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Polymers are used in many fields such as packaging, automotive, etc. as they have good mechanical, thermal and barrier properties. Economic and environmental challenges are driving development towards more efficient and lighter materials. The aim of this thesis work was to develop multilayer composite films based on polyethylene (PE) and polyamide (PA6) with high gas and water barrier properties. A coextrusion process with multiplier elements made it possible to carry out 100 μm thick multilayers containing up to 2049 layers. Two series of PE-binder-PA6 films of different compositions were studied. Clays (organo-modified montmorillonites) were incorporated (at 0.5 and 5 wt%) into the alternating layers of PE and PA6. The structural, thermal and mechanical properties of these multilayers have been correlated with the transport properties. We observed confinement effects on nanostratification of films and crystallinity of polymers and the impact on barrier properties. We showed the complexity of the multinanolayer structures involving interphases as well as the complexity of the transfer mechanisms. The serial model for predicting permeability highlighted significant improvements in the gas barrier properties of confined PE layers but in water. The barrier effect on all of the multilayers was, however, limited due to the “on edge” orientation of the crystalline phases and structural defects. The confinement of nanofillers (at 1% v/v) in PA6 layers has made it possible to increase the barrier properties of multilayers.; Les polymères sont utilisés dans de très nombreux secteurs d’activités tels que l’emballage, l’automobile, … car sont dotés de bonnes propriétés mécaniques, thermiques et barrières. Les enjeux économiques et environnementaux poussent le développement vers des matériaux plus performants et allégés. L’objectif de ce travail de thèse visait l’élaboration de films composites multicouches à base de polyéthylène (PE) et de polyamide (PA6) offrant de hautes propriétés barrières aux gaz et à l’eau. Un procédé de coextrusion équipé d’éléments multiplicateurs a permis de réaliser des multicouches de 100 μm d’épaisseur contenant jusqu’à 2049 couches. Deux séries de films PE-liant-PA6 de compositions différentes ont été étudiées. Des argiles (montmorillonites modifiées) ont été incorporées (à 0,5 et 5 wt%) dans les couches alternées de PE et PA6. Les propriétés structurales, thermiques, mécaniques de ces multicouches ont été corrélées aux propriétés de transport. Nous avons observé des effets de confinements sur la nanostratification des films et la cristallinité des polymères et l’impact sur les propriétés barrières. Nous avons montré la complexité des structures multinanocouches impliquant les interphases ainsi que la complexité des mécanismes de transfert. Le modèle en série de prédiction de perméabilité a mis en évidence des améliorations significatives des propriétés barrières aux gaz des couches confinées de PE mais pas à l’eau. L’effet barrière sur l’ensemble des multicouches a été toutefois limité en raison des orientations « on edge » des phases cristallines et des défauts de structure. Le confinement des nanocharges (à 1% v/v) dans les couches de PA6 a permis d’accroître les propriétés barrières des multicouches.

