L'assimilation de données permet de combiner d'une manière optimale un modèle numérique décrivant l'évolution de la composition chimique de l'atmosphère et les mesures disponibles. Dans cette thèse, l'assimilation de données est utilisée afin de caractériser les distributions troposphériques et stratosphériques de l'ozone (O3) et du monoxyde de carbone (CO). Le Modèle de Chimie Transport (CTM) MOCAGE (MOdèle de Chimie Atmosphérique à Grande échelle) est utilisé dans une configuration à deux domaines imbriqués avec les résolutions de 2◦ (global) et de 0.2◦ (régional). La technique variationnelle du 3D-FGAT est utilisée pour toutes les études que constituent cette thèse. Nous avons évalué la complémentarité des mesures satellites au limbe et au nadir aujourd'hui disponibles pour la caractérisation de l'UTLS (Haute Troposphère Basse Stratosphère) en assimilant ces deux types de mesures simultanément. Nous nous sommes en particulier intéressé à la propagation de l'information provenant des mesures assimilés dans le modèle et plus particulièrement, aux impacts de l'assimilation de mesures stratosphérique d'ozone en troposphère aux moyennes latitudes. Les principaux objectifs de cette thèse ont été de montrer la valeur ajoutée de l'augmentation de la résolution modèle pour l'assimilation de données et les effets synergiques de l'assimilation combinée d'un sondeur au limbe et au nadir. Des développements au niveau du système d'assimilation en domaine imbriqué à 0.2◦ ont été effectués. L'assimilation des données dans le domaine global est maintenant prise en compte et les conditions aux bords provenant des champs assimilés montre un impact significatif sur le domaine imbriqué. Dans un premier temps, nous avons assimilé les profils d'ozone stratosphériques mesurés au limbe provenant de MLS (Microwave Limb Sounder) afin d'étudier deux cas d'échange entre la Stratosphère et la Troposphère (STE). L'étude compare les résultats obtenus deux résolution horizontales 2◦ et 0.2◦. L'assimilation de MLS montre une meilleure description des champs d'ozone à l'UTLS que celle obtenue avec le modèle seul en particulier à haute résolution où les filaments et les structures stratifiées dans les profils verticaux sont fidèlement représentés. Les résultats des rétro-trajectoires et des prévisions d'ozone démontrent que l'assimilation des profils stratosphériques MLS à haute résolution ont un impact sur les champs d'ozone troposphérique. L'étude montre aussi l'intérêt de disposer de tels instruments pour les applications troposphériques comme la prévision de la qualité de l'air et les études du bilan de l'ozone troposphérique. L'étude est complétée par l'estimation du flux d'ozone à la tropopause et sa sensibilité par rapport à la résolution et à l'assimilation de données. Les profils d'ozone de MLS et les colonnes troposphériques de IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer) ont ensuite été assimilés à haute résolution horizontale (0.2◦). Cette étude compare les assimilations séparés et combinées des colonnes troposphériques IASI et profils stratosphériques MLS, afin de mettre en évidence les effets synergiques de l'assimilation combinée. Les comparaisons avec des données indépendantes montrent que l'assimilation combinée de MLS et IASI donne les champs d'ozone particulièrement réalistes au niveau de la stratosphère l'UTLS et la troposphère. L'assimilation combinée montre aussi d'excellents résultats en comparaison avec les mesures indépendantes de colonnes totales par OMI (Ozone Monitoring Instrument). Enfin la dernière partie de ce travail à été consacrée à l'étude du comportement de la couche de mélange à l'UTLS en termes d'épaisseur et d'altitude. L'étude se situe à l'échelle locale et globale en assimilant les mesures d'O3 de MLS les mesures de CO de MOPITT (Measurements Of Pollution In The Troposphere). Des diagnostiques utilisant les corrélations entre O3 et CO ont permis de quantifier l'effet de l'assimilation sur l'altitude et l'épaisseur de la couche de mélange. Nous nous sommes d'abord intéressé à un cas d'étude STE ; l'assimilation de MOPITT permet d'affiner la couche de mélange alors que l'assimilation de MLS étale la couche de mélange vers la troposphère. Quand les champs issu de l'assimilation de MOPITT et de MLS sont utilisés en même temps dans les diagnostiques, la couche de mélange montre un comportement beaucoup plus réaliste et se trouve localisée au niveau de la tropopause thermique. A l'échelle globale, les mêmes effets sont observés. Quand les champs issu de l'assimilation de MOPITT et de MLS sont utilisés en même temps dans les diagnostiques, la couche de mélange correspond à la tropopause thermique au delà de 50 ◦ . Cette étude montre que l'assimilation de données permet de fournir des analyses chimiques de bonne qualité malgré la résolution verticale relativement faible du modèle (et des modèles chimiques de l'état de l'art en général).

The stratosphere dynamics remains largely unexplored in summer and spring. In the context of the ozone layer recovery and the increasing of greenhouse gases emissions, efforts must be provided to improve our knowledge of the dynamical processes driving the stratosphere. Such improvements would lead to better future climate trends estimates. Recently, spring and summer satellites observations revealed occurrences of irreversible air masses transport from the tropics to the Arctic region. However, the associated mechanisms are poorly understood. The present work consists of dynamical and climatological analyses of these events in order to identify their causes and their occurrence frequency. In particular, we focused on the sporadic events, where the intrusion signal persists several months in the polar region, trapped within an anticyclonic anomaly before disappearing in summer. We used MLS/Aura and MIPAS/ENVISAT satellites data, the SPIRALE balloon borne data and the results of the advection model MIMOSA to identify, characterize and quantify these events. Stratospheric dynamical conditions are investigated using the reanalyses data of the ECMWF. Finally, a systematic algorithm to detect low-latitude intrusions has been developed and applied on MIMOSA results to perform a climatology between 1980 and 2011 The results suggest that the frequency of these events, driven by the planetary wave activity, is increasing since the 21st century. Furthermore, their occurrence in spring appears to depend on the stratospheric dynamical evolution during winter and on the tropical region dynamical regime.; La dynamique de la stratosphère au printemps et en été reste à ce jour largement inexplorée. Or dans les contextes actuels du recouvrement de la couche d’ozone et de l’augmentation des émissions de gaz à effet de serre, une amélioration de la compréhension des processus dynamiques contrôlant la stratosphère s’avère nécessaire, afin de mieux appréhender l’évolution du climat dans le futur. Des observations satellitaires récentes du printemps/été arctique ont montré l’existence de phénomènes de transport irréversibles depuis les régions tropicales vers la région arctique. Cependant, les mécanismes associés à ces évènements restent mal connus. Ce travail de thèse consiste en l’analyse dynamique et climatologique de ces phénomènes, afin d’évaluer les mécanismes responsables de leur développement et de leur fréquence d’apparition. Une attention particulière est donnée aux rares évènements, où la signature de l’intrusion persiste dans une anomalie anticyclonique jusqu’en été, soit plusieurs mois après son établissement en région polaire. Les données des instruments satellitaires MLS/Aura et MIPAS/ENVISAT, de l’instrument ballon SPIRALE, et le modèle d’advection MIMOSA ont permis d’identifier, caractériser et quantifier ces évènements. L’analyse des conditions dynamiques a été faite à partir des données météorologiques réanalysées de L’ECMWF. Enfin, le développement d’un algorithme de détection systématique de ces intrusions a permis d’en établir une climatologie entre les années 1980 et 2011. Parmi les résultats majeurs de cette étude, il apparaît que la fréquence de ces évènements, contrôlés par l’activité ondulatoire, a fortement augmenté depuis les années 2000. Nous montrons aussi que leur développement au printemps est fortement lié à l’évolution dynamique de la stratosphère durant l’hiver et au régime de circulation intertropicale.

