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This PhD thesis is centered on the study of ultrafast photo-induced processes in atoms and molecules at the attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) and femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) time scales. Two main processes were studied, respectively the photo-dissociation of the iodomethane molecule and the two-photon resonant photoionization of helium. During these works, several experimental developments were performed on the SE1 beamline of the ATTOLab platform, namely the generation of isolated attosecond pulses by waveform synthesis and the characterization of an innovative velocity map imaging (VMI) electron spectrometer. The pump-probe study of the iodomethane photodissociation was initiated by the absorption of a 267 nm photon, and then probed by multiphoton ionization at 800 nm. Photoelectron spectroscopy allows access to a great amount of information about the mechanisms at play. In particular, the temporal evolution of the observed peaks reveals a relaxation dynamics of 75 fs characteristic time. The interpretation of these results, potentially involving a wide variety of transitions, is in progress. A central study of the PhD thesis is the investigation of the resonant two-photon photoionization of helium through the 1s3p to 1s5p bound states. The aim was to resolve the photoemission process in space and time and thus reconstruct the 3D movie at the attosecond scale. To achieve this, we had to combine (i) a coherent extreme ultraviolet photon source based on high harmonic generation, (ii) a VMI spectrometer with high spectral resolution and angular sensitivity and (iii) a broadband photoelectron interferometry technique (Rainbow RABBIT). The complete spectral characterization of the process revealed numerous structures such as spectral and angular phase jumps at the level and between resonances. The theoretical interpretation of the latter evidences the spectral differences between the two-photon-transition dipoles associated to the partial waves composing the electron wave packet. The high quality of the experimental data, which are in remarkable agreement with the simulations, allows the 3D reconstruction of the temporal dependence of the emitted electron wave packet by Fourier transform. At resonance, the dynamics show an emission delay attributed to the transient trapping of the electron on the bound states. Between resonances, the photoemission is perturbed by quantum destructive interferences showing strong angular dependence. This complete study of the quantum photoemission process could be generalized to more complex systems, allowing a deeper understanding of this fundamental process.; Cette thèse porte sur l’étude de processus ultrarapides photo-induits dans des atomes et des molécules aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s). Deux études principales ont été menées, respectivement sur la photo-dissociation de la molécule d’iodométhane et sur la photoionisation résonante à deux photons de l’hélium. Au cours de ces travaux, plusieurs développements expérimentaux ont également été menés sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab, notamment la génération d’impulsions attosecondes isolées par synthèse d’onde, et la qualification d’un spectromètre à électrons imageur de vecteur vitesse (VMI) innovant. L’étude « pompe-sonde » de la photo-dissociation de l’iodométhane a été initiée par l’absorption d’un photon à 267 nm puis sondée par ionisation multiphotonique à 800 nm. La spectroscopie de photoélectrons apporte alors une grande quantité d’informations sur les mécanismes mis en jeu. En particulier, l’évolution des pics observés révèle une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs. L’interprétation de ces résultats, impliquant potentiellement un grand nombre de transitions, est en cours. La principale étude de ce travail de thèse a été celle de la photoionisation résonante à deux photons de l’hélium, à travers les états liés 1s3p à 1s5p. L’objectif était de résoudre dans l’espace et dans le temps le processus de photoémission et ainsi d’en reconstruire le film 3D à l’échelle attoseconde. Cette étude a nécessité de combiner (i) une source cohérente de photons dans l’extrême ultra-violet, basée sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé, (ii) un spectromètre VMI de haute résolution spectrale et sensibilité angulaire, et (iii) une technique d’interférométrie de photoélectrons large bande (Rainbow RABBIT). La caractérisation spectrale complète du processus a révélé de nombreuses structures telles que des sauts de phase spectraux et angulaires au niveau et entre les résonances. L’interprétation théorique de ces dépendances met en évidence les différences spectrales entre les dipôles de transition à deux photons associés aux ondes partielles composant le paquet d’ondes électronique. La qualité des données expérimentales, en accord remarquable avec les simulations, permet de reconstruire par transformée de Fourier la dépendance temporelle des paquets d’ondes électronique émis en trois dimensions. Dans les résonances, la dynamique se caractérise par un retard à l’émission dû au piégeage transitoire de l’électron sur les états liés. Entre les résonances, la photoémission est perturbée par des interférences quantiques destructives qui dépendent fortement de l’angle. Cette étude complète du processus quantique de photoémission pourra être généralisée à des systèmes plus complexes, permettant une meilleure compréhension de ce processus fondamental.

