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Fourier Transform spectroscopy is the most used multiplex tool for high-resolution measurements in the infrared range. Its extension to the Terahertz domain is of great interest for spectroscopic studies of interstellar molecules. This application is however hampered by the lack of dedicated, broadband sources with a sufficient intensity and stability. In this work, Coherent Synchrotron Radiation (CSR) was used as a source for molecular spectroscopy at high resolution on the AILES infrared and Terahertz beamline of SOLEIL synchrotron. The beamline being optimized for far-infrared, we could characterize the properties of CSR and compare them to the incoherent synchrotron radiation. A double detection system allowed to correct the effect of the source-related instabilities, hence to significantly increase the signal-to-noise ratio. Pure rotational spectra were measured using these developments. The case of the propynal molecule, for which a refined set of rotational and centrifugal distortion constants was calculated, proves the complementarity between CSR and the classical microwave or infrared sources., La spectroscopie par transformée de Fourier est l’outil multiplexe de mesure de spectres à haute résolution le plus utilisé dans l’infrarouge. Son extension au domaine Térahertz se révèle de grand intérêt pour la spectroscopie de molécules présentes dans le milieu interstellaire, mais se heurte à différents obstacles : en particulier, aucune source large bande n'est suffisamment intense et stable pour ces applications. Cette thèse présente des développements instrumentaux basés sur l’exploitation du rayonnement synchrotron cohérent (CSR) sur la ligne AILES du synchrotron SOLEIL, optimisée pour l'infrarouge lointain. Les conditions de production du CSR sont étudiées pour les besoins des analyses spectroscopiques à haute résolution ; les performances de cette source sont caractérisées et comparées à celles du rayonnement incohérent. La mise en place d'un système de double détection permet une correction de l'effet des instabilités de la source et une augmentation conséquente du rapport signal-sur-bruit. Ces développements sont appliqués à la mesure de spectres de rotation pure ; une modélisation améliorée du spectre dans l'état fondamental de la molécule de propynal a ainsi pu être faite, prouvant la complémentarité de la source étudiée vis-à-vis des sources micro-onde ou infrarouge classiques.