Hyperbaric hydrogen storage vessels of type IV are encountering success for portable applications of fuel cell. During their use, these cylindric containers undergo repeated fill in/fill out cycles of H2-gaz. Under specific fillout conditions, an emerging detachment between the sealing inner layer (liner) and the composite wall, can be observed. This layer debonding also called collapse may limit the pressure release rate of H2-vessels or increase the residual gas pressure prescribed to avoid collapse.Experimental studies have been conducted by Air Liquide at vessel scale to identify some parameters responsible for the collapse onset. But the high cost of these studies and the complexity of the operating conditions makes the use of numerical tools necessary. That led to a numerical modeling approach. The main goal in the numerical approach is to model the cyclic mechanical response of a collapsed liner under fatigue – creep loadings.In this thesis, the purpose was to develop a mechanical constitutive law able to predict the cyclic deformation of a collapsed liner subjected to hydrogen pressure cycles.The liner was subjected to several environment variations due to: (i) the presence of residual water into the liner after initial hydraulic vessel tests, (ii) the temperature changes caused by the hydrogen compression/expansion, and (iii) the hydrogen diffusion/saturation. So, a preliminary work consisted in investigating the influence of each environmental factor on the polyamide 6 mechanical response. This first step allowed to outline a loading frame at laboratory scale that preserved main characteristics of the collapse phenomenon. Characterization tests on tensile specimens revealed that the liner could be modelled by a non linear viscoelastic law written within the thermodynamic framework of the irreversible processes in small deformations, and coupled with the temperature. Minor changes were introduced to extend the model capacity to capture liner behavior effects during fatigue – creep. These changes had negative impact on the manual method of model calibration, and consequently required to develop a specific identification strategy. The identification performance was assessed in different isothermal frames through stress rate, stress level and temperature effects. Then, the calibrated model was validated by taking temperature gradients into account, firstly on a tensile specimen, secondly within a H2-vessel.; Les réservoirs composites de type IV utilisés pour le stockage de l’hydrogène gazeux rencontrent du succès dans les applications mobiles de la pile à combustible. Au cours de leur utilisation, ces supports de stockage sont soumis à des cycles successifs de remplissage/maintien/vidange en hydrogène. Sous des conditions spécifiques de vidange, l’apparition d’un décollement entre l’enveloppe en polyamide 6 qui assure l’étanchéité (liner) et la paroi composite, peut être observée. Ce décollement, encore appelé collapse, peut poser des problèmes de limitation à un débit de vidange lent ou à un seuil minimal de pression résiduelle du gaz sur le liner.Air Liquide a cherché à élucider expérimentalement l’influence des cycles de pression en hydrogène sur le comportement mécanique des liners en situation de collapse. Mais compte tenu des coûts très élevés des essais, l’utilisation d’un outil numérique prédictif s’avérait nécessaire. L’enjeu principal dans le développement d’un tel outil était la modélisation du comportement d’un liner collapsé sous des chargements de cyclage – fluage.L’objectif de cette thèse est de proposer une loi de comportement capable de prédire l’évolution cyclique de la déformée d’un liner en situation collapsée.Le liner est exposé à plusieurs variations de son environnement : présence d’un résidu d’humidité dans le liner après épreuve hydraulique, variations de températures générées par la compression/détente de l’hydrogène, diffusion de l’hydrogène dans le liner. Un travail préliminaire a donc consisté à évaluer l’influence de ces différents facteurs environnementaux sur la réponse mécanique du polyamide 6. Cette première étape a permis de définir un cadre de sollicitation à l’échelle du laboratoire, mais qui préserve les principales caractéristiques du collapse. Les essais de caractérisation sur éprouvette ont montré que le liner pouvait être modélisé par une loi viscoélastique multiaxiale formulée dans le cadre thermodynamique des processus irréversibles en petites déformations, faiblement couplée avec la thermique. Des modifications mineures ont été introduites pour permettre à cette loi de capter les effets du comportement en fatigue-fluage d’un liner en situation collapsé. Ces modifications ont malheureusement pénalisé l’identification manuelle et par conséquent, ont conduit à développer une stratégie d’identification spécifique. La qualité de d’identification a été évaluée dans le cadre isotherme en regardant les effets de la vitesse de la sollicitation, du niveau de contrainte et de la température. Puis, le modèle a été validé en présence de transitoires thermiques, d’abord sur éprouvette, ensuite dans un réservoir en présence d’un collapse.