In this work are studied atomic and molecular systems in the gas phase using time-resolved electron pump-probe spectroscopy on the femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) and attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) timescales on the SE1 beamline of the ATTOLab platform. First, the femtosecond dissociation of methyl iodide following the absorption of one UV photon was investigated by Auger spectroscopy and multiphoton ionization (ATI-IR). In the latter case, a relaxation dynamic with 75 fs caracteristic time was evidenced for the part of the nuclear wavepacket confined to small internuclear distances. Second, the attosecond ionization dynamics of argon were studied over a large spectral range including Cooper minima. This study required: (i) a coherent light source in the extreme ultra-violet (photon energy in the 10-100 eV range) based on high harmonic generation and producing attosecond pulse trains, and (ii) an electron interferometry technique giving access to the spectral phase of the photoemitted wavepackets. The latter are used to extract the attosecond photoemission time delays that can be interpreted as the time necessary for the electron to escape from the atomic potential. Strong variations of the time delays were observed between the 3s and 3p valence shells, revealing important electronic correlation effects, like the presence of shake-up ionization channels. To be able to reconstruct the complete movie of the photoionization process, one needs to add spatial information to the spectral/temporal measurements. Two-photon resonant ionization of helium through the 1s3p state was then studied, using a velocity-map imaging (VMI) spectrometer instead of the angularly-integrating magnetic-bottle electron spectrometer used in the previous studies. An extremely fast spectral phase shift was measured, quite homogeneously up to 45° emission angles, thus giving a more complete view of the process. Finally, a new VMI spectrometer was designed, built and installed on the beamline. Its main specifications (energy range and resolution) were optimized for attosecond spectroscopy, mainly through the development of a new electrostatic lens., Cette thèse porte sur l’étude de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse par spectroscopie pompe-sonde électronique aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s) sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab. Dans un premier temps, la dissociation femtoseconde de la molécule d’iodométhane suite à l’absorption d’un photon UV a été suivie par spectroscopie Auger d’une part et ionisation multiphotonique (ATI-IR) d’autre part. Dans le second cas, il a été possible de mettre en évidence une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs pour le paquet d’onde nucléaire confiné aux faibles distances internucléaires. Dans un deuxième temps, la dynamique d’ionisation attoseconde de l’argon a été étudiée sur une large gamme spectrale incluant des minima de Cooper. Pour cela, ont été exploitées : (i) une source cohérente dans l’ultra-violet extrême (énergie de photon de l’ordre de 10–100 eV) basée sur le phénomène de génération d’harmoniques d’ordre élevé et permettant de produire des trains d’impulsions attosecondes, et (ii) une technique d’interférométrie électronique donnant accès aux phases spectrales des paquets d’ondes émis. Ces dernières permettent d’extraire les délais de photoionisation attosecondes, qui peuvent être interprétés comme le temps nécessaire à l’électron pour s’échapper du potentiel atomique. Les fortes variations observées pour les délais d’ionisation entre les couches de valence 3s et 3p révèlent des effets importants de corrélation électronique, notamment la présence de canaux d’ionisation de type "shake-up". Pour pouvoir reconstruire le film complet du processus de photoionisation, il est nécessaire d’ajouter une dimension spatiale aux mesures purement spectrales/temporelles. L’ionisation résonante à deux photons de l’hélium à travers l'état 1s3p a ainsi été étudiée avec un spectromètre imageur de vecteurs vitesse (VMI) au lieu du spectromètre intégrateur de type bouteille magnétique utilisé pour les études précédentes. Un saut de phase spectral extrêmement rapide a été mesuré, et ceci de façon relativement homogène jusqu’à des angles de 45°, donnant une vision plus complète du processus. Pour finir, un nouveau spectromètre VMI a été conçu, construit puis installé sur la ligne de lumière. Ses principales caractéristiques (gamme d’énergie, résolution) ont été optimisées pour la spectroscopie attoseconde, grâce notamment au développement d’une nouvelle lentille électrostatique.

This two-part thesis focuses on the development of nano and picosecond laser sources and their applications. The first part presents the study, and the realization of a nanosecond laser amplifier chain for the ignition of turboshaft engines. After the repport of the performances and the evolution of this amplifier chain will be presented the results of the tests carried out on a combustion chamber on a test bench at ONERA under low temperatures and low pressures conditions. The second part of this thesis deals with the development of an optical parametric oscillator (OPO) in order to tune in the infrared the wavelength of a pulsed picosecond or femtosecond laser at high cadency and high average power. After presenting the OPO cavity and its performance, we will detail the ability of this OPO to generate compressed femtosecond pulses from pump chirped pulses.; Cette thèse en deux parties porte sur le développement de sources lasers nano et picosecondes et leurs applications. La première partie présente l'étude, et la réalisation d'une chaîne amplificatrice laser nanoseconde pour l'allumage de turbomoteurs. Après avoir présenté les performances et l'évolution de cette chaîne seront présentes les résultats des campagnes d'essais réalisées sur une chambre de combustion sur un banc d'essai à l'ONERA dans des conditions de basses températures et de basses pressions. La deuxième partie de cette thèse traite du développement d'un oscillateur paramétrique optique (OPO) nécessaire pour accorder en longueur d'onde dans l'infrarouge un laser impulsionnel picoseconde ou femtoseconde à haute cadence et forte puissance moyenne. Après avoir présenté la cavité de l'OPO ainsi que ses performances, nous détaillerons la capacité de cet OPO à générer des impulsions femtoseconde comprimées à partir d'impulsions pompe présentant un étirement temporel.