The stratosphere dynamics remains largely unexplored in summer and spring. In the context of the ozone layer recovery and the increasing of greenhouse gases emissions, efforts must be provided to improve our knowledge of the dynamical processes driving the stratosphere. Such improvements would lead to better future climate trends estimates. Recently, spring and summer satellites observations revealed occurrences of irreversible air masses transport from the tropics to the Arctic region. However, the associated mechanisms are poorly understood. The present work consists of dynamical and climatological analyses of these events in order to identify their causes and their occurrence frequency. In particular, we focused on the sporadic events, where the intrusion signal persists several months in the polar region, trapped within an anticyclonic anomaly before disappearing in summer. We used MLS/Aura and MIPAS/ENVISAT satellites data, the SPIRALE balloon borne data and the results of the advection model MIMOSA to identify, characterize and quantify these events. Stratospheric dynamical conditions are investigated using the reanalyses data of the ECMWF. Finally, a systematic algorithm to detect low-latitude intrusions has been developed and applied on MIMOSA results to perform a climatology between 1980 and 2011 The results suggest that the frequency of these events, driven by the planetary wave activity, is increasing since the 21st century. Furthermore, their occurrence in spring appears to depend on the stratospheric dynamical evolution during winter and on the tropical region dynamical regime., La dynamique de la stratosphère au printemps et en été reste à ce jour largement inexplorée. Or dans les contextes actuels du recouvrement de la couche d’ozone et de l’augmentation des émissions de gaz à effet de serre, une amélioration de la compréhension des processus dynamiques contrôlant la stratosphère s’avère nécessaire, afin de mieux appréhender l’évolution du climat dans le futur. Des observations satellitaires récentes du printemps/été arctique ont montré l’existence de phénomènes de transport irréversibles depuis les régions tropicales vers la région arctique. Cependant, les mécanismes associés à ces évènements restent mal connus. Ce travail de thèse consiste en l’analyse dynamique et climatologique de ces phénomènes, afin d’évaluer les mécanismes responsables de leur développement et de leur fréquence d’apparition. Une attention particulière est donnée aux rares évènements, où la signature de l’intrusion persiste dans une anomalie anticyclonique jusqu’en été, soit plusieurs mois après son établissement en région polaire. Les données des instruments satellitaires MLS/Aura et MIPAS/ENVISAT, de l’instrument ballon SPIRALE, et le modèle d’advection MIMOSA ont permis d’identifier, caractériser et quantifier ces évènements. L’analyse des conditions dynamiques a été faite à partir des données météorologiques réanalysées de L’ECMWF. Enfin, le développement d’un algorithme de détection systématique de ces intrusions a permis d’en établir une climatologie entre les années 1980 et 2011. Parmi les résultats majeurs de cette étude, il apparaît que la fréquence de ces évènements, contrôlés par l’activité ondulatoire, a fortement augmenté depuis les années 2000. Nous montrons aussi que leur développement au printemps est fortement lié à l’évolution dynamique de la stratosphère durant l’hiver et au régime de circulation intertropicale.