Polymer gears present several advantages: they can be used without lubricant, their meshing is silencer, resistance to corrosion is better, weight is reduced. However they have a poor heat resistance and are limited to rotation transmission. In order to improve the gears performance, glass fibre reinforcement is being increasingly used, where their lower cost and higher strength, compared to unreinforced polyamide, offer a potential increase in gear performance. Mechanical behaviour of polymers materials is very complex; it depends on time, history of displacement, temperature and for several polymers, on humidity. Moreover, an addition of fibres can make the material properties heterogeneous and anisotropic. The particular case of Polyamide 6 + 30% glass fibres which is the most common fibre reinforced plastic is studied in this work. In the first part of this work, a mould was developed to better control the material choice and moulding conditions. Using tomographic observations, investigations were done to better understand the relation between moulding conditions, gears geometry and fibres orientation. Based on these observations and with the help of mechanical characterisation, a linear rheological generalized-Kelvin model was developed to simulate the viscoelastic behavior of the polymer material. In a second part, this model taking into account temperature, humidity and rotation speed is integrated in quasi-static load sharing computation developed by the LaMCoS laboratory. In the load sharing calculus, the displacements are obtained on a large meshing covering the entire surface of the tooth. This relation integrates the viscoelastic displacement, the fibre orientation and the geometrical influence coefficients. The method permits to obtain results such as the loaded transmission error, the instantaneous meshing stiffness, the load sharing and the root tooth stress at different temperature, humidity and rotation speeds within a reasonable computation time. Investigation have shown interesting results regarding the historic of displacements which represents up to 15% of the total displacement at the tip radius, the localization of the maximal tooth root stress, which is the same than metal gears, or the influence of the thermal expansion toward transmission error. On another hand, we have highlighted the low difference between a realistic description of the fibre orientation and an homogeneous anisotropic one. The last step concerns the validation of the numerical. The measurements are carried out on a test bench developed at the LaMCoS laboratory. It provides two experimental results: the temperature of the gear during operation, and the load transmission error using optical encoders to measure the angular positions of the pinion and the gear. This one is global enough to validate the three steps of the model: geometry, kinematics and load sharing., Les engrenages en matériau polymère présentent de nombreux avantages par rapport aux aciers. Ils sont plus légers, résistants à la corrosion, fonctionne sans lubrifiant et leurs coûts de revient est moindre grâce au moulage par injection. Ils sont de plus en plus utilisés dans des domaines variés, mais se limitent à la transmission de mouvement. L’ajout de fibre de verre courte permet d’augmenter leur tenue mécanique et de diversifier leur domaine d’utilisation à des transmissions de petite à moyenne puissance. Le polyamide (Nylon) renforcé de fibres de verre est le composite le plus couramment utilisé dans le domaine des engrenages. Néanmoins, son comportement viscoélastique ainsi que la présence de fibres introduit une difficulté supplémentaire dans la modélisation. En outre, le comportement viscoélastique dépend de la température et pour le Polyamide, de l’humidité. Par conséquent, la viscoélasticité impacte directement la répartition des charges, l’erreur de transmission sous charge, la raideur d’engrènement. Dans cette thèse, une méthode numérique originale modélisant le comportement mécanique des engrenages en Polyamide 6 renforcé de fibre de verre est proposée. L’approche utilise le modèle rhéologique linéaire de Kelvin généralisé pour simuler le comportement viscoélastique du matériau et prendre en compte la température, l’humidité ainsi que le taux de fibre et leur anisotropie. Ensuite ce modèle rhéologique est intégré dans le modèle quasi-statique du partage des charges développé par le LaMCoS. Ce processus de calcul permet d’obtenir les résultats essentiels pour les engrenages (répartition des charges, pressions de contact, erreur de transmission sous charge, raideur d’engrènement) avec un temps de calcul assez court. Afin de de valider les modèles numériques développés, un banc d’essai a été mis en place, permettant la mesure de l'erreur de transmission et la visualisation de la température de l’engrenage pendant son fonctionnement.