This two-part thesis focuses on the development of nano and picosecond laser sources and their applications. The first part presents the study, and the realization of a nanosecond laser amplifier chain for the ignition of turboshaft engines. After the repport of the performances and the evolution of this amplifier chain will be presented the results of the tests carried out on a combustion chamber on a test bench at ONERA under low temperatures and low pressures conditions. The second part of this thesis deals with the development of an optical parametric oscillator (OPO) in order to tune in the infrared the wavelength of a pulsed picosecond or femtosecond laser at high cadency and high average power. After presenting the OPO cavity and its performance, we will detail the ability of this OPO to generate compressed femtosecond pulses from pump chirped pulses., Cette thèse en deux parties porte sur le développement de sources lasers nano et picosecondes et leurs applications. La première partie présente l'étude, et la réalisation d'une chaîne amplificatrice laser nanoseconde pour l'allumage de turbomoteurs. Après avoir présenté les performances et l'évolution de cette chaîne seront présentes les résultats des campagnes d'essais réalisées sur une chambre de combustion sur un banc d'essai à l'ONERA dans des conditions de basses températures et de basses pressions. La deuxième partie de cette thèse traite du développement d'un oscillateur paramétrique optique (OPO) nécessaire pour accorder en longueur d'onde dans l'infrarouge un laser impulsionnel picoseconde ou femtoseconde à haute cadence et forte puissance moyenne. Après avoir présenté la cavité de l'OPO ainsi que ses performances, nous détaillerons la capacité de cet OPO à générer des impulsions femtoseconde comprimées à partir d'impulsions pompe présentant un étirement temporel.

This thesis deals with thephotophysical study of donor-π-acceptorchromophores used in dye sensitized solar cells.After photo-excitation, these molecules undergointramolecular charge transfer (ICT), solvationand charge injection processes that take place inthe picosecond time domain. However, anyenergetic relaxation of the excited statedecreases the injection kinetics.Steady-state spectroscopy and time-resolvedfluorescence measurements (from the femto- tothe nanosecond) were used to solve therelaxation dynamics of these dyes in solution, onmesoporous films and in complete cells.The spectral relaxation and fluorescencequenching dynamics of the excited state couldbe characterized independently and highlight anelectronic relaxation at the excited state. Thethree dyes studied evolve towards a chargetransfer state (CT state). Such a state is in stronginteraction with its environment.To study charge injection in semiconductormesoporous oxides, a time-resolvedfluorescence set-up for the study of opaque anddiffusive systems has been implemented and isdescribed in this thesis. It provides a timeresolution of about 300 fs.The results demonstrate the existence of acompetition between the injection of chargesand the relaxation of the excited state in thecomplete cells, Ce travail de thèse porte sur l’étudephoto-physique de chromophores donneur-π-accepteur utilisés dans les cellules solaires àcolorant. Après photo-excitation, ces moléculessubissent des processus de transfert de chargeintramoléculaire (ICT), de solvatation etd’injection de charges qui se déroulent dans ledomaine temporel de la picoseconde. Or touterelaxation énergétique de l’état excité diminue lacinétique de l’injection de charges.Des mesures de spectroscopie stationnaire et defluorescence résolue en temps (de la femto- à lananoseconde) ont permis de résoudre ladynamique de relaxation de ces colorants ensolution, sur films mésoporeux et en cellulescomplètes.Les dynamiques de relaxation spectrale etd’inhibition de l’intensité de fluorescence del’état excité ont pu être caractériséesindépendamment et mettent en évidence unchangement d’état électronique à l’état excité.Les trois colorants étudiés évoluent vers un étatà transfert de charge (état CT). Un tel étatinteragit fortement avec son environnement.Afin d’étudier l’injection de charge dans lesoxydes mésoporeux semi-conducteurs, unmontage expérimental de fluorescence résolue entemps destiné à l’étude de systèmes opaques etdiffusifs a été réalisé et est décrit dans cette thèse.Ce montage possède une résolution temporelled’environ 300 fs.Les résultats mettent en évidence la présenced’une compétition entre l’injection de charges etla relaxation de l’état excité dans les cellulescomplètes.

The experimental study of the physico-chemical processes of combustion requires the use of non-intrusive diagnostics. This manuscript reports the development of the CARS (Coherent Anti-Stokes Raman Scattering)) laser diagnostic in the femtosecond pulse regime for which the Chirped Pulse Probe (CPP) configuration enabled instantaneous measurements of temperature at 1kHz. A theoretical, numerical and experimental study allowed highlighting the possibility to measure temperature from the data processing of instantaneous DRASC spectra acquired in air/argon mixtures (300-600K) and in premixed flame CH4/Air with an accuracy of 1% at 2100 K. Validity of these results was obtained from numerical/experimental confrontations for different scalar parameters configurations. This study would enable in the near future the application of the CPP fs CARS diagnostic in turbulent flames representative of real flows observed in aeronautical combustion., L’étude expérimentale des processus physico-chimiques de la combustion nécessite de disposer de diagnostics non-intrusifs. Le présent manuscrit reporte le développement du diagnostic laser de mesure de température DRASC (Diffusion Raman anti-Stokes Cohérente) en régime d’impulsions laser femtoseconde pour lequel la configuration à sonde à dérive de fréquence (CPP) a permis d’effectuer des mesures instantanées de température à 1kHz. Un travail à la fois théorique, numérique et expérimental a permis d’extraire la température des spectres DRASC instantanés acquis dans des mélanges air/argon (300-600K) et en flamme prémélangée CH4/Air avec une précision de l’ordre de 1% à 2100 K. La validité de ces résultats est obtenues par des confrontations numérique/expérimental pour différentes grandeurs d’influence. Cette étude permettra dans un proche futur d’appliquer le diagnostic DRASC fs CPP dans des flammes turbulentes représentatives d’écoulements réels observés en combustion aéronautique.

