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After 25 years of research on the superconducting cuprates, the discovery of high Tcsuperconductivity in related iron based pnictides in 2008 has stimulated the search of newsuperconductors. In particular, systems with 3d transition elements, antiferromagnet withhigh Néel temperature, moderate magnetic moments and with crystallographic 2D layerscould be adequate parent phases for new unconventional superconductors.In this context we have reinvestigated the physical properties of n=1, 2,3 and 1 membersof the Srn+1CrnO3n+1 Ruddlesden Popper (RP) series. These compounds had beenpoorly studied because of their synthesis conditions under high pressure and high temperature.We successfully synthesized Sr2CrO4 (n=1), Sr3Cr2O7(n=2), Sr4Cr3O10 (n=3)and SrCrO3 (n=1). We present results of several studies performed on these phasessuch as neutron powder diffraction, synchrotron X-ray diffraction under high pressureand low temperature, and electrical transport properties under high pressure. Even ifno superconductivity was observed, interesting properties had been discovered such as anunusual “anti-Jahn-Teller” in Sr2CrO4 at low temperature or an orbital ordering and ahuge magneto-structural coupling in Sr3Cr2O7.To explore new Cr-based systems where superconductivity could potentially be inducedby changing Cr-Cr interactions in the Sr2CrO4 (n=1) and Sr3Cr2O7(n=2) RP phases,new chromates have been synthesized under high pressure/temperature by substitutingSr2+ with other alkaline earth elements in order to “play” with the cation size effect. Forthe Ca2CrO4 RP (n=1) phase, substitution with Ca2+ as a replacing element lead to aweakening of both the insulating behavior and AFM ordering. Synthesis to form the n=2RP Ca-based lead to the formation of the unexpected and new n=3 phase Ca4Cr3O10. Asa replacing element, Ba2+ broke the RP structure configuration and led to a new phase,whose crystal structure was solved using electron diffraction tomography.In 2014, superconductivity has been discovered in CrAs (Tc=2.2 K at P=0.8 GPa),the first superconducting Cr-based system. In this context, we have look for other AFMCr-based system with relatively high Néel temperature and moderate Cr magnetic moment.In consequence, we investigated another system, the narrow-gap semiconductorCrSb2. We find a metal-insulating transition from transport measurement at P=10 GPafor both polycrystalline and single crystal samples we synthesized. At this pressure, wealso observed a phase transition on synchrotron XRD under pressure. Finally, pressuredependence of the AFM ordering had been established by neutron powder diffractionunder high pressure.; Après 25 années de recherche sur les cuprates, la découverte en 2008 de la supraconductivitéà haute Tc dans les composés à base de fer a stimulé la recherche de nouveauxcomposés supraconducteurs. Les composés d’éléments de transition 3d, antiferromagnétiquesà haute température de Néel, de moment magnétique modéré et de structure cristallographiquelamellaire sont particulièrement intéressants comme phases mères pour depotentiels nouveaux supraconducteurs à haute Tc.Dans ce contexte de recherche, nous nous sommes intéressés dans un premier temps auxpropriétés physiques de la famille Ruddlesden-Popper (RP) Srn+1CrnO3n+1. Ces composésà base de chrome n’ont été que peu étudiés à cause de leurs conditions synthèses,nécessitant d’atteindre les hautes pressions et hautes températures (HP-HT). Nous avonssynthétisé avec succès les phases Sr2CrO4 (n=1), Sr3Cr2O7 (n=2), Sr4Cr3O10 (n=3) etSrCrO3 (n=1). Des études en Grands Instruments et de transport sous pression ont étéeffectuées pour la première fois sur ces phases. Bien que la supraconductivité n’y ait pasété détectée ni sous pression (jusqu’à 20 GPa et 4.4K) ni par dopage en site de Cr, nousavons découvert au sein de ces phases d’intéressants phénomènes physiques tels qu’uneffet « anti-Jahn-Teller » inhabituel à basse température dans Sr2CrO4 ou l’instaurationd’un ordre orbital dans Sr3Cr2O7 associé à un fort couplage magnéto-structural.Pour tenter d’induire un régime métallique, voire supraconducteur, au sein des phasesSr2CrO4 et Sr3Cr2O7, des substitutions en site cationique Sr2+ ont été entreprises. Cessubstitutions, par un autre élément alcalino-terreux, ont pour objectif de modifier lesinteractions Cr-Cr en « jouant » avec l’effet de taille du cation (pression chimique). Denouveaux chromates ont ainsi été synthétisés sous HP-HT par substitution avec un cationde plus petit rayon ionique, Ca2+, et de plus grand rayon ionique, Ba2+. La substitution aucalcium donne naissance à une nouvelle phase RP Ca2CrO4 (n=1) dont le comportementsemiconducteur ainsi que l’ordre AFM semblent affaiblis comparés à la phase au strontium.La substitution au baryum, quant à elle, brise la configuration structurale RP pour formerune nouvelle phase dont la structure cristallographique a été résolue par une étude detomographie en diffraction électronique.En parallèle, en 2014, la supraconductivité a été découverte dans le composé CrAs,devenant ainsi le premier composé supraconducteur à base de chrome. En conséquence,nous nous sommes intéressés à un composé similaire, un semiconducteur à petit gap deTN´eel élevée ( 270K) : CrSb2. Nos mesures sous pression de transport électrique et deDRX en cellule à enclumes de diamant ont mis en évidence une transition métal-isolantet structurale à 10 GPa. Finalement, en complétant avec une expérience de diffraction deneutrons sous pression, nous avons établi la dépendance en pression de l’ordre AFM.

