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National audience; All solid-state laser based Lidar systems allow today a direct access to the air pollution physico-chemistry. As an example, we present the characterization of an ozone episode in Paris in summer 1999, using Lidar 3D-mappings over 33 hours.; Les systèmes Lidar actuels, basés sur des lasers solides, permettent un accès direct à la physico chimie de la pollution atmosphérique. Nous présentons, en exemple, la caractérisation d'un épisode d'ozone à Paris durant l'été 1999, en utilisant les cartographies 3D obtenues sur 33 heures.

Non-centrosymetric nanocrystals show promising nonlinear optical properties for being used as optical labels in bio-imaging applications, with significant interest for observations of long duration and for penetration depth into biological tissues. The development of such biomarkers requires the determination of their nonlinear optical properties to select the best potential markers. In this thesis, Hyper-Rayleigh Scattering (HRS) technique is used to determine nonlinear efficiencies of several nanocystals (BaTiO3, KNbO3, KTP, LiNbO3, ZnO and BiFeO3). These ensemble measurements have been performed on nanocrystals suspensions, for which the influence of parameters such as size, concentration and aggregation state was discussed. BiFeO3nanocrystals offer the best nonlinear optical efficiency compared to other particles, showing their potential as efficient optical biomarkers. Polarisation-resolved measurements have also been performed to retrieve individual coefficients of the nonlinear tensor of the investigated materials and influent parameters such as nanocrystals shape have been identified.; Les nanocristaux à structure non-centrosymétrique présentent des propriétés optiques non linéaires prometteuses pour une utilisation en tant que marqueurs optiques en imagerie biomédicale, avec un intérêt significatif en termes de suivi sur de longues durées et de profondeur de pénétration dans les tissus biologiques. Le développement de ces marqueurs nécessite la détermination de leurs efficacités optiques non linéaires afin de pouvoir sélectionner les nanocristaux les plus prometteurs. Pour cela, la technique de diffusion Hyper-Rayleigh a été adaptée à la caractérisation de suspensions de nanoparticules (BaTiO3, KNbO3, KTP, LiNbO3 et ZnO, BiFeO3) pour lesquelles l’influence de paramètres comme la taille, la concentration ou l’état d’agrégation a été analysée et discutée. Les nanocristaux de BiFeO3 possèdent une efficacité optique non linéaire largement supérieure aux autres particules, démontrant leur potentiel pour la réalisation de nano-sondes optiques particulièrement performantes. Des mesures résolues en polarisation ont également été mises en œuvre pour déterminer les coefficients optiques non linéaires indépendants des particules étudiées. Dans ce cadre, une étude a permis de mettre en évidence l’influence de la forme des nanocristaux sur cette réponse.

Non-centrosymetric nanocrystals show promising nonlinear optical properties for being used as optical labels in bio-imaging applications, with significant interest for observations of long duration and for penetration depth into biological tissues. The development of such biomarkers requires the determination of their nonlinear optical properties to select the best potential markers. In this thesis, Hyper-Rayleigh Scattering (HRS) technique is used to determine nonlinear efficiencies of several nanocystals (BaTiO3, KNbO3, KTP, LiNbO3, ZnO and BiFeO3). These ensemble measurements have been performed on nanocrystals suspensions, for which the influence of parameters such as size, concentration and aggregation state was discussed. BiFeO3nanocrystals offer the best nonlinear optical efficiency compared to other particles, showing their potential as efficient optical biomarkers. Polarisation-resolved measurements have also been performed to retrieve individual coefficients of the nonlinear tensor of the investigated materials and influent parameters such as nanocrystals shape have been identified., Les nanocristaux à structure non-centrosymétrique présentent des propriétés optiques non linéaires prometteuses pour une utilisation en tant que marqueurs optiques en imagerie biomédicale, avec un intérêt significatif en termes de suivi sur de longues durées et de profondeur de pénétration dans les tissus biologiques. Le développement de ces marqueurs nécessite la détermination de leurs efficacités optiques non linéaires afin de pouvoir sélectionner les nanocristaux les plus prometteurs. Pour cela, la technique de diffusion Hyper-Rayleigh a été adaptée à la caractérisation de suspensions de nanoparticules (BaTiO3, KNbO3, KTP, LiNbO3 et ZnO, BiFeO3) pour lesquelles l’influence de paramètres comme la taille, la concentration ou l’état d’agrégation a été analysée et discutée. Les nanocristaux de BiFeO3 possèdent une efficacité optique non linéaire largement supérieure aux autres particules, démontrant leur potentiel pour la réalisation de nano-sondes optiques particulièrement performantes. Des mesures résolues en polarisation ont également été mises en œuvre pour déterminer les coefficients optiques non linéaires indépendants des particules étudiées. Dans ce cadre, une étude a permis de mettre en évidence l’influence de la forme des nanocristaux sur cette réponse.