The experimental study of the physico-chemical processes of combustion requires the use of non-intrusive diagnostics. This manuscript reports the development of the CARS (Coherent Anti-Stokes Raman Scattering)) laser diagnostic in the femtosecond pulse regime for which the Chirped Pulse Probe (CPP) configuration enabled instantaneous measurements of temperature at 1kHz. A theoretical, numerical and experimental study allowed highlighting the possibility to measure temperature from the data processing of instantaneous DRASC spectra acquired in air/argon mixtures (300-600K) and in premixed flame CH4/Air with an accuracy of 1% at 2100 K. Validity of these results was obtained from numerical/experimental confrontations for different scalar parameters configurations. This study would enable in the near future the application of the CPP fs CARS diagnostic in turbulent flames representative of real flows observed in aeronautical combustion.; L’étude expérimentale des processus physico-chimiques de la combustion nécessite de disposer de diagnostics non-intrusifs. Le présent manuscrit reporte le développement du diagnostic laser de mesure de température DRASC (Diffusion Raman anti-Stokes Cohérente) en régime d’impulsions laser femtoseconde pour lequel la configuration à sonde à dérive de fréquence (CPP) a permis d’effectuer des mesures instantanées de température à 1kHz. Un travail à la fois théorique, numérique et expérimental a permis d’extraire la température des spectres DRASC instantanés acquis dans des mélanges air/argon (300-600K) et en flamme prémélangée CH4/Air avec une précision de l’ordre de 1% à 2100 K. La validité de ces résultats est obtenues par des confrontations numérique/expérimental pour différentes grandeurs d’influence. Cette étude permettra dans un proche futur d’appliquer le diagnostic DRASC fs CPP dans des flammes turbulentes représentatives d’écoulements réels observés en combustion aéronautique.

Electron correlation in a molecule is one of the main difficulties of the N-bodies problem. One mean to enhance multielectronic effects is to use extreme ultraviolet light (XUV) in order to ionize inner-valence electrons of complex polyatomic systems. Thus, the produced cationic states result from a higher order photo-excitation processes (such as “2-hole, 1particle”) and their dynamics lead to considerations out of the frame of the Born-Oppenheimer approximation. Recent developments in ultrafast science concerning the XUV ultrashort pulses sources, produced by high harmonic generation (HHG), allow studying these mechanisms from the hundreds of femtoseconds (1 fs = 10-15 s) timescale up to the attosecond (1 as = 10-18 s) timescale.During this thesis I have firstly studied the static response of carboneous and biological molecules to a multi-photonic infrared (IR) femtosecond excitation thanks to a velocity map imaging spectrometer (VMIS). Then, through a multi-scale approach, I have investigated, in these complex systems, the dynamics induced by XUV femtosecond and attosecond pulses. I have especially studied, in Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs), the evolution of highly excited cationic states and the effect of the molecular potential during the photoionization process, thanks to a XUV-pump IR-probe spectroscopy scheme coupled to a VMIS. Finally, I have examined the role of the ultrafast charge dynamics induced by XUV photo-ionization on fragmentation mechanisms in the caffeine biomolecule. The observed processes are entire part of a multi-scale approach of the ultrafast molecular physics and allow a better understanding of the implication of multielectronic effects and non-adiabatic couplings in complex polyatomic systems; La corrélation électronique dans une molécule est une des difficultés principales du problème à N corps. Un moyen d'exalter des effets multiélectroniques est l'utilisation de rayonnements de l'extrême ultra-violet (UVX) pour photo-ioniser des électrons de valences internes de systèmes poly-atomiques complexes. Les états cationiques ainsi créés résultent d'excitations d'ordre supérieur (de type « 2-hole 1-particle ») et leur dynamiques subséquentes mènent à des considérations en dehors du cadre de l'approximation de Born-Oppenheimer. Les développements récents en matière de sources d'impulsions UVX ultracourtes, notamment produites par génération d'harmoniques d'ordres élevés (HHG), permettent d'étudier ces mécanismes sur des échelles de temps de temps allant de quelques centaines de femtoseconde (1 fs = 10-15 s) jusqu'à l'attoseconde (1 as = 10-18 s).Lors de cette thèse, j'ai premièrement étudié la réponse statique de molécules carbonées ou biologiques à une excitation femtoseconde infrarouge (IR) multi-photonique à l'aide d'un spectromètre imageant les vecteurs vitesses des photoélectrons (VMIS). Ensuite, à travers une approche multi-échelle, j'ai exploré, dans ces systèmes complexes, les dynamiques induites par impulsions femtosecondes et attosecondes UVX. En particulier, j'ai étudié, dans les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs), l'évolution des états cationiques hautement excités ainsi que l'effet du potentiel moléculaire lors du processus de photo-ionisation, grâce à un schéma de spectroscopie UVX-pompe IR-sonde couplé à un VMIS. Enfin, j'ai examiné le rôle de la dynamique ultrarapide des charges induites par une photo-ionisation UVX en rapport avec la fragmentation de la biomolécule de caféine.Les processus observés s'intègrent à une approche multi-échelle de la physique moléculaire ultra-rapide et permettent de mieux saisir l'implication des effets multiélectroniques et des couplages non-adiabatiques dans les systèmes polyatomiques complexes