A reactive rotational molding (RRM) process was developed to obtain a PA6 by activated anionic ring-opening polymerization of epsilon-caprolactam (APA6). Sodium caprolactamate (C10) and caprolactam magnesium bromide (C1) were employed as catalysts, and difunctional hexamethylene-1,6-dicarbamoylcaprolactam (C20) was used as an activator. The kinetics of the anionic polymerization of ε-caprolactam into polyamide 6 was monitored through dynamic rheology and differential scanning calorimetry measurements. The effect of the processing parameters, such as the polymerization temperature, different catalyst/activator combinations and concentrations, on the kinetics of polymerization is discussed. A temperature of 150°C was demonstrated to be the most appropriate. It was also found that crystallization may occur during PA6 polymerization and that the combination C1/C20 was well suited as it permitted a suitable induction time. Isoviscosity curves were drawn in order to determine the available processing window for RRM. The properties of the obtained APA6 were compared with those of a conventionally rotomolded PA6. Results pointed at lower cycle times and increased tensile properties at weak deformation. Additionally, rotational molding of the bilayer PA6/PE-GMA has been studied, the control of the reactions mechanisms involved in the interface by rheology , during formation of the anionically PA6 polymer layer on a PE- GMA layer was carried out in a rheometer , a good adhesion at the interface was observed. The feasibility of developing nanocomposite PA 6/clay by reactive rotational molding process has been tested; the physico-chemical characterization and morphological observations were studied to assess the state of dispersion and the nature of interactions. During this study, we measured the feasibility of intercalation and swelling the clay in the ε-caprolactam monomer and estimate the possibility of having morphology of exfoliated nanocomposites prepared by reactive rotational molding process., Cette thèse porte sur le rotomoulage réactif de polyamide 6. Ce procédé a la particularité de présenter des cycles thermiques relativement réduit et de fabriquer des polymères sur mesure contrairement à son homologue conventionnelle. La voie envisagée pour la synthèse in situ de PA6 est la polymérisation anionique de l’ε-caprolactame par ouverture de cycle. Le Caprolactamate de sodium et le bromure de caprolactame-magnésium ont été utilisés comme catalyseurs, et l’hexaméthylène dicarbamoyl dicaprolactame a été employé comme activateur. L’étude rhéocinétique de deux systèmes réactifs lactames qui ont été utilisé à différentes compositions et températures a permis de déterminer une formulation appropriée aux exigences du procédé (faible viscosité initiale du système réactif, temps de polymérisation court...). La simultanéité des phénomènes de polymérisation et de cristallisation aux faibles températures à été observé à l’aide des résultats du suivi cinétique par DSC. La mise en forme par la technique de rotomoulage a été réalisée sur une installation pilote de rotomoulage associée à un système d’acquisition de température par télémesure radio. La comparaison des propriétés des articles en PA 6 obtenus par voie réactive par rapport a ceux obtenus par voie fondue, a montré un gain au niveau du temps de cycle et une amélioration des propriétés mécaniques du matériau notamment dans le domaine des faibles déformations. Le rotomoulage de la bicouche PA6/PE-GMA a été ainsi étudié, le contrôle des mécanismes réactionnels mis en jeu à l’interface par rhéologie, durant la formation de la couche de polymère PA6 par voie anionique sur une couche de PE-GMA a été effectué dans un rhéomètre, une bonne adhésion à l’interface a été observé. La faisabilité d’élaboration de nanocomposite PA 6/argile par le procède de rotomoulage réactif a été testé, les caractérisations physico-chimiques et les observations morphologiques ont été étudiés afin d’évaluer l’état de dispersion et la nature des interactions. Durant cette étude, nous avons mesurés la faisabilité de l’intercalation et le gonflement de l’argile dans le monomère ε- caprolactame et estimer la possibilité d’avoir une morphologie exfolié des nanocomposites élaborés par le procédé de rotomoulage réactif.