Ultrashort laser pulses propagate in the air in the form of structures of one hundredmicrons of diameter called “filaments”, which have the properties of self-guiding, propagatingfor hundreds of meters, white light generation, etc. These original properties find severalapplications in the domain of remote sensing of pollutants by non-linear Lidar measurements,lightning control, remote LIBS, etc.During my PhD work we have performed several laboratory experiments and field campaignwithin the context of Teramobile project. In particular we have studied the geometry offilamentation, its robustness in an extended region of turbulent air, the propagation ofultrashort pulses beam in multijoules regime, and atmospheric applications of filamentation.For example, we have characterized the angular distribution of the conical emission in thevisible and ultraviolet spectral bands. In another series of experiments, we have proved thatatmospheric turbulence is not a limiting factor of filaments propagation, which also keep theirspectral properties useful for atmospheric applications. Finally, we have illustrated a methodof laser triggering and guiding of lightning and realized laser induced condensation of waterdroplets in laboratory as well as in a reel atmosphere.; La propagation des impulsions laser ultra brèves dans l’air se fait sous la forme de structures d’une centaine de micromètres de diamètre appelées filaments, qui ont entre autres les propriétés d’être autoguidées, de se propager sur plusieurs centaines de mètres, de générer un continuum de lumière blanche, etc. Ces propriétés originales trouvent de nombreuses applications dans le domaine de la télédétection des polluants par mesures lidar, le déclenchement et le guidage de la foudre par laser, le LIBS à distance, etc.Au cours de mon travail de thèse, nous avons mené de nombreuses expériences de laboratoire et sur terrain dans le cadre du projet Tera mobile. Nous avons en particulier étudié la géométrie de la filamentation, sa robustesse dans une région de turbulence étendue, la propagation verticale d’un faisceau d’impulsions ultra brèves dans un régime multi joules, et des applications atmosphériques de la filamentation. Nous avons par exemple caractérisé la distribution angulaire de l’émission conique dans le visible et dans l’ultraviolet. Nous avons également prouvé que la turbulence atmosphérique n’est pas un facteur limitant de la propagation des filaments qui arrivent même à garder leurs propriétés spectrales nécessaires aux applications atmosphériques. Enfin nous avons illustré une méthode de déclenchement et de guidage de foudre par laser et réalisé une expérience de condensation de gouttelettes d’eau assistée par laser en laboratoire ainsi que dans une atmosphère réelle.

Ultrashort laser pulses propagate in the air in the form of structures of one hundredmicrons of diameter called “filaments”, which have the properties of self-guiding, propagatingfor hundreds of meters, white light generation, etc. These original properties find severalapplications in the domain of remote sensing of pollutants by non-linear Lidar measurements,lightning control, remote LIBS, etc.During my PhD work we have performed several laboratory experiments and field campaignwithin the context of Teramobile project. In particular we have studied the geometry offilamentation, its robustness in an extended region of turbulent air, the propagation ofultrashort pulses beam in multijoules regime, and atmospheric applications of filamentation.For example, we have characterized the angular distribution of the conical emission in thevisible and ultraviolet spectral bands. In another series of experiments, we have proved thatatmospheric turbulence is not a limiting factor of filaments propagation, which also keep theirspectral properties useful for atmospheric applications. Finally, we have illustrated a methodof laser triggering and guiding of lightning and realized laser induced condensation of waterdroplets in laboratory as well as in a reel atmosphere., La propagation des impulsions laser ultra brèves dans l’air se fait sous la forme de structures d’une centaine de micromètres de diamètre appelées filaments, qui ont entre autres les propriétés d’être autoguidées, de se propager sur plusieurs centaines de mètres, de générer un continuum de lumière blanche, etc. Ces propriétés originales trouvent de nombreuses applications dans le domaine de la télédétection des polluants par mesures lidar, le déclenchement et le guidage de la foudre par laser, le LIBS à distance, etc.Au cours de mon travail de thèse, nous avons mené de nombreuses expériences de laboratoire et sur terrain dans le cadre du projet Tera mobile. Nous avons en particulier étudié la géométrie de la filamentation, sa robustesse dans une région de turbulence étendue, la propagation verticale d’un faisceau d’impulsions ultra brèves dans un régime multi joules, et des applications atmosphériques de la filamentation. Nous avons par exemple caractérisé la distribution angulaire de l’émission conique dans le visible et dans l’ultraviolet. Nous avons également prouvé que la turbulence atmosphérique n’est pas un facteur limitant de la propagation des filaments qui arrivent même à garder leurs propriétés spectrales nécessaires aux applications atmosphériques. Enfin nous avons illustré une méthode de déclenchement et de guidage de foudre par laser et réalisé une expérience de condensation de gouttelettes d’eau assistée par laser en laboratoire ainsi que dans une atmosphère réelle.