The development of laser sources delivering femtosecond pulses at high repetition rate is one of the main axe of reaserch of these 10 past years and is a key for many industrial and scientific applications. In one hand, fiber lasers allow to reach high average power sources, but the strong confinment of the light leads to high nonlinearities limiting output pulse energy. In the other hand, bulk amplifiers cannot provide as short pulse duration as fiber lasers because of crystals spectroscopic properties. However they can reach higher energy. Usually nonlinear effects are deletarious and limit output temporal pulse quality. A technic to tailor and exploid positively these nonlinearities in order to obtain shorter pulses together with high pulse energy in bulk regenerative amplifier is presented in this thesis.Negative dispersion managment prior amplification permits to precompensate the amplifier positive dispersion together with the accumulated nonlinear phase aquired during amplification. In order to deliver ultrashort pulses with an excellent temporal quality theoritical studies have been carried out to optimise the paramaters. By considering dispersion, nonlinearities and limited gain bandwidth, we could demonstrated sub-100 fs pulses with a peak power of hundreds of MW. These results established new pulse duration record in high gain (50 dB) bulk amplifiers.Another study allowed to design new amplifier geometries for power scaling. This has been done by using slab crystal geometry to improved heat dissipation. More than 60W average power has been demonstrated, highlighting the potential of such architecture for high power lasers. We also studied limitations of such design, especially thermal degradation effects, which are one of the main issues of high power bulk amplifier.5 articles have been written thanks to these theoritical and experimental results and have been presented in 10 conferences. As industrial results Amplitude Systemes has lunched into market two new lines of products: a compact and all integrated laser and a TANGOR 100 W.; Le développement de sources laser générant des impulsions femtoseconde à très haut taux de répétition est l'un des axes de recherche les plus porteur de ces 10 dernières années, et ouvre la voie pour de nombreuses applications industrielles et scientifiques. Les lasers à fibres permettent d'obtenir des sources de forte puissance moyenne, mais le fort confinement de la lumière générant de fortes non-linéarités, limite l'énergie des impulsions de sortie. Les amplificateurs à cristaux quant à eux, ne permettent généralement pas d'obtenir des impulsions aussi courtes que dans les lasers à fibres principalement à cause des propriétés spectroscopiques des cristaux, mais cependant ils permettent d'obtenir des énergies bien plus élevées. La post-compression par effets non-linéaires est une des solutions permettant de réduire la durée de ces impulsions. Cependant, les non-linéarités sont généralement préjudiciables, et limitent les performances des lasers (principalement en terme de qualité temporelle des impulsions). Une technique mise en oeuvre pour contrôler et exploiter positivement ces non-linéarités afin d'obtenir des impulsions courtes et de bonne qualité, tout en atteignant des énergies élevées dans les amplificateurs régénératifs à cristaux, est présentée dans cette thèse.L'application d'un étirement négatif à l'impulsion avant amplification, permet de compenser dans certaines conditions, la dispersion positive des composants de l'amplificateur ainsi que la phase non-linéaire accumulée durant l'amplification . Nous avons donc étudié théoriquement et expérimentalement les différents régimes d'amplification non-linéaire, afin de trouver les paramètres optimaux. Ceci à permis de démontrer des impulsions ultracourtes et d'excellentes qualités temporelles même avec de fortes intégrales B. En considérant le couplage de la dispersion et des effets non-linéaires, ainsi que la bande de gain des milieux à gain, nous avons pu générer des impulsions sub-100 fs pour des puissances crêtes de plusieurs centaines de MW. Ces résultats obtenus dans des amplificateurs à très fort gain (50 dB) nous ont permis d'établir de nouveaux records de durées pour ce type d'architectures.Une autre étude sur la montée en puissance a permis de dimensionner une nouvelle gamme d'amplificateurs à cristaux, exploitant la géométrie pavé (usuellement appelée "slab") pour optimiser l'évacuation thermique. Une source de plus de 60 W a été réalisée, démontrant le potentiel de montée en puissance de ce type d'amplificateurs. Nous avons également mis en évidence les limites de cette architecture, en montrant des dégradations spatiales liées aux effets thermiques, problèmes majeurs lors de la montée en puissance.5 articles ont été rédigés grâce à ces résultats théoriques et expérimentaux. Ces travaux ont été présentés dans dix conférences. Enfin, ils ont permis à la société Amplitude Systèmes de procéder à la mise sur le marché de deux nouvelles gammes de produits : un laser compact et intégré et le TANGOR 100 W.