Nitrate ions (NO3-) found in Antarctic snows stem from the degradation of nitrogen oxydes (NOx = NO + NO2) in the atmosphere. At sites with low snow accumulation rates such as Vostok or Dome C (East Antarctic plateau), nitrate deposition to the snow is not irreversible and this strongly hampers the interpretation of nitrate concentration records in ice cores. Nitrogen stable isotopic (δ15N) as high as +339‰ were measured in nitrate in the upper firn at Dome C and have been attributed to nitrate photolysis initiating a strong recycling at the snow surface. The oxygen isotopic anomaly (Δ17O) reflects the activity of ozone (O3) in nitrate formation. We present the first comprehensive isotopic analysis of nitrate (δ15N, Δ17O and δ18O) in a deep ice core. 64 samples of nitrate from the Vostok ice core have been analyzed and cover the last 150 000 years. This dataset has been completed with 313 samples recently collected in the atmosphere/surface hoar/snow continuum at Dome C as well as in several snowpits from various sites covering most of the East Antarctica. Those present-day samples are used to evaluate a conceptual model (named TRANSITS) developped during this PhD and which aims at representing nitrate recycling at the snow/atmosphere interface and at modelling its impact on the isotopic composition of the archived nitrate. High positive δ15N values measured in the Vostok ice core reveal that nitrate recycling has always occurred at the surface of the Antarctic plateau over this period. Past variations of the primary flux of nitrate to the Vostok site have been estimated using the TRANSITS model. They show that glacials are characterized by higher inputs which may be linked to a greater stratospheric denitrification. The Δ17O values indicate that intrusions of stratospheric air masses to the troposphere may have been more frequent in glacials thus incorporating significant amounts of stratospheric ozone to the lower atmosphere. Last, we suggest that this study may have some relevance to the coastal nitrogen budget in Antarctica and to the interpretation of ice cores retrieved from high accumulation sites (e.g. in Greenland)., L'ion nitrate (NO3-) présent dans les neiges Antarctiques est issus de l'oxydation des oxydes d'azote (NOx = NO + NO2) dans l'atmosphère. Aux sites de faible accumulation de neige tels que Vostok et Dôme C sur le plateau de l'Est de l'Antarctique, le nitrate n'est pas piégé de manière ultime dans la neige, ce qui limite fortement l'interprétation des enregistrements en nitrate dans les carottes de glace. Des mesures récentes de la composition isotopique en azote du nitrate (δ15N) montrent des valeurs extrêmement élevées (+339‰) dans les premiers décimètres de la neige de Dôme C. Ces valeurs ont été attribuées à la photolyse du nitrate et au recyclage important qui en résulte. Le nitrate possède, par ailleurs, une anomalie isotopique en oxygène (Δ17O) qui permet de tracer l'activité de l'ozone (O3) au cours de sa formation. Ce travail de thèse présente le premier enregistrement de la composition isotopique complète du nitrate (δ15N, Δ17O et δ18O) dans une carotte de glace : la carotte de glace de Vostok dont les 64 échantillons analysés couvrent une période de 150 000 ans. Ce jeu de données a été complété par 313 échantillons collectés entre 2007 et 2010 dans le continuum atmosphère/givre/neige au Dôme C ainsi que dans 21 puits de neige prélevés dans une zone couvrant l'essentiel de l'Est de l'Antarctique. L'analyse isotopique de ces échantillons modernes a permis de contraindre le modèle conceptuel TRANSITS développé au cours de cette thèse et dont le but est de représenter le recyclage du nitrate à l'interface entre l'atmosphère et la neige ainsi que son impact sur la composition isotopique du nitrate archivé. Les valeurs positives et élevées du δ15N du nitrate piégé dans la carotte de glace de Vostok montrent que le recyclage du nitrate a toujours eu lieu sur le plateau Antarctique au cours de la période étudiée. Les variations du flux primaire de nitrate reçu au site de Vostok estimées à l'aide du modèle TRANSITS montrent, en périodes glaciaires, un flux primaire plus important qui pourrait être lié à une dénitrification stratosphérique plus conséquente. Les valeurs de Δ17O du nitrate montrent que l'incursion d'ozone d'origine stratosphérique dans la troposphère était plus fréquente en périodes glaciaires. Nous proposons enfin que les résultats acquis dans le cadre de cette thèse pourraient permettre de mieux contraindre le cycle de l'azote sur la côte Antarctique et d'apporter des éléments d'interprétation des enregistrements en nitrate dans les carottes de glace de sites de plus forte accumulation de neige (au Groenland par exemple).

This work deals with a study of stratospheric aerosols and transport processes responsible for their time evolution from the first two years observations of the CALIOP lidar carried on the French-US CALIPSO satellite launched in May 2006. After adaptation of the retrieval algorithms to the faint Mie scattering signal and calibration correction required by the presence of aerosols at altitude levels of standard calibration, it is shown that zonal mean scattering ratios of 2% precision could be obtained. After applying those corrections as well as a cloud mask based on the depolarization of the lidar signal, the time evolution of the aerosols between 15-40 km altitude from July 2006 to September 2008, leads to the following conclusions: i) a significant contribution, often ignored, of volcanic eruptions of medium 3-4 explosivity index resulting in plumes injected at around 19-20 km altitude, then slowly lifted by the Brewer-Dobson circulation until 25 km within one year; and ii) the decoupling between, the mid- and lower stratosphere separated by a region of small or zero vertical velocity at around 20 km. In agreement with generally accepted ideas, the tropical midstratosphere displays a slow upwelling at an average of 300 m/month within the "tropical pipe", and meridional exchange intensity modulated by the quasi-biennial oscillation. In contrast and in contradiction with the currently accepted scheme of slow ascent by radiative heating of air above the top altitude of convective outflow around 14 km, the region below 20 km is found to be the location of frequent injections of clean air, likely washed-out from the troposphere, and particularly intense at equatorial latitudes during austral summer. Since the TTL, the Tropical Tropopause Layer, is defined as the region of the stratosphere under influence of the troposphere, those observations suggest a top of this layer at around 20 km. A consequence of the mixing with injected clean air is the fast cleansing of volcanic aerosols occasionally present in the TTL. Finally, another unexpected feature reported by the lidar is the presence of additional seasonal aerosols between 15-18 km, above West Africa and South Asia during their respective monsoon season, which could be small mineral dust lifted by convection from neighbouring desert areas., Ce travail de thèse porte sur la description des aérosols stratosphériques et des mécanismes de transport responsables de leur évolution dans le temps à partir des deux premières années d'observations du lidar CALIOP embarqué sur le satellite franco-américain CALIPSO, lancé en mai 2006. Après adaptation des algorithmes de restitution aux faibles signaux de diffusion Mie des aérosols stratosphériques et correction de l'étalonnage rendue nécessaire par la présence d'aérosols dans la gamme d'altitude de l'étalonnage des produits standards, il est montré qu'il est possible d'obtenir des profils moyens zonaux de rapport de diffusion avec une précision de 2%. Après application de ces corrections ainsi que d'un masque de nuages reposant sur la dépolarisation du signal lidar, l'évolution observée des aérosols entre 15 et 40 km d'altitude de juillet 2006 à septembre 2008, conduit aux conclusions suivantes : a) l'approvisionnement souvent ignoré et fréquent de la stratosphère en aérosols par des éruptions volcaniques relativement mineures, d'indice d'explosivité de 3 à 4, se traduisant par des panaches autour de 19-20 km d'altitude, soulevés lentement par la suite par la circulation de Brewer-Dobson pour parvenir un an plus tard à 25 km ; b) le découplage entre la moyenne et la basse stratosphère séparées par une région de vitesse verticale faible ou nulle vers 20 km. En accord avec les idées prévalant sur le sujet, la moyenne stratosphère tropicale apparaît comme le siège d'un soulèvement lent à une vitesse de l'ordre de 300 m/mois, confiné dans le " tropical pipe ", suivi à plus haute altitude d'un échange méridional d'intensité modulée par l'oscillation quasi-biennale. Par contre et en contradiction avec le schéma aujourd'hui accepté de soulèvement lent produit par l'échauffement radiatif de l'air depuis le niveau du sommet des enclumes convectives vers 14 km, la région en dessous de 20 km apparaît être le siège de violentes injections d'air propre, depuis la troposphère et vraisemblablement lessivé dans les nuages, particulièrement intenses à l'équateur durant la saison convective la plus active de l'été austral. Dans la mesure où la TTL, Tropical Transition Layer, est définie comme la région de la stratosphère soumise à l'influence de la troposphère, ces observations suggèrent que son sommet se situe vers 20 km. Une conséquence du mélange avec l'air propre troposphérique est le nettoyage rapide dans cette tranche d'altitude des aérosols volcaniques qui peuvent s'y trouver. Enfin une autre observation inattendue est celle de la présence chaque année de couches aérosols entre 15 et 18 km limitées à l'Afrique de l'Ouest et à l'Asie du Sud durant leur saison respective de mousson, dont il est suggéré qu'il puisse s'agir de fines poussières minérales d'origine désertique.