Within the general framework of the optical detection of bacteria, we implement two original methods to distinguish molecules whose optical properties are similar: femtosecond LIBS for bacteria, and coherent control for flavins.Coherent control distinction of flavins consists in 400 nm pulse shaping, and then controlling the excited state of molecules in the liquid phase by a second infrared pulse which decreases fluorescence. We bring to the fore solvent role for this two pulses process of depletion with tryptophan. Spectroscopic studies in liquid phase with intense pulses sometimes generate unexpected non-linear effects, which is at the origin of the study of the filamentation in an absorbing liquid medium.Photofragmentation of ionized biological chromophores, flavins and tryptophan, are examined in gas phase using similar ``pump-pump" scheme to the one used for depletion. We show, with flavin mononucleotide, that the second pulse decreases certain ways of fragmentation to the benefit of the others. Lastly, we reveal the potentialities of femtosecond LIBS for bacteria discrimination and foliar analysis., Dans le cadre général de la détection optique de bactéries, nous mettons en œuvre deux méthodes originales pour distinguer des molécules dont les propriétés optiques sont similaires : la LIBS femtoseconde pour les bactéries, et le contrôle cohérent pour les flavines.La distinction des flavines par contrôle cohérent consiste à façonner une impulsion excitatrice à 400 nm, et à contrôler l'état excité des molécules en phase liquide par une deuxième impulsion infrarouge qui en diminue la fluorescence. Nous mettons en évidence le rôle du solvant dans ce processus bi-impulsionnel de déplétion, pour le tryptophane. Les études spectroscopiques en phase liquide, qui utilisent des impulsions intenses, engendrent des effets non-linéaires parfois inattendus, qu'il est important de connaître : c'est pourquoi nous étudions la filamentation dans un milieu liquide absorbant.La photofragmentation des chromophores biologiques ionisés, flavines et tryptophanes, est examinée en phase gazeuse à l'aide d'un dispositif « pompe-pompe » similaire à celui de la déplétion. Nous montrons, avec la flavine mononucléotide, que la seconde impulsion diminue certaines voies de fragmentation au profit des autres. Enfin, nous révélons les potentialités de la LIBS femtoseconde pour l'analyse foliaire et la discrimination de bactéries.