Optical fiber-based ultrafast laser sources are nowadays used in numerous scientific and industrial applications. To extend further the number of possible applications, it is essential to improve their performances in terms of pulsewidth, energy per pulse, and average power. Extensive research work has been performed over the last years on this area. The work described in this manuscript is a contribution to these research efforts, and aims at improving ultrafast fiber laser sources by using coherent combination of several femtosecond pulses.The first part is devoted to energy scaling by using passive coherent combining architectures, that do not require a feedback control loop of the relative optical phase between pulses to be combined. This idea is used both in the space (combining beams) and time (combining replicas of the pulse at different delays) domains. We demonstrate that these techniques allow energy scaling and study their limitations related to optical nonlinearities and gain saturation in the amplifiers. We also propose ways to circumvent these limitations.In the second part, we study various ways of decreasing the output pulsewidth of fiber-amplified femtosecond sources. First, we implement an active coherent combining system that performs combination of two amplified femtosecond pulses with different, shifted spectral content. This allows the synthesis of a pulse that is shorter than any of the individual pulses to be combined. Another studied approach consists in tailoring the spectrum of input pulses to precompensate the spectral gain shape of the amplifier. Finally, by using passive combining architectures described in the first part, we demonstrate energy scaling of temporal nonlinear compression setups.; Les lasers à fibre optique délivrant des impulsions femtoseconde sont aujourd'hui utilisés dans de nombreuses applications scientifiques ou industrielles. Pour étendre l'éventail de ces applications, l'augmentation des performances en termes de durée, énergie par impulsion, et puissance moyenne délivrée par ces sources a fait l'objet de nombreux développements. Ce travail a pour objectif d'utiliser l'idée de combinaison cohérente d'impulsions femtoseconde dans le but de poursuivre l'amélioration des caractéristiques des amplificateurs à fibre ultrabrefs selon deux axes.La première partie est consacrée à la montée en énergie en utilisant des architectures de combinaison cohérente passives, c'est à dire ne nécessitant pas de boucle de contrôle de la phase optique entre les impulsions à combiner. Ces systèmes exploitent à la fois le domaine spatial, (combinaison de faisceaux) et le domaine temporel (combinaison de répliques de l'impulsion initiale décalées dans le temps). Nous démontrons que ces techniques permettent effectivement la montée en énergie, et étudions les limites de leur utilisation liées aux non-linéarités optiques et à la saturation du gain des amplificateurs. Nous proposons également des perspectives pour outrepasser ces limites.La deuxième partie du manuscrit est dédiée à la réduction de la durée des impulsion émises par ces sources à fibre. Nous utilisons dans un premier temps la combinaison cohérente active de deux impulsions femtoseconde amplifiées ayant des contenus spectraux différents et décalés. Ainsi, une impulsion plus courte que chacune des impulsions individuelles est synthétisée. Une autre approche consistant à sculpter le contenu spectral de l'impulsion à amplifier afin de compenser le profil de gain de l'amplificateur est également étudiée. Enfin, nous appliquons les architectures de combinaison cohérente passive étudiées dans la première partie à des systèmes de compression temporelle non-linéaire afin d'outrepasser leurs limites en énergie.

Electron correlation in a molecule is one of the main difficulties of the N-bodies problem. One mean to enhance multielectronic effects is to use extreme ultraviolet light (XUV) in order to ionize inner-valence electrons of complex polyatomic systems. Thus, the produced cationic states result from a higher order photo-excitation processes (such as “2-hole, 1particle”) and their dynamics lead to considerations out of the frame of the Born-Oppenheimer approximation. Recent developments in ultrafast science concerning the XUV ultrashort pulses sources, produced by high harmonic generation (HHG), allow studying these mechanisms from the hundreds of femtoseconds (1 fs = 10-15 s) timescale up to the attosecond (1 as = 10-18 s) timescale.During this thesis I have firstly studied the static response of carboneous and biological molecules to a multi-photonic infrared (IR) femtosecond excitation thanks to a velocity map imaging spectrometer (VMIS). Then, through a multi-scale approach, I have investigated, in these complex systems, the dynamics induced by XUV femtosecond and attosecond pulses. I have especially studied, in Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs), the evolution of highly excited cationic states and the effect of the molecular potential during the photoionization process, thanks to a XUV-pump IR-probe spectroscopy scheme coupled to a VMIS. Finally, I have examined the role of the ultrafast charge dynamics induced by XUV photo-ionization on fragmentation mechanisms in the caffeine biomolecule. The observed processes are entire part of a multi-scale approach of the ultrafast molecular physics and allow a better understanding of the implication of multielectronic effects and non-adiabatic couplings in complex polyatomic systems, La corrélation électronique dans une molécule est une des difficultés principales du problème à N corps. Un moyen d'exalter des effets multiélectroniques est l'utilisation de rayonnements de l'extrême ultra-violet (UVX) pour photo-ioniser des électrons de valences internes de systèmes poly-atomiques complexes. Les états cationiques ainsi créés résultent d'excitations d'ordre supérieur (de type « 2-hole 1-particle ») et leur dynamiques subséquentes mènent à des considérations en dehors du cadre de l'approximation de Born-Oppenheimer. Les développements récents en matière de sources d'impulsions UVX ultracourtes, notamment produites