The work presented in this manuscript is devoted to the retrieval and the interpretation of the mixing ratio vertical profiles of hydrogen chloride (HCl) and formaldehyde (H2CO), derived from the measurements performed by the SPIRALE balloon-borne instrument (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués) over Teresina (Brazil, 5.1°S-42.9°S), on 22 June 2005 and 9 June 2008. The scientific questions associated with the study of these compounds, the characteristics of the tropical upper troposphere and lower stratosphere and those of the SPIRALE spectrometer are described. The feasibility study of the H2CO measurement has allowed to define the position and the intensity of the most suitable absorption line for the stratospheric measurement of this compound (at 2912.1 and 1701.5 cm-1). The mixing ratio vertical profiles of H2CO obtained during the SPIRALE flights are presented and compared. The HCl measurements presented are the first to be made in situ in the lower and mid-stratosphere. In the tropical transition layer, they have been combined with recent very short-lived species (VSLS) ones in order to estimate the contribution of these compounds to the chlorine budget of the stratosphere. In the midstratosphere, the signatures present on the vertical profiles of HCl and ozone acquired simultaneously are studied in connection with the quasi-biennal oscillation.; Le travail présenté dans ce manuscrit est consacré à la restitution et à l'interprétation des profils verticaux de rapports de mélange du chlorure d'hydrogène (HCl) et du formaldéhyde (H2CO) mesurés par l'instrument sous ballon SPIRALE (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués), au cours de deux vols effectués en région intertropicale depuis Teresina (Brésil, 5.1°S-42.9°S), le 22 Juin 2005 et le 9 Juin 2008. Les problématiques scientifiques liées à l'étude de ces composés, les caractéristiques de la haute troposphère et de la basse stratosphère intertropicale et enfin celles du spectromètre SPIRALE sont décrites. L'étude de faisabilité de la mesure de H2CO a permis de définir la position et l'intensité de la raie d'absorption la plus adéquate pour la mesure stratosphérique de ce composé (à 2912.1 et 1701.5 cm-1). Les profils verticaux de rapports de mélange de H2CO obtenus au cours de ces vols de SPIRALE sont présentés et comparés. Les mesures de HCl sont les premières à avoir été réalisées in situ dans la basse et moyenne stratosphère intertropicale. Dans la couche de transition intertropicale, celles-ci sont utilisées en lien avec des mesures récentes de composés à très courte durée de vie (VSLS), afin d'estimer la contribution de ceux-ci au bilan du chlore stratosphérique. Dans la moyenne stratosphère, les signatures visibles sur les profils verticaux de HCl et sur ceux d'ozone acquis simultanément sont étudiées en lien avec l'oscillation quasi-biennale. En outre, le bon accord entre SPIRALE et l'instrument MLS du satellite Aura a permis de conforter la fiabilité de celui-ci pour la mesure de HCl.

Airborne IR surveillance systems are used to detect ballistic missiles but their performances are limited by the atmospheric background heterogeneities. This thesis offers a new code, FACLUM-2D, which computes the 2D atmospheric radiance fluctuations autocorrelation function (ACF) for airborne configurations and adapted to the thermal IR. In these conditions, the clear-sky atmospheric structures result mainly from local fluctuations in temperature and in water vapor mass fraction. FACLUM-2D is then the first model which takes into account the water vapor contribution. In addition, the radiance ACF calculation depends on the absorption coefficient and its derivative with respect to the temperature and to the water vapor mass fraction. Therefore, I have developed a line by line code, RPR-IRT, dedicated to the thermal IR, which tabulate these derivatives, with a spectral resolution of 10-4 cm-1. Lack of experimental measurement available in the litterature, FACLUM-2D has been partially validated against analytical solutions for a homogeneous and gray medium and compared, as far as possible, to standard radiative transfer codes. First results show, for the first time, that water vapor mass fraction fluctuations impact strongly on radiance fluctuations. In the future, it could be interesting to extend FACLUM-2D to a larger spectral domain, so as to cover the whole IR region., Les performances des systèmes de veille IR aéroportés pour la detection de missiles balistiques sont limitées par les fluctuations spatiales de la luminance du fond de ciel. Cette thèse propose un nouveau code, FACLUM-2D, capable de calculer la fonction d'autocorrélation (FAC) 2D des fluctuations de la luminance atmosphérique, observées en visée quasi-horizontale depuis la stratosphere et spécifique à l'IR thermique. Les fluctuations du fond atmosphérique sont, dans ce cas, essentiellement dues aux fluctuations spatiales de la température et de la fraction massique de la vapeur d'eau. La prise en compte de ces dernières dans FACLUM-2D constitue la contribution majeure de ce travail de thèse. De plus, la détermination de la FAC de la luminance requiert la connaissance du coefficient d'absorption et de sa dérivée par rapport à la température et de la fraction massique de la vapeur d'eau. Pour cela, j'ai développé un code raie par raie pour l'IR thermique (RPR-IRT), permettant de tabuler la dérivée du coefficient d'absorption par rapport à la température et par rapport à la fraction massique de la vapeur d'eau avec une résolution spectrale de 10-4 cm-1. Faute de mesures expérimentales, le code FACLUM-2D a été validé avec des solutions analytiques pour un milieu homogène gris et comparé, dans la mesure du possible, à des codes de transfert radiatif standards. Les premiers résultats montrent, pour la première fois, l'impact significatif des fluctuations de la fraction massique de vapeur d'eau sur les fluctuations de la luminance. Une des perspectives majeures est d'étendre FACLUM-2D à une bande spectrale plus large, afin de couvrir tout l'IR.