Within the general framework of the optical detection of bacteria, we implement two original methods to distinguish molecules whose optical properties are similar: femtosecond LIBS for bacteria, and coherent control for flavins.Coherent control distinction of flavins consists in 400 nm pulse shaping, and then controlling the excited state of molecules in the liquid phase by a second infrared pulse which decreases fluorescence. We bring to the fore solvent role for this two pulses process of depletion with tryptophan. Spectroscopic studies in liquid phase with intense pulses sometimes generate unexpected non-linear effects, which is at the origin of the study of the filamentation in an absorbing liquid medium.Photofragmentation of ionized biological chromophores, flavins and tryptophan, are examined in gas phase using similar ``pump-pump" scheme to the one used for depletion. We show, with flavin mononucleotide, that the second pulse decreases certain ways of fragmentation to the benefit of the others. Lastly, we reveal the potentialities of femtosecond LIBS for bacteria discrimination and foliar analysis.; Dans le cadre général de la détection optique de bactéries, nous mettons en œuvre deux méthodes originales pour distinguer des molécules dont les propriétés optiques sont similaires : la LIBS femtoseconde pour les bactéries, et le contrôle cohérent pour les flavines.La distinction des flavines par contrôle cohérent consiste à façonner une impulsion excitatrice à 400 nm, et à contrôler l'état excité des molécules en phase liquide par une deuxième impulsion infrarouge qui en diminue la fluorescence. Nous mettons en évidence le rôle du solvant dans ce processus bi-impulsionnel de déplétion, pour le tryptophane. Les études spectroscopiques en phase liquide, qui utilisent des impulsions intenses, engendrent des effets non-linéaires parfois inattendus, qu'il est important de connaître : c'est pourquoi nous étudions la filamentation dans un milieu liquide absorbant.La photofragmentation des chromophores biologiques ionisés, flavines et tryptophanes, est examinée en phase gazeuse à l'aide d'un dispositif « pompe-pompe » similaire à celui de la déplétion. Nous montrons, avec la flavine mononucléotide, que la seconde impulsion diminue certaines voies de fragmentation au profit des autres. Enfin, nous révélons les potentialités de la LIBS femtoseconde pour l'analyse foliaire et la discrimination de bactéries.

We have developed a real-time optical technique that discriminates bioaerosols among urban background aerosols, especially soot emitted by diesel engines. This technique is based on the multipulse ultrashort excitation of instrinsic fluorophors of bioaerosols and identifies their molecular dynamics. Specific fingerprints of bacteria and hydrocarbons could be exhibited. This study is a first step towards the all-optical identification of biological material.Pump-probe spectroscopy has also been employed to probe the propagation dynamics of a femtosecond pulse in a 2D spiral-shaped microcavity. An imaging technique using pulse correlation has been developed to visualize with femtosecond time resolution the propagation of a wavepacket in the microcavity. FDTD simulations have enabled to interpret our observations and to exhibit an original output coupling process, that implies the reflexion of the evanecent wave on the discontinuity of the spiral., Nous avons mis au point une nouvelle technique optique de détection en temps réel des bioaérosols parmi un ensemble d'aérosols de fond, dont en particulier les suies de combustion. Cette technique repose sur l'excitation ultra-brève multi-impulsionnelle des fluorophores intrisèques des bioaérosols. Des signatures spécifiques aux bactéries et aux hydrocarbures ont ainsi été mises en évidence, alors que les spectres de fluorescence de ces espèces sont indiscernables. La spectroscopie pompe-sonde a aussi été mise en oeuvre pour sonder la dynamique de propagation d'une impulsion femtoseconde dans une microcavité 2D de forme spirale. Nous avons réalisé un dispositif d'imagerie de corrélation afin de suivre, avec une résolution temporelle, la propagation d'un paquet d'onde laser. Des simulations FDTD ont permis d'interpréter les observations et de mettre en évidence un processus original de couplage de sortie, impliquant la réflexion de l'onde évanescente sur la discontinuité de la spirale.