par génération d'harmoniques d'ordres élevés (HHG), permettent d'étudier ces mécanismes sur des échelles de temps de temps allant de quelques centaines de femtoseconde (1 fs = 10-15 s) jusqu'à l'attoseconde (1 as = 10-18 s).Lors de cette thèse, j'ai premièrement étudié la réponse statique de molécules carbonées ou biologiques à une excitation femtoseconde infrarouge (IR) multi-photonique à l'aide d'un spectromètre imageant les vecteurs vitesses des photoélectrons (VMIS). Ensuite, à travers une approche multi-échelle, j'ai exploré, dans ces systèmes complexes, les dynamiques induites par impulsions femtosecondes et attosecondes UVX. En particulier, j'ai étudié, dans les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs), l'évolution des états cationiques hautement excités ainsi que l'effet du potentiel moléculaire lors du processus de photo-ionisation, grâce à un schéma de spectroscopie UVX-pompe IR-sonde couplé à un VMIS. Enfin, j'ai examiné le rôle de la dynamique ultrarapide des charges induites par une photo-ionisation UVX en rapport avec la fragmentation de la biomolécule de caféine.Les processus observés s'intègrent à une approche multi-échelle de la physique moléculaire ultra-rapide et permettent de mieux saisir l'implication des effets multiélectroniques et des couplages non-adiabatiques dans les systèmes polyatomiques complexes

Femtosecond pulses (fs) are used to produce no thermal light matter interactions which areinteresting for industrial, medical, or scientific activities. Lasers producing higher peak powerat a higher repetition rate are required. Ytterbium doped fiber sources are good candidates.However, pulse duration is still high (~ 300 fs) owing to spectral narrowing at high gainlevels. Peak power is also limited. Amplification in an array of amplifiers with spectralsplitting and fs pulse synthesis by coherent spectral combining is proposed as a solution.Spectral components are separately amplified before to coherently recombine the amplifieroutputs in a single beam. Phase management of the radiations from different amplifiers leadsto short pulse synthesis. Different setups are considered. After the choice and the gauging ofone of them, we amplified and synthesized 280 fs pulses through 12 uncoupled cores of amulticore fiber, without stretcher/compressor devices. We demonstrated the powerenhancement of this setup compared to a single amplifier, proportional to the square of thenumber of amplifier used. Compatibility of the setup with broadband amplification (≈ 40 nm)was demonstrated. In prospects, performance scaling in terms of peak power are in a first timedevelopped. The conception of an oscillator based of this amplification scheme to produce fsbroadband and energetic pulses is proposed in a second time.; Les impulsions femtosecondes (fs) sont employées pour réaliser des interactions lumière matière athermiques intéressant aussi bien les mondes industriel, médical que scientifique.Des lasers avec toujours plus de puissance crête (P c ) à des cadences toujours plus élevées sont requis. Les sources à fibre dopée ytterbium ont pour cela un potentiel important. Or, la durée des impulsions amplifiées demeure élevée (~ 300 fs) en raison du rétrécissement du spectre amplifié pour de forts niveaux de gain, limitant la valeur de P c accessible. L’amplification avec division spectrale à travers un réseau d’amplificateurs fibrés et la synthèse d’impulsions fs par recombinaison spectrale cohérente est proposée comme solution. Les composantes spectrales sont amplifiées séparément en parallèle avant d’être réassemblées en un seul faisceau. La gestion des relations de phase entre les rayonnements issus des voies assurent la reconstruction de l’impulsion après amplification. Différentes architectures sont considérées.Après avoir choisi et dimensionné l’une d’entre elles, nous avons réalisé l’amplification et la synthèse d’impulsions de 280 fs à travers 12 guides non couplés d’une fibre multicœur, sans étireur/compresseur. Nous avons mis en évidence le gain en puissance de cette architecture par rapport à un amplificateur monovoie, proportionnel au carré du nombre de voies mises enjeu. La compatibilité de ce montage avec l’amplification d’impulsions large bande (≈ 40 nm)a été prouvée. En perspective, les performances énergétiques accessibles et la transposition du schéma d’amplification aux oscillateurs en vue de produire des impulsions fs large bande à haute énergie sont discutées.

The works presented in this thesis are part of project MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) which consist in a combined experimental and theoretical approach on the study of electronic dynamics in molecules over a large time range. They concentrate particularly on electrons dynamics in carbonates molecules at the femtosecond and attosecond timescales. In order to understand processes occurring in those complex systems, it is necessary to study them in linear excitation regime as well as non linear one. Indeed, many electron dynamics theoretical models, valid in case of atoms or diatomic systems collapse in the case of polyatomic molecules. Moreover, the access to ultrafast light sources now allows to probe multielectronic processes and confront experimental results to theoretical calculations. Model systems C60, PAHs (Naphtalene, Anthracene and Pyrene) as well as DNA/RNA bases (pyrimidic bases Cytosine, Thymine, Uracile) have been the principal objects of study in that purpose. Experiments have been done in angularly resolved photoelectron spectroscopy and ionisation products mass spectroscopy, under XUV (10-30 eV) weak field synchrotron excitation, intense near infrared (I 1013 W/cm2) excitation as well as on a pump-probe XUV-IR laser beamline that give access to a hundred attosecond time resolution. With help of those tools, we evidenced and modeled the influence of the surface plasmon resonance of C60 at 20 eV in its photoionization dynamics at the attosecond timescale. We identified the population of Rydberg states during multiphoton ionisation of DNA/RNA bases similar for all the bases. This constraints theoretical models about non linear