After 25 years of research on the superconducting cuprates, the discovery of high Tc superconductivity in related iron based pnictides in 2008[1] has stimulated the search of new superconductors. In particular antiferromagnet (AFM) with high Néel temperature, moderate magnetic moments and with crystallographic 2D layers could be adequate parent phases for new unconventional superconductors. In particular, other systems with 3d transition elements are very interesting systems for potential new high Tc superconductors.In this context we have reinvestigated the physical properties of n=1, 2,3 and + members of the Srn+1CrnO3n+1Ruddlesden Popper (RP) series. We have successfully synthesized at HP-HT Sr2CrO4 (n=1), Sr3Cr2O7(n=2), Sr4Cr3O10 (n=3) and SrCrO3 (n=infinite). We present some results of several studies performed on these phases such as neutron powder diffraction, Synchrotron X-ray diffraction under high pressure and low temperature, electrical transport properties under high pressure. Even if no superconductivity was observed, interesting properties had been discovered such as an unusual “anti-Jahn-Teller” in Sr2CrO4 at low temperature or an orbital ordering in Sr3Cr2O7.To explore new Cr-based systems where superconductivity could potentially be induced by changing Cr-Cr interactions in the Sr2CrO4 and Sr3Cr2O7RP phases, new chromates have been synthesized under HP-HT by substituting Sr2+ with other alkaline earth elements in order to “play” with the cation size effect. For the n=1 RP Ca2CrO4 phase, substitution with Ca2+ as a replacing element lead to a weakening of both the insulating behavior and AFM ordering. Synthesis to form the n=2 RP Ca-based lead to the formation of the unexpected and new n=3 phase Ca4Cr2O10.Ba2+ as a replacing element broke the RP structure configuration and led to a new phase, whose crystal structure was solved using electron diffraction tomography.In 2014, superconductivity has been discovered in CrAs (Tc=2.2K at P=0.8GPa), the first superconducting Cr-based system. In this context, we have look for other AFM Cr-based system with relatively high Néel temperature and moderate Cr magnetic moment. In consequence, we investigated another system, the narrow-gap semiconductor CrSb2. We find a metal-insulating transition from transport measurement at 10 GPa for both polycrystalline and single crystals samples we synthesized. At this pressure, we also observed a phase transition on synchrotron XRD under pressure. Finally, pressure dependence of the AFM ordering had been established by NPD under high pressure., Après 25 ans de recherche sur les oxydes de cuivres supraconducteurs, les cuprates, la découverte d'une supraconductivité à haute Tc dans les pnictures à base de fer en 2008 a stimulé la recherche de nouveaux composés supraconducteurs. Les systèmes possédant un élément de transition 3d sont réellement intéressants en tant que potentiel nouveaux supraconducteurs. De plus, un composé antiferromagnétique (AFM) à haute température de Néel, de moment magnétique modéré et de structure cristallographique lamellaire (2D) semble essentiel pour atteindre les hautes Tc.Dans ce contexte de recherche, nous avons réinvestigué les propriétés physiques des membres n=1,2,3 et infini de la famille d'oxyde de chrome Ruddlesden-Popper (RP) Srn+1CrnO3n+1. Les résultats de plusieurs nouvelles études sur ces phases sont présentés telles que des expériences de diffraction de neutron sur poudre (DNP), de la diffraction des rayons-X en synchrotron sous pression et basse température, et des mesures de transport électriques sous pression. Bien que la supraconductivité n'ait pas été observée dans ces phases, nous reportons certains phénomènes physiques exotiques et intéressants tels qu'un effet "anti-Jahn-Teller" dans Sr2CrO4 à basse température et l'instauration d'un ordre orbital dans Sr3Cr2O7. Pour explorer de nouveaux composés à base de Cr dans lesquels la supraconductivité pourrait être potentiellement induite en changeant les interactions entre Cr dans les phases RP Sr2CrO4 et Sr3Cr2O7, de nouveaux chromates ont été synthétisés sous HP-HT par substitution de Sr2+ par d'autres éléments alcalino-terreux dans le but jouer avec l'effet de taille des cations (pression chimique). Pour la nouvelle phase RP n=1 Ca214, la substitution par un cation plus petit Ca2+ amène à un affaiblissement aussi bien du comportement isolant et que de l'ordre AFM. Concernant la synthèse de Ca327, cette phase n'a pu être obtenue, donnant lieu à la place à la nouvelle phase n=3 Ca4310. La substitution par un cation de rayon ionique plus grand du Ba2+ casse la structure RP et mène vers une nouvelle phase cubique à grand paramètre dont la structure a été résolue par tomographie en diffraction électronique. En 2014, la supraconductivité a été découverte dans le composé CrAs (2.2K à 0.8 GPa), soit le premier composé à base de Cr supraconducteur. Nous avons alors cherché un autre composé à base de Cr avec un TNéel relativement haute et moment magnétique modéré. En conséquence, nous avons travaillé sur un autre système similaire, le semiconducteur à gap étroit CrSb2. Nous avons observé une transition métal-isolant à partir de mesures de transport à 10GPa aussi bien pour des échantillons polycristallins que monocristallins que nous avons synthétisé. Nous mesurons aussi à cette pression une transition de phase par DRX en synchrotron. Finallement, une étude de DNP sous pression confirmera la dépendance en pression de l'ordre AFM.