When ultrasshort and high-power laser pulses propagate across the atmosphere, self-guided filaments of 100 $\mu m$ radius are formed. They result from a balance between Kerr self-focusing and defocusing by the plasma generated by multiphoton ionisation.\\During my thesis, we showed that the white light spectrum generated in filament spans from the the infrared (4,5 $\mu m$) to the ultraviolet (230 nm) to thanks to Third Harmonic Generation and self-phase modulation. We charaterized the propagation under different conditions (rain, smog, turbulence) to developp different atmospheric applications. In particular, we demostrated multi-parameters LIDAR for relative humidity as well as atmospheric pollution remote sensing.\\ Furthermore, it is possible to detect and to identify biological aerosols or solid targets (LIBS) at remote distances, by non-linear processes induced {\it{in situ}} by the high intensity delivered by filaments. Moreover, we demonstrated that guiding and triggering high-voltage discharge thanks to a femsecond high-powered pulse is possible even under a rain with an efficiency comparable to that observed in dry air. We also impoved the efficiency of a two pulses configurations (a femtosecond pulse and a subsequent nanosecond pulse). These results raise hope that lightning could be triggered and guided by laser pulses in the future., Les impulsions laser ultra-brèves (fs) et ultra-intenses (TW) forment, au cours de leur propagation non-linéaire dans l'atmosphère, des structures auto-guidées, d'une centaine de microns de diamètre, appelées filaments. Ces filaments résultent d'un équilibre dynamique entre l'effet Kerr qui focalise le faisceau et la défocalisation due plasma généré au sein de ceux-ci. Au cours de mon travail de thèse, nous avons mesuré que le spectre de lumière blanche issue de l'automodulation de phase et de la génération de troisième harmonique s'étend de l'ultra-violet (230 nm) à l'infrarouge (4,5 µm). De même, la propagation dans l'air, sous différentes conditions (pluie, brouillard, turbulence), des faisceaux térawatts femtosecondes a été caractérisée afin de développer des applications atmosphériques. Il nous a ainsi été possible de développer le Lidar à lumière blanche pour réaliser des mesures préliminaires d'ozone et d'aérosols simultanément. De même, grâce à la propagation fortement non-linéaire du faisceau qui permet de transporter des hautes intensités sur de longue distance, nous avons pu détecter et identifier, à distance, des aérosols biologiques et des cibles solides (LIBS) en induisant in situ des effets non-linéaires. Enfin, nous avons montré que le déclenchement et le guidage de décharges de haute tension par une impulsion laser femtoseconde sous la pluie reste possible avec une efficacité comparable à l'atmosphère sèche. D'autre part, une configuration à double impulsion laser augmente l'efficacité de déclenchement des décharges. Ces résultats nous rapprochent de la perspective de déclenchement et guidage de foudre par laser.

The aerosols are an essential component of the urban pollution and of physico-chemistry of the atmosphere. It's of the first interest to dispose of three-dimensions concentration maps with lidar method. An original method, with one wavelength, has been developed. It's based on the impacting and study of filters and their composition. In particular, the distribution is bimodal with one mode at 20 nm and the other one around 1 μm. With our lidar, we have measured the aerosol concentration, the evolution and the stratification of the boundary layer. But, this method is heavy because of the filters study, and use as a strong hypothesis that the atmsophere is homogeneous vertically.To distinguish between the modes of the distribution and obtain an “all-optical” diagnostic, we have extend in the infrared, more sensitive to micrometer sized aerosols, the existing UV lidar system, more sensitive to the small sizes.This extension is based on optical parametric oscillators (OPO). The different crystals, capable of producing efficiently mid-infrared wavelengths, have been tested. These crystals are the KTiOPO4 (KTP), the KTiAsO4 (KTA) and the KNbO3. After that, one of these OPO has been implemented in our lidar system. Preliminary infrared lidar concentration measurements have been obtained for water droplets during a haze episode.Concurrently to the preceding linear lidar systems, a non-linear lidar project (Teramobile project) is born. A white light source, due to generated filaments in the air during terawatt laser beam propagation, is used to do multispectral aerosol lidar. With this source, from UV to mid-IR, aerosol concentration measurements will be possible without any a priori hypothesis, contrary to the preceding methods., Les aérosols sont une composante essentielle de la pollution urbaine et de la physico-chimie de l'atmosphère. Il est primordial de disposer de cartographies 3D de leur concentration par méthode lidar.Une méthode originale, à une longueur d'onde, a été développée. Elle est basée sur l'impaction et l'étude de filtres permettant d'obtenir des informations complémentaires sur la distribution de taille des aérosols et sur leur composition. Les résultats, obtenus dans l'UV montrent que la distribution a un mode pour les petites tailles (~100 nm) et un mode pour les particules plus grosses (~1 μm). Notre lidar a aussi permis de mesurer la concentration en aérosols, l'évolution et la stratification de la couche limite. Mais cette méthode reste lourde à cause de l'étude des filtres et utilise comme hypothèse forte que l'atmosphère est homogène verticalement.Pour distinguer entre les modes des particules et obtenir un diagnostique « tout-optique », nous avons étendu dans l'IR, plus sensible aux aérosols de la taille du micron, le système lidar UV existant, plus sensible aux petites tailles.Cette extension est basée sur des oscillateurs paramétriques optiques (OPO). Les différents cristaux susceptibles de produire efficacement de l'IR moyen ont été testés. Ces cristaux sont le KTiOPO4, le KTiAsO4 et le KNbO3. Puis, un de ces OPO a été implanté dans notre système lidar. Les mesures lidar préliminaires de concentration dans l'IR, ont été obtenues pour des gouttelettes d'eau lors d'un épisode de brume. Parallèlement aux systèmes lidar linéaires précédents, un projet de lidar non-linéaire (projet Teramobile), a vu le jour. Une source de lumière blanche provenant des filaments, générés dans l'air lors de la propagation d'un faisceau laser térawatt, est utilisée pour faire du lidar aérosols multispectral. Avec cette source allant de l'UV à l'IR moyen, des mesures de concentration en aérosols seront possibles sans aucune hypothèse a priori contrairement aux méthodes précédentes.