Emissions of ozone precursors by biomass burning activity in south Africa and Madagascar and stratospheric intrusions are the two sources controlling tropospheric ozone at Reunion. Located at 21°S, the site is strongly impacted by the subtropical jet stream activity during austral winter and spring. Ozone measurements at Reunion started in 1992 with the first radiosoundings. The measurements were enriched from 1998 with the installation of a LIDAR at the station. Ozone radiosonde measurements are also performed at Irene (South Africa) since 1990. In 1998, Irene and la Reunion joined the SHADOZ network (Thompson et al. 2003). The study presented here intends to analyse the ozone database with a lagrangian approach in order to compare the impact of photochemical and stratospheric sources on the tropospheric ozone burden in the region. This work starts with a comparative study of tropospheric ozone climatology and trends at two regional sites: La Reunion and Irene. The tropospheric ozone trends have been calculated both considering the whole tropospheric column and dividing the troposphere into three atmospheric sections standing for lower, middle and upper troposphere. The examination of data, the climatological studies and the trend calculations revealed specific features of data, the climatological characteristics of tropospheric ozone in the region and allowed to hypothesize on the evolution of regional sources. The analysis of the ozone database at Reunion with the lagrangian trajectory code Lacytraj revealed the seasonal behaviour of stratospheric intrusions, their seasonal features such as the depth of intrusions, the value of ozone mixing ratio in stratospheric air masses and vertical seasonal distributions of stratospheric intrusions. Key words:; Il a été démontré que l'ozone troposphérique mesuré à la Réunion subit à la fois l'influence des feux de biomasse d'Afrique du Sud et de Madagascar, mais aussi l'influence d'intrusions stratosphériques. Situé à 21° Sud, le site est fortement influencée par le courant jet subtropical en hiver austral mais aussi au printemps austral. Le début des mesures d'ozone troposphérique à la Réunion date de 1992 avec les premiers radiosondages. L'installation d'un lidar dial a permis d'enrichir les mesures d'ozone troposphérique à partir de 1998. Des mesures d'ozone par radiosondages ont également lieu à Irene en Afrique du Sud depuis 1990. En 1998, les sites d'Irene et de la Réunion ont intégré le réseau SHADOZ (Thompson et al. , 2003). Les travaux présentés visent à analyser la base de données ozone de la Réunion avec une approche lagrangienne afin de déterminer l'influence relative des sources photochimique et stratosphérique sur l'ozone troposphérique. Ce travail commence par une étude comparative de la climatologie et des tendances de l'ozone troposphérique pour deux sites de la région : l'île de la Réunion et Irene en Afrique du Sud. Les tendances de l'ozone troposphérique ont été calculées sur l'ensemble de la base de données de la Réunion et d'Irene à la fois sur la colonne troposphérique totale et aussi en subdivisant la troposphère en couches atmosphériques représentatives de la basse, moyenne et haute troposphère. Ce travail d'examen des données, de bilan climatologique et de calcul de tendances a permis de mettre en évidence les caractéristiques spécifiques des données, les caractéristiques climatologiques de l'ozone troposphérique dans la région et de poser une hypothèse sur l'évolution des sources d'ozone dans la région. Par la suite, l'analyse de la base de données ozone de la Réunion à l'aide de l'outil trajectographique lagrangien Lacytraj a permis de mettre en évidence la saisonnalité des intrusions stratosphériques ainsi que leurs caractéristiques saisonnières à savoir la profondeur des intrusions, le rapport de mélange en ozone associé aux masses d'air d'origine stratosphérique, les distributions verticales saisonnières des intrusions stratosphériques.

Emissions of ozone precursors by biomass burning activity in south Africa and Madagascar and stratospheric intrusions are the two sources controlling tropospheric ozone at Reunion. Located at 21°S, the site is strongly impacted by the subtropical jet stream activity during austral winter and spring. Ozone measurements at Reunion started in 1992 with the first radiosoundings. The measurements were enriched from 1998 with the installation of a LIDAR at the station. Ozone radiosonde measurements are also performed at Irene (South Africa) since 1990. In 1998, Irene and la Reunion joined the SHADOZ network (Thompson et al. 2003). The study presented here intends to analyse the ozone database with a lagrangian approach in order to compare the impact of photochemical and stratospheric sources on the tropospheric ozone burden in the region. This work starts with a comparative study of tropospheric ozone climatology and trends at two regional sites: La Reunion and Irene. The tropospheric ozone trends have been calculated both considering the whole tropospheric column and dividing the troposphere into three atmospheric sections standing for lower, middle and upper troposphere. The examination of data, the climatological studies and the trend calculations revealed specific features of data, the climatological characteristics of tropospheric ozone in the region and allowed to hypothesize on the evolution of regional sources. The analysis of the ozone database at Reunion with the lagrangian trajectory code Lacytraj revealed the seasonal behaviour of stratospheric intrusions, their seasonal features such as the depth of intrusions, the value of ozone mixing ratio in stratospheric air masses and vertical seasonal distributions of stratospheric intrusions. Key words:; Il a été démontré que l'ozone troposphérique mesuré à la Réunion subit à la fois l'influence des feux de biomasse d'Afrique du Sud et de Madagascar, mais aussi l'influence d'intrusions stratosphériques. Situé à 21° Sud, le site est fortement influencée par le courant jet subtropical en hiver austral mais aussi au printemps austral. Le début des mesures d'ozone troposphérique à la Réunion date de 1992 avec les premiers radiosondages. L'installation d'un lidar dial a permis d'enrichir les mesures d'ozone troposphérique à partir de 1998. Des mesures d'ozone par radiosondages ont également lieu à Irene en Afrique du Sud depuis 1990. En 1998, les sites d'Irene et de la Réunion ont intégré le réseau SHADOZ (Thompson et al. , 2003). Les travaux présentés visent à analyser la base de données ozone de la Réunion avec une approche lagrangienne afin de déterminer l'influence relative des sources photochimique et stratosphérique sur l'ozone troposphérique. Ce travail commence par une étude comparative de la climatologie et des tendances de l'ozone troposphérique pour deux sites de la région : l'île de la Réunion et Irene en Afrique du Sud. Les tendances de l'ozone troposphérique ont été calculées sur l'ensemble de la base de données de la Réunion et d'Irene à la fois sur la colonne troposphérique totale et aussi en subdivisant la troposphère en couches atmosphériques représentatives de la basse, moyenne et haute troposphère. Ce travail d'examen des données, de bilan climatologique et de calcul de tendances a permis de mettre en évidence les caractéristiques spécifiques des données, les caractéristiques climatologiques de l'ozone troposphérique dans la région et de poser une hypothèse sur l'évolution des sources d'ozone dans la région. Par la suite, l'analyse de la base de données ozone de la Réunion à l'aide de l'outil trajectographique lagrangien Lacytraj a permis de mettre en évidence la saisonnalité des intrusions stratosphériques ainsi que leurs caractéristiques saisonnières à savoir la profondeur des intrusions, le rapport de mélange en ozone associé aux masses d'air d'origine stratosphérique, les distributions verticales saisonnières des intrusions stratosphériques.