response of complex system under those excitation conditions. Finally we have been able to observe non adiabatic dynamics (electrons-nucleus couplings at a few tens of femtoseconds timescale) that appear consecutively of multielectronic excitation and ionization processes (shake-up mechanism), Les travaux présentés dans cette thèse s'inscrivent dans le cadre du projet MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) qui consiste en une approche expérimentale et théorique combinée de l'étude des dynamiques électroniques dans les molécules sur une large fenêtre de temps. Ils se concentrent particulièrement sur les dynamiques électroniques dans les molécules carbonées aux échelles femtoseconde et attoseconde. Pour comprendre les processus à l'oeuvre dans ces systèmes complexes, il est nécessaire d'effectuer une étude approfondie de leurs propriétés électroniques en régime d'excitation à la fois linéaire et non linéaire. En effet, une grande partie des modèles de dynamiques électroniques valides dans le cas d'atomes s'effondrent lorsque l'on considère des molécules polyatomiques. Par ailleurs, l'accès à des sources de lumière ultrarapides permet maintenant de sonder expérimentalement des processus multiélectroniques ultrabrefs et de les confronter aux modèles théoriques. Les systèmes modèles C60, PAHs (Naphtalène, Anthracène et Pyrène) et les bases de l'ADN/ARN (bases pyrimidiques Cytosine, Thymine, Uracile) ont été les principaux systèmes étudiés dans cette perspective. Les expériences ont été conduites en spectroscopie de photoélectrons résolue en angle (VMIS) et spectroscopie de masse des produits d'ionisation, sous excitation XUV (10-30 eV) en champ faible (rayonnement synchrotron) ou proche Infrarouge en champ laser intense (∼1013 W/cm2) ainsi que sur une ligne laser pompe sonde XUV-IR disposant d'une résolution temporelle d'une centaine d'attosecondes. A l'aide de ces outils, nous avons mis en évidence et modélisé l'influence de la résonance plasmon de surface à 20 eV dans la dynamique de photoionisation du C60 à l'échelle attoseconde. Nous avons identifié la population d'états de Rydberg similaires lors de l'excitation des bases de l'ADN/ARN par un champ laser infrarouge intense, ce qui permet de contraindre les modèles théoriques sur la réponse non linéaire de systèmes complexes exposés à ce type de rayonnement. Enfin nous avons pu observer en temps des dynamiques non adiabatiques (couplages électrons-noyaux à l'échelle de plusieurs femtosecondes) dans les PAH consécutives à des processus d'ionisation et d'excitation multiélectroniques (mécanisme de shake-up)

Laser-plasma interaction at high intensities (I " 1015 W/cm2) with ultra-short pulses ( t " 100 fs) is a booming research domain as it offers the opportunity to study increasingly short phenomena, comprised under the trivial name " attosecond science ". Laser-plasma interaction also bears the promise to achieve new light sources for the generation of energetic particle beams and X-rays. Our approach focuses on the generation of attosecond pulses from plasma mirrors using few-cycle laser pulses ( 5 fs at 800 nm) at high repetition rate (1 kHz) and with fine control of laser parameters. The generation and spatio-temporal control of high-order harmonics emission in the non-relativistic regime has recently been demosntrated by our group. The following objective is to reach the relativistic regime thanks to higher intensities on target. This thesis pursued the goals of improving the existing laser chain performances in termes of energy and temporal contrast, while preserving, at least, all the other key parameters. Meeting these requirements was achieved while developing a laser architecture based on chirped-pulse amplification (CPA) delivering 5 mJ, 5 fs pulses at 1 kHz, with a temporal contrast C = 1011 and an absolute phase (CEP) stabilized down to 200 mrad rms. Contrast improvement by cross-polarized wave (XPW) generation is at the centre of this dissertation. An extensive study of the mechanism was carried out. It allowed to confront experimental results and theoretical developments in " extremes " regimes such as the generation at very high efficiency and few-cycle pulse filtering. Besides, a new energy-scalable scheme was proposed to filter efficiently (20%) a wide range of pulse energies (from 100 μJ to 10 mJ). Pulse compression by a factor larger than two was also demonstrated. The new laser chain includes such filter in a double-CPA configuration delivering pulses of 10 mJ, 20 fs, C = 1011 and CEP = 200 mrad rms. A detailed study was carried out to develop a new stretcher/compressor scheme achieving highly stretched pulses (50 ps) while remaining compact to preserve CEP stability. The chosen configuration consists of a bulk stretcher, an acousto-optic programmable dispersive filter and a grisms compressor. The manuscript finally presents the perspectives of post-compression in a rare-gas filled hollow-core fibre in order to achieve pulses of 5 mJ, 5 fs, C = 1011, CEP = 200 mrad rms at 1 kHz.; L'interaction laser-plasma à très haute intensité (I " 1015 W/cm2) avec des impulsions ultra-courtes ( t " 100 fs) est un domaine en plein essor car il offre l'opportunité d'étudier des phénomènes physiques toujours plus brefs, regroupés sous l'appellation " science attoseconde ". L'interaction laser-plasma promet aussi l'avènement de nouvelles sources pour la génération de faisceaux de particules et de rayonnement X très énergétiques. Notre démarche se concentre sur la génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma à partir d'impulsions de quelques cycles optiques ( 5 fs à 800 nm), à haut taux de répétition (1 kHz) et avec un contrôle fin des paramètres laser. La génération et le contrôle temporel et spatial de l'émission d'harmoniques d'ordres élevés dans le régime non-relativiste ont récemment été démontrés par le groupe. L'objectif suivant est d'atteindre le régime relativiste, qui nécessite une intensité sur cible plus élevée. Ce travail de thèse s'inscrit donc dans la logique d'améliorer les performances de la chaine existante en termes d'énergie et de contraste temporel, tout