PA 6,6 is now considered for the elaboration of valve parts in the domestic network of drinking water distribution. However, this material will be used only if its long-term durability, in real use conditions, is clearly demonstrated. The kinetic analysis of the main chemical ageing mechanisms which may occur and interact in the domestic network of drinking water distribution: hydrolysis, thermal oxidation and chemical attack by chlorine dioxide, has allowed to finally build a general kinetic model for PA 6,6 degradation. This model gives access to PA 6,6 structural modifications at the different pertinent scales (molecular, macromolecular, morphological and macroscopic scales) in use conditions. It predicts the embrittlement of PA 6,6 when the number average molar mass reaches a critical value of the order of 17 kg/mole. Many research prospects are presented such as the introduction of this kinetic model in common mechanical calculation codes., Le PA 6,6 est maintenant envisagé pour des pièces de robinetterie sur le réseau domestique de distribution d'eau potable. Cependant, ce matériau ne pourra être utilisé que si sa durabilité à long terme, en conditions réelles de service, est clairement démontrée. L'analyse cinétique des principaux mécanismes de vieillissement chimique susceptibles de se produire et d'interagir sur le réseau domestique de distribution d'eau potable : l'hydrolyse, la thermo-oxydation et l'attaque chimique par le dioxyde de chlore, a permis au final d'élaborer un modèle cinétique général de dégradation du PA 6,6. Ce modèle donne accès aux modifications structurales du PA 6,6 aux différentes échelles pertinentes (moléculaire, macromoléculaire, morphologique et macroscopique) en conditions de service. Il prédit la fragilisation du PA 6,6 lorsque la masse molaire moyenne en nombre atteint une valeur critique de l'ordre de 17 kg/mole. De nombreuses perspectives de recherche sont présentées comme l'introduction de ce modèle cinétique dans les codes courants de calcul mécaniques.

The morphology and water and ethanol sorption properties of thin films made of polyamide 6 were studied in relation to different transformation conditions, namely chill roll temperature (TCR) (50 and 125°C) and stretching ratio (between 6 and 10.8). The influence of nanofillers (montmorillonite (MMT) and zirconium phosphate (ZrP)) was also investigated. It was observed that stretching has no influence on neither the morphology nor the sorption properties in the studied range. In contrast unfilled films prepared at a chill roll temperature of 50°C have a lower amount of g crystalline phase, thinner cristalline lamellae and reduced amorphous phase mobility than films prepared at a chill roll temperature of 125°C. Adding low amounts of MMT at a TCR of 50°C has a remarkable impact on chain mobility, a and g crystalline phase fractions and lamellar orientation whereas the nanoparticules added at a TCR of 125°C only affect the crystalline orientation. Vapor sorption mechanisms were studied for both filled and unfilled films. The sorption isotherm curves were modelled to obtain a deeply understanding of the aggregation phenomena observed at high activity. Modelling of the kinetics was proposed according to Berens and Hopfenberg approach. Coupling the thermodynamics and kinetics of sorption with the morphological data leads to the conclusion that the interfaces between the amorphous and crystalline domains play a critical role on transport properties, La morphologie et les propriétés de sorption d’eau et d’éthanol de films extrudés minces de polyamide 6 ont été étudiées pour différentes conditions de mise en oeuvre (température de chill roll (TCR) de 50 et 125°C et taux d’étirage compris entre x et y). L’influence de l’ajout de faibles taux de nanocharges lamellaires (montmorillonite (MMT) ou phosphate de Zirconium (ZrP)) a également été évaluée. L’étirage n’a, dans la gamme étudiée, aucun effet sur la morphologie et les propriétés de sorption des films. Les films de PA6 préparés à une température de chill roll de 50°C présentent en revanche une proportion de phase cristalline g plus faible que les films préparés à une TCR de 125°C. L’épaisseur des lamelles cristallines y est plus fine et la mobilité des chaînes de la phase amorphe y est réduite. L’ajout de faibles taux de montmorillonite à une TCR de 50°C modifie significativement la mobilité des chaînes de la phase amorphe, les proportions des phases cristallines a et g et l’orientation des lamelles cristallines, contrairement à une TCR de 125°C où l’impact de la MMT n’a été observé qu’au niveau de l’orientation de la phase cristalline g. Les mécanismes de sorption de vapeur d’eau et d’éthanol ont été étudiés pour l’ensemble des films. Les isothermes de sorption ont été modélisées afin d’étudier plus particulièrement les phénomènes d’agrégation observés à haute activité. Une modélisation des courbes cinétiques a également été proposée sur la base de l’approche de Berens et Hopfenberg. La confrontation des données thermodynamiques et cinétiques de sorption et des paramètres morphologiques caractéristiques des matériaux a permis de conclure à un rôle prépondérant des interfaces entre zone amorphe et zone cristalline sur le transport