International audience; Le premier volet du projet Cyprim vise à mieux identifier les précurseurs des cyclogenèses et des précipitations intenses en région méditerranéenne. Cet article en présente les principaux résultats. Il est question des ingrédients météorologiques à l'origine de ces systèmes, de la grande à la mésoéchelle, des causes des fortes intensités, localisations et parfois stationnarité des récipitations associées. Le coeur de l'article présente des méthodes d'identification des anomalies de tourbillon potentiel liées à l'occurrence d'événements précipitants intenses et dresse une climatologie de ces anomalies. Les perspectives d'exploitation de cette information pour améliorer la qualité des prévisions sont évoquées. ENGLISH VERSION: The first part of the CYPRIM project (Cyclogenesis and intense precipitations in the Mediterranean region) aims at a better identification of the precursor structures of cyclogenesis and heavy precipitation in the Mediterranean region. This article presents the main results. It mentions the meteorological ingredients from which these systems originate from the large to themesoscale, the reasons for large intensities, the localization and sometimes stationarity of the associated precipitations. The heart of the article shows methods for identifiying potential vorticity anomalies involved in the occurrence of heavy precipitation events and sets up a climatology of these anomalies.The perspectives of the usefulness of this information for improving forecast quality are discussed.

The work presented in this manuscript is devoted to the retrieval and the interpretation of the mixing ratio vertical profiles of hydrogen chloride (HCl) and formaldehyde (H2CO), derived from the measurements performed by the SPIRALE balloon-borne instrument (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués) over Teresina (Brazil, 5.1°S-42.9°S), on 22 June 2005 and 9 June 2008. The scientific questions associated with the study of these compounds, the characteristics of the tropical upper troposphere and lower stratosphere and those of the SPIRALE spectrometer are described. The feasibility study of the H2CO measurement has allowed to define the position and the intensity of the most suitable absorption line for the stratospheric measurement of this compound (at 2912.1 and 1701.5 cm-1). The mixing ratio vertical profiles of H2CO obtained during the SPIRALE flights are presented and compared. The HCl measurements presented are the first to be made in situ in the lower and mid-stratosphere. In the tropical transition layer, they have been combined with recent very short-lived species (VSLS) ones in order to estimate the contribution of these compounds to the chlorine budget of the stratosphere. In the midstratosphere, the signatures present on the vertical profiles of HCl and ozone acquired simultaneously are studied in connection with the quasi-biennal oscillation., Le travail présenté dans ce manuscrit est consacré à la restitution et à l'interprétation des profils verticaux de rapports de mélange du chlorure d'hydrogène (HCl) et du formaldéhyde (H2CO) mesurés par l'instrument sous ballon SPIRALE (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués), au cours de deux vols effectués en région intertropicale depuis Teresina (Brésil, 5.1°S-42.9°S), le 22 Juin 2005 et le 9 Juin 2008. Les problématiques scientifiques liées à l'étude de ces composés, les caractéristiques de la haute troposphère et de la basse stratosphère intertropicale et enfin celles du spectromètre SPIRALE sont décrites. L'étude de faisabilité de la mesure de H2CO a permis de définir la position et l'intensité de la raie d'absorption la plus adéquate pour la mesure stratosphérique de ce composé (à 2912.1 et 1701.5 cm-1). Les profils verticaux de rapports de mélange de H2CO obtenus au cours de ces vols de SPIRALE sont présentés et comparés. Les mesures de HCl sont les premières à avoir été réalisées in situ dans la basse et moyenne stratosphère intertropicale. Dans la couche de transition intertropicale, celles-ci sont utilisées en lien avec des mesures récentes de composés à très courte durée de vie (VSLS), afin d'estimer la contribution de ceux-ci au bilan du chlore stratosphérique. Dans la moyenne stratosphère, les signatures visibles sur les profils verticaux de HCl et sur ceux d'ozone acquis simultanément sont étudiées en lien avec l'oscillation quasi-biennale. En outre, le bon accord entre SPIRALE et l'instrument MLS du satellite Aura a permis de conforter la fiabilité de celui-ci pour la mesure de HCl.

Water vapour is a primordial constituent of the atmosphere in view of its role on the earth surface temperature and its impact on the protective ozone layer. The ozone mixing ratios in stratosphere (~12 up to 50 km high) showed however high tendencies with great disagreements between the instruments. The first part of this thesis contributes to the evaluation of new instruments in the tropical higher troposphere and lower stratosphere. Bias between the instruments remain high and variabilities differ prevent from combining the data together to obtain long term tendencies. However some instruments could be used in scientific studies. The second part of this thesis study the mechanisms injecting water vapour in the lower stratosphere witch could explain a part of the tendencies observed. Among them, the quasi-horizontal meridian adiabatic exchanges between the subtropical troposphere (0-12 km) and the midlatitude stratosphere, not enough researched, is on the scope of this thesis. Thus an adiabatic model is adapted to transport water in its three phases with a simplified microphysical model. Many initialisations of the water vapour field are tested. Then the model is applied to a study case above Europe to quantify the transport of water vapour. The model is able to reproduce the observed cirrus and shows that this transport is as important as other transports as monsoon or deep convection.; La vapeur d'eau est un constituant essentiel de l'atmosphère ayant un rôle sur la température à la surface de la terre et un impact sur la couche protectrice d'ozone. Les concentrations de vapeur d'eau en stratosphère (~12 à 50 km d'altitude) ont cependant montré de fortes tendances avec des désaccords importants entre les instruments. La première partie de cette thèse contribue à l'évaluation d'instruments récents dans la haute troposphère et basse stratosphère tropicale. Il s'avère que des biais importants entre les instruments et des variabilités différentes persistent empêchant de combiner les données pour fournir de longues tendances. Néanmoins, certains instruments peuvent être utilisés dans des études scientifiques. La seconde partie de cette thèse s'est focalisée sur les mécanismes introduisant de la vapeur d'eau en basse stratosphère pouvant expliquer une part des tendances observées. Parmi eux, les échanges méridiens quasi-horizontaux et adiabatiques entre la troposphère (0-12 km d'altitude) subtropicale et la stratosphère des moyennes latitudes encore peu documentés font l'objet de cette thèse. Ainsi un modèle adiabatique est adapté pour transporter l'eau sous ses trois phases avec un module de microphysique simplifié. Plusieurs initialisations du champ de vapeur d'eau sont testées. Puis le modèle est utilisé pour quantifier un cas d'étude au-dessus de l'Europe. Le modèle s'avère capable de reproduire les cirrus observés et montre que ce type d'apport de vapeur d'eau est aussi important que ceux liés à la mousson ou à la convection profonde.