The aerosols are an essential component of the urban pollution and of physico-chemistry of the atmosphere. It's of the first interest to dispose of three-dimensions concentration maps with lidar method. An original method, with one wavelength, has been developed. It's based on the impacting and study of filters and their composition. In particular, the distribution is bimodal with one mode at 20 nm and the other one around 1 μm. With our lidar, we have measured the aerosol concentration, the evolution and the stratification of the boundary layer. But, this method is heavy because of the filters study, and use as a strong hypothesis that the atmsophere is homogeneous vertically.To distinguish between the modes of the distribution and obtain an “all-optical” diagnostic, we have extend in the infrared, more sensitive to micrometer sized aerosols, the existing UV lidar system, more sensitive to the small sizes.This extension is based on optical parametric oscillators (OPO). The different crystals, capable of producing efficiently mid-infrared wavelengths, have been tested. These crystals are the KTiOPO4 (KTP), the KTiAsO4 (KTA) and the KNbO3. After that, one of these OPO has been implemented in our lidar system. Preliminary infrared lidar concentration measurements have been obtained for water droplets during a haze episode.Concurrently to the preceding linear lidar systems, a non-linear lidar project (Teramobile project) is born. A white light source, due to generated filaments in the air during terawatt laser beam propagation, is used to do multispectral aerosol lidar. With this source, from UV to mid-IR, aerosol concentration measurements will be possible without any a priori hypothesis, contrary to the preceding methods.; Les aérosols sont une composante essentielle de la pollution urbaine et de la physico-chimie de l'atmosphère. Il est primordial de disposer de cartographies 3D de leur concentration par méthode lidar.Une méthode originale, à une longueur d'onde, a été développée. Elle est basée sur l'impaction et l'étude de filtres permettant d'obtenir des informations complémentaires sur la distribution de taille des aérosols et sur leur composition. Les résultats, obtenus dans l'UV montrent que la distribution a un mode pour les petites tailles (~100 nm) et un mode pour les particules plus grosses (~1 μm). Notre lidar a aussi permis de mesurer la concentration en aérosols, l'évolution et la stratification de la couche limite. Mais cette méthode reste lourde à cause de l'étude des filtres et utilise comme hypothèse forte que l'atmosphère est homogène verticalement.Pour distinguer entre les modes des particules et obtenir un diagnostique « tout-optique », nous avons étendu dans l'IR, plus sensible aux aérosols de la taille du micron, le système lidar UV existant, plus sensible aux petites tailles.Cette extension est basée sur des oscillateurs paramétriques optiques (OPO). Les différents cristaux susceptibles de produire efficacement de l'IR moyen ont été testés. Ces cristaux sont le KTiOPO4, le KTiAsO4 et le KNbO3. Puis, un de ces OPO a été implanté dans notre système lidar. Les mesures lidar préliminaires de concentration dans l'IR, ont été obtenues pour des gouttelettes d'eau lors d'un épisode de brume. Parallèlement aux systèmes lidar linéaires précédents, un projet de lidar non-linéaire (projet Teramobile), a vu le jour. Une source de lumière blanche provenant des filaments, générés dans l'air lors de la propagation d'un faisceau laser térawatt, est utilisée pour faire du lidar aérosols multispectral. Avec cette source allant de l'UV à l'IR moyen, des mesures de concentration en aérosols seront possibles sans aucune hypothèse a priori contrairement aux méthodes précédentes.