PolyAmide 6 (PA6) is a semi-crystalline polymer utilised in many structural components working under steady load. At room temperature, PA6 exhibits complex time dependent (viscoplastic) deformation. The aim of this work is to investigate the PA6 mechanical response as well as the crack initiation and growth under creep conditions at room temperature. The experimental database consists of tests carried out on smooth and notched round bars with various notch root radii. Load versus displacement curves were recorded for tensile monotonic tests at various crosshead speeds. Then, creep tests with constant loads were performed. Creep strain history was plotted for each applied load. Stabilised and stationary creep was observed with two regimes of creep strain rate depending on the level of the applied load. Microscopic observations on cryo-fractured samples highlight the initial spherulitic structure and an initial porosity of about 1.5%. Investigations on samples issued from both interrupted and failure tests allowed evidencing deformation and damage mechanisms. Namely, fracture surfaces clearly showed ductile to brittle failure mechanisms, whereas ductile regime, based on void growth and coalescence, seems to exhibit three various features according the stress triaxiality ratio. Creep strain histories on smooth specimens were used in order to identify material coefficients dealing with both analytical and FE modelling. This latter was provided with multi-mechanisms constitutive relations accounting for crystallinity index. Damage mechanics and fracture mechanics concepts were applied thanks to opening displacement database on notched specimens. To this end, non linear fracture mechanics for creeping solids approach, via C* parameter, was applied to the pre-cracked specimens. A master curve relating C* parameter to the time to failure was obtained. Furthermore, multimechanisms model was associated with mechanics of porous media to simulate void growth in the ductile failure regime. The influence of damage coefficients is discussed. Local parameters such as porosity in the amorphous/ crystalline phases were analysed regarding the damage mechanisms depicted in previous sections.; Le PolyAmide 6 (PA6) est un polymère semi-cristallin couramment utilisé dans des structures sollicitées en fluage. A température ambiante, le PA6 présente une viscosité importante. L'objectif de cette étude consiste à analyser d'une part, le comportement mécanique du PA6, et d'autre part de comprendre les mécanismes d'amorçage et de propagation de fissures, sous chargement statique à température ambiante. Des essais mécaniques ont été réalisés sur éprouvettes axisymétriques lisses et entaillées, avec différents rayons en fond d'entaille. Des courbes contraintes / déformations ont été obtenues à partir d'essais de traction monotone, à différentes vitesses de chargement. Ensuite, des essais de fluage ont été réalisés pour décrire l'évolution de la déformation de fluage en fonction du niveau de contrainte appliquée. Un stade de fluage secondaire stabilisé a d'ailleurs été observé et deux régimes de vitesse de déformation de fluage, dépendant du niveau de contrainte appliquée, ont été mis en évidence. Des observations microscopiques, après cryofractographie, ont permis de révéler la microstructure sphérolitique initiale du PA6 de l'étude. Une porosité initiale de 1,5% a également été mise en évidence. Les analyses réalisées, à la suite d'essais interrompus ou surdes faciès de rupture, ont permis de mettre en évidence les mécanismes de déformation et d'endommagement. Aussi, les observations des faciès de rupture ont clairement mis en évidence les mécanismes de transition entre les zones ductiles et la rupture finale fragile. Il semblerait enfin que le régime ductile, basé sur la croissance et la coalescence des cavités, évolue différemment en fonction du taux de triaxialité des contraintes. Les essais de fluage sur éprouvettes lisses ont permis l'identification des paramètres matériaux nécessaires aux modélisations analytique et par Eléments Finis. Des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, sont proposés, prenant en compte le taux de cristallinité. On se propose d'utiliser les outils de la Mécanique Non Linéaire de la Rupture pour estimer la durée de vie d'une structure : l'approche globale permet d'établir une courbe maîtresse reliant le temps à rupture au paramètre de chargement C*. Les résultats des essais sur éprouvettes fissurées ont permis de calcul le paramètre C*. Enfin des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, ont été développés pour modéliser le comportement de structures en PA6. Une modélisation couplée entre comportement et endommagement a été proposée afin de tenter de prendre en compte l'ensemble des résultats et conclusions apportées dans les thématiques précédentes. L'utilisation de la Mécanique des Milieux Poreux permet notamment de simuler la croissance des cavités lors du régime de fissuration ductile. L'influence des coefficients relatifs à l'endommagement a été décrite. L'accès aux variables locales ainsi qu'aux tenseurs des contraintes et déformations, propres aux phases amorphe et cristalline, est possible : l'évolution de la porosité propre à chaque phase a ainsi été analysée, en comparaison des mécanismes d'endommagement précédemment décrits.