This thesis focuses on an evaluation of isentropic transport across the subtropical stratospheric dynamical barrier of the southern hemisphere. Our strategy consists in isentropic transport events reconstitution using MIMOSA high-resolution model to advect potential vorticity (PV) fields. This model was initialized by the European model ERA-40 winds and temperature fields computed over 26 years (1980-2005). DYBAL algorithm has calculated dynamical barrier and mixing intensity. Also the k-means algorithm was applied on PV field to reconstitute laminae which is the characteristic form of isentropic transport events. Finally, subtropical barrier permeability was evaluated by following exchanges across this barrier and the distribution of lateral routes determined. Impact of these events on ozone distribution was estimated as the influence of quasi-biennial oscillation and 11-years solar cycle. Results shows on isentrope 600 K an increase of the tropical reservoir and the mid-latitude size with the diminution of the polar vortex. The results indicate also the reduction of exchange intensity across subtropical barrier since the 1980's.; Cette thèse est consacrée à l'évaluation des échanges entre le réservoir tropical et les moyennes latitudes au travers de la barrière dynamique stratosphérique subtropicale de l'hémisphère sud. La stratégie consiste à reconstituer le transport sur des surfaces isentropes avec le modèle d'advection de contours à haute résolution MIMOSA. Ce modèle a été alimenté par les champs de vorticité potentielle calculé sur 26 années consécutives (1980-2005) à partir des champs de vents et de température du modèle européen ERA-40. L'algorithme DYBAL a calculé l'intensité des barrières dynamiques (barrière subtropicale et vortex polaire) et du mélange. Couplé à l'algorithme des k-moyennes, il a permis la détection en coordonnées géographiques de la position des barrières et donc le calcul de l'extension méridienne des réservoirs stratosphériques. Cet algorithme a également été utilisé pour reconstituer les épisodes filamentaires caractéristiques du transport isentrope. Enfin, la perméabilité de la barrière subtropicale a été évaluée par le suivi des échanges et les routes privilégiées de ces échanges ont été mises en évidence. L'implication de ces événements sur le transport de l'ozone a été estimée ainsi que l'influence de l'oscillation quasi-biennale (QBO) et du cycle solaire de 11 ans. Les résultats présentent la variabilité dynamique de la stratosphère sur l'isentrope 600 K et montrent une augmentation de la taille du réservoir tropical et des moyennes latitudes en correspondance avec le rétrécissement du vortex polaire. Une diminution de l'intensité des échanges à travers la barrière dynamique subtropicale depuis les années 1980 est également mise en évidence.

This thesis focuses on an evaluation of isentropic transport across the subtropical stratospheric dynamical barrier of the southern hemisphere. Our strategy consists in isentropic transport events reconstitution using MIMOSA high-resolution model to advect potential vorticity (PV) fields. This model was initialized by the European model ERA-40 winds and temperature fields computed over 26 years (1980-2005). DYBAL algorithm has calculated dynamical barrier and mixing intensity. Also the k-means algorithm was applied on PV field to reconstitute laminae which is the characteristic form of isentropic transport events. Finally, subtropical barrier permeability was evaluated by following exchanges across this barrier and the distribution of lateral routes determined. Impact of these events on ozone distribution was estimated as the influence of quasi-biennial oscillation and 11-years solar cycle. Results shows on isentrope 600 K an increase of the tropical reservoir and the mid-latitude size with the diminution of the polar vortex. The results indicate also the reduction of exchange intensity across subtropical barrier since the 1980's.; Cette thèse est consacrée à l'évaluation des échanges entre le réservoir tropical et les moyennes latitudes au travers de la barrière dynamique stratosphérique subtropicale de l'hémisphère sud. La stratégie consiste à reconstituer le transport sur des surfaces isentropes avec le modèle d'advection de contours à haute résolution MIMOSA. Ce modèle a été alimenté par les champs de vorticité potentielle calculé sur 26 années consécutives (1980-2005) à partir des champs de vents et de température du modèle européen ERA-40. L'algorithme DYBAL a calculé l'intensité des barrières dynamiques (barrière subtropicale et vortex polaire) et du mélange. Couplé à l'algorithme des k-moyennes, il a permis la détection en coordonnées géographiques de la position des barrières et donc le calcul de l'extension méridienne des réservoirs stratosphériques. Cet algorithme a également été utilisé pour reconstituer les épisodes filamentaires caractéristiques du transport isentrope. Enfin, la perméabilité de la barrière subtropicale a été évaluée par le suivi des échanges et les routes privilégiées de ces échanges ont été mises en évidence. L'implication de ces événements sur le transport de l'ozone a été estimée ainsi que l'influence de l'oscillation quasi-biennale (QBO) et du cycle solaire de 11 ans. Les résultats présentent la variabilité dynamique de la stratosphère sur l'isentrope 600 K et montrent une augmentation de la taille du réservoir tropical et des moyennes latitudes en correspondance avec le rétrécissement du vortex polaire. Une diminution de l'intensité des échanges à travers la barrière dynamique subtropicale depuis les années 1980 est également mise en évidence.

Titre traduit en anglais : Mozaic and Iagos (1994-2008): measuring reactive gases in the atmosphere with airliners. Résume traduit en anglais : Mozaic is a program initiated in 1993 by European scientists,Airbus and airlines, to collect experimental data on ozone, water vapour, carbon monoxide and nitrogen oxides, by five long range passenger airliners in commercial use. A large and unparalleled database of measurements is being built to allow studies of chemical and physical processes in the atmosphere, and hence to better understand their effects on global climate and air quality. Iagos is preparing a distributed infrastructure for observations of atmospheric composition, aerosols, clouds and contrails on the global scale from commercial in-service aircraft. For this purpose, new instrument packages are being developed based on the former Mozaic instrumentation.; International audience; Mozaic est un programme initié en 1993 par des scientifiques européens, Airbus et des compagnies aériennes, pour mesurer les concentrations d'ozone, de vapeur d'eau, de monoxyde de carbone et des oxydes d'azote, en utilisant cinq avions long-courrier en service commercial. La base de donnée de Mozaic, unique en son genre, permet d'étudier les processus physiques et chimiques atmosphériques, pour mieux comprendre les problèmes qui se posent à l'échelle globale sur le climat et la qualité de l'air. Iagos prépare les bases d'une infrastructure distribuée pour l'observation globale de la composition chimique, des aérosols, des nuages et des traînées de condensation à partir d'avions commerciaux en service. Pour cet objectif, de nouveaux instruments sont développés sur la base des instruments Mozaic.

Plinian volcanism modify climate for several years by injecting large quantities of sulfur dioxide directly into the stratosphere, further oxidized to sulfuric acid droplets which reflect solar radiations and change the radiative properties of the atmosphere. Up to now, the study of volcanic signals preserved in glaciological archives was limited to the measurements of sulfate concentrations. We propose the use of new tools which are the sulfur and oxygen isotopic anomalies of volcanic sulfate recorded in Dome C and South Pole, to provide further insights into past volcanism.A study of the temporal evolution of the sulfur and oxygen isotopic anomalies in the Agung (March 1963) and the Pinatubo (June 1991) volcanic sulfate, has been conducted. The sulfur isotopic anomaly changes in sign with time from an initial positive component to a negative value. This change in sign is accompanied by a significant depletion of heavy isotopes with time. Sulfur isotopic anomaly is created during sulfur dioxide photochemical oxidation to sulfuric acid on a month time scale, indicative of a fast process. The oxygen isotopic anomaly seems to be linked to the quasi-biennal oscillation of the stratosphere.Twelve volcanic eruptions have been studied over the last millenium, by taking the whole sulfate signal. Sulfur isotopic anomaly allowed the identification of 6 stratospheric volcanic eruptions revealing the power of this tool when the nature of the eruption is unknown., Le volcanisme plinien modifie le climat pendant plusieurs années en injectant de grandes quantités de dioxyde de soufre directement dans la stratosphère, oxydé ensuite en gouttelettes d'acide sulfurique qui réfléchissent les rayonnements solaires et changent les propriétés radiatives de l'atmosphère. L'étude de signaux volcaniques préservés dans les archives glaciaires, consistait jusqu'à présent à simplement mesurer les concentrations de sulfate. Nous proposons l'utilisation de nouveaux traceurs que sont les anomalies isotopiques de l'oxygène et du soufre de sulfate volcanique enregistré à Dôme C et Pôle Sud pour apporter de nouvelles informations sur le volcanisme passé.Une étude de l'évolution temporelle des anomalies isotopiques de l'oxygène et du soufre dans les sulfates volcaniques de l'Agung (mars 1963) et du Pinatubo (juin 1991) a été menée. L'anomalie isotopique du soufre change de signe au cours du temps et passe d'une phase positive, au début du dépôt de sulfate à une phase négative à la fin. Ce changement de signe s'accompagne d'un appauvrissement en isotopes lourds avec le temps. L'anomalie isotopique du soufre est créée à partir d'une réaction d'oxydation photochimique de SO2 en acide sulfurique, suggérant un processus rapide qui dure un mois environ. L'anomalie isotopique de l'oxygène, quant à elle, a permis d'établir un lien avec l'oscillation quasi-biennale de la stratosphère.Douze signaux volcaniques ont été étudiés dans leur globalité au cours du dernier millénaire. L'anomalie isotopique du soufre a permis d'identifier 6 éruptions volcaniques stratosphériques révélant l'utilité d'un tel traceur lorsque la nature des éruptions est méconnue.

Propulsé sur une orbite polaire en avril 1995 par l’Agence Spatiale Européenne, l’instrument Global Ozone Monitoring Experiment (GOME) est le précurseur d’une nouvelle génération de satellites dédiés à la mesure globale de la composition atmosphérique. Ce spectromètre hyperspectral mesure, entre 240 et 790 nm, à la résolution de 0,2-0,4 nm, la radiance diffusée par l’atmosphère et réfléchie par la surface terrestre et les nuages au nadir du satellite. La technique de spectroscopie d’absorption optique différentielle (DOAS) permet d’en inverser la concentration columnaire de l’ozone et du dioxyde d’azote atmosphériques.Les travaux décrits dans cette thèse portent d’une part sur la caractérisation du contenu en information géophysique accessible par ce type de sondage atmosphérique, et d’autre part sur la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion propres à la mission GOME. Au cours des premiers chapitres, nous établissons les propriétés pluridimensionnelles de lissage et d’échantillonnage du champ atmosphérique associées à l’observation du rayonnement diffusé. Nous explorons ensuite les problèmes posés par le cycle diurne des oxydes d’azote, ainsi que l’effet des gradients atmosphériques interférant avec le chemin optique. Nous analysons enfin les capacités des réseaux de télédétection de l’Organisation Mondiale Météorologique (OMM) pour le diagnostic des algorithmes et données des systèmes satellitaires.Deux chapitres sont ensuite consacrés à la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion DOAS pour le processeur GDP, qui traite de manière opérationnelle les données radiométriques acquises par GOME. Nous abordons successivement le problème de la dépendance en température des sections efficaces d’absorption, l’évaluation du facteur d’amplification géométrique du chemin optique, l’estimation de la colonne fantôme masquée par les nuages, les effets de l’anomalie magnétique sud-atlantique des ceintures de radiation, et l’incidence du dioxyde d’azote troposphérique. Suit un diagnostic systématique de la mise au point du processeur GDP sur base des données globales fournies par les réseaux de l’OMM, ainsi qu’une critique comparée des algorithmes TOMS de la NASA.Le dernier chapitre décrit la construction de la première climatologie globale du dioxyde d’azote stratosphérique et de ses variations harmoniques. Développée pour nos études du facteur d’amplification géométrique, cette climatologie composite est issue de l’analyse conjointe des jeux de données complémentaires acquis par différents satellites, par des réseaux au sol et par des ballons stratosphériques., Doctorat en sciences appliquées, info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les cyclones de l'ocean Atlantique ont defraye la chronique au cours des mois d'aout et septembre 2004. Certains ont cru voir dans cette activite renforcee un signe du changement climatique planetaire. Il s'agit plus vraisemblablement d'une manifestation de la variabilite climatique multidecennale qui, depuis 1995, genere des conditions favorables a la cyclogenese sur l'Atlantique tropical. Apres la periode calme du point de vue cyclonique entre 1970 et 1995, l'ocean Atlantique est probablement revenu a des conditions plus actives, susceptibles de se prolonger encore dix a vingt ans. Il faudra donc apprendre a vivre avec ce risque.