PolyAmide 6 (PA6) is a semi-crystalline polymer utilised in many structural components working under steady load. At room temperature, PA6 exhibits complex time dependent (viscoplastic) deformation. The aim of this work is to investigate the PA6 mechanical response as well as the crack initiation and growth under creep conditions at room temperature. The experimental database consists of tests carried out on smooth and notched round bars with various notch root radii. Load versus displacement curves were recorded for tensile monotonic tests at various crosshead speeds. Then, creep tests with constant loads were performed. Creep strain history was plotted for each applied load. Stabilised and stationary creep was observed with two regimes of creep strain rate depending on the level of the applied load. Microscopic observations on cryo-fractured samples highlight the initial spherulitic structure and an initial porosity of about 1.5%. Investigations on samples issued from both interrupted and failure tests allowed evidencing deformation and damage mechanisms. Namely, fracture surfaces clearly showed ductile to brittle failure mechanisms, whereas ductile regime, based on void growth and coalescence, seems to exhibit three various features according the stress triaxiality ratio. Creep strain histories on smooth specimens were used in order to identify material coefficients dealing with both analytical and FE modelling. This latter was provided with multi-mechanisms constitutive relations accounting for crystallinity index. Damage mechanics and fracture mechanics concepts were applied thanks to opening displacement database on notched specimens. To this end, non linear fracture mechanics for creeping solids approach, via C* parameter, was applied to the pre-cracked specimens. A master curve relating C* parameter to the time to failure was obtained. Furthermore, multimechanisms model was associated with mechanics of porous media to simulate void growth in the ductile failure regime. The influence of damage coefficients is discussed. Local parameters such as porosity in the amorphous/ crystalline phases were analysed regarding the damage mechanisms depicted in previous sections.; Le PolyAmide 6 (PA6) est un polymère semi-cristallin couramment utilisé dans des structures sollicitées en fluage. A température ambiante, le PA6 présente une viscosité importante. L'objectif de cette étude consiste à analyser d'une part, le comportement mécanique du PA6, et d'autre part de comprendre les mécanismes d'amorçage et de propagation de fissures, sous chargement statique à température ambiante. Des essais mécaniques ont été réalisés sur éprouvettes axisymétriques lisses et entaillées, avec différents rayons en fond d'entaille. Des courbes contraintes / déformations ont été obtenues à partir d'essais de traction monotone, à différentes vitesses de chargement. Ensuite, des essais de fluage ont été réalisés pour décrire l'évolution de la déformation de fluage en fonction du niveau de contrainte appliquée. Un stade de fluage secondaire stabilisé a d'ailleurs été observé et deux régimes de vitesse de déformation de fluage, dépendant du niveau de contrainte appliquée, ont été mis en évidence. Des observations microscopiques, après cryofractographie, ont permis de révéler la microstructure sphérolitique initiale du PA6 de l'étude. Une porosité initiale de 1,5% a également été mise en évidence. Les analyses réalisées, à la suite d'essais interrompus ou surdes faciès de rupture, ont permis de mettre en évidence les mécanismes de déformation et d'endommagement. Aussi, les observations des faciès de rupture ont clairement mis en évidence les mécanismes de transition entre les zones ductiles et la rupture finale fragile. Il semblerait enfin que le régime ductile, basé sur la croissance et la coalescence des cavités, évolue différemment en fonction du taux de triaxialité des contraintes. Les essais de fluage sur éprouvettes lisses ont permis l'identification des paramètres matériaux nécessaires aux modélisations analytique et par Eléments Finis. Des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, sont proposés, prenant en compte le taux de cristallinité. On se propose d'utiliser les outils de la Mécanique Non Linéaire de la Rupture pour estimer la durée de vie d'une structure : l'approche globale permet d'établir une courbe maîtresse reliant le temps à rupture au paramètre de chargement C*. Les résultats des essais sur éprouvettes fissurées ont permis de calcul le paramètre C*. Enfin des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, ont été développés pour modéliser le comportement de structures en PA6. Une modélisation couplée entre comportement et endommagement a été proposée afin de tenter de prendre en compte l'ensemble des résultats et conclusions apportées dans les thématiques précédentes. L'utilisation de la Mécanique des Milieux Poreux permet notamment de simuler la croissance des cavités lors du régime de fissuration ductile. L'influence des coefficients relatifs à l'endommagement a été décrite. L'accès aux variables locales ainsi qu'aux tenseurs des contraintes et déformations, propres aux phases amorphe et cristalline, est possible : l'évolution de la porosité propre à chaque phase a ainsi été analysée, en comparaison des mécanismes d'endommagement précédemment décrits.

Colloque avec actes et comité de lecture. Internationale.; International audience; Le mécanisme de fragmentation des lamelles cristallines a conduit à l’hypothèse d’un couplage entre la plasticité et l’endommagement. Après identification de la contribution visqueuse, l’endommagement et la déformation plastique sont mesurés par des essais de traction charge/décharge. Ces mesures nous ont permis d’identifier une loi de couplage unique pour les matériaux de l’étude.

Non disponible / Not available, Cette thèse porte sur le développement de procédés d'élaboration visant à améliorer d'une part, la ténacité des polymères techniques avec une diminution minimale en module et en contrainte d'écoulement et d'autre part, la conductivité électrique en présence d'une quantité minimale. Deux polymères techniques ont fait l'objet de l'étude concernant l'amélioration de la ténacité : le polyamide 6 (PA 6) et un copolyester (PETG). Le principe était de promouvoir la dispersion d'un élastomère, un poly(ethylene-co-octene) fonctionnalise avec l'anhydride maléique (poeg). Pour cela, on a diminue la disparité en terme de viscosité entre le polymère technique et l'élastomère en augmentant la viscosite du premier ou celle du second. La présence d'une faible quantité d'une résine epoxy a permis une meilleure dispersion du POEg dans le PA 6. Par conséquent, la transition fragile-ductile du PA 6 s'est déplacé a faible concentration en POEg, ce qui a limite la perte en module et en contrainte d'écoulement. La diminution de la viscosité du POEg avec l'ajout d'un polypropylene (PP), lui même fonctionnalise ensemble avec le POE, a aussi présenté un intérêt certain pour le PA 6 et le PETG, puisque le mélange fonctionnalise de poe et de pp s'est avéré plus efficace pour ameliorer la ténacité du PA 6 et celle du PETG que le POEg. Un procédé d'élaboration permettant d'obtenir des polymères techniques conducteurs a aussi été développé. Il s'agissait de disperser du graphite dans le PA 6 lors de la polymérisation in situ. La transition d'un isolant électrique (10 1 5 s/cm) à un semi-conducteur (10 4 s/cm) dépend étroitement du degré d'exfoliation et du facteur de forme (largeur/épaisseur) des feuillets du graphite dans le PA 6. Le seuil de percolation du graphite permettant cette transition à la température ambiante était de 1.5% en poids, ce qui est nettement plus faible que la quantité du noir de carbone utilisée dans les composites polymères. La conductivité électrique du PA 6 a atteint 2 10-4 s/cm quand la quantité de graphite était de 3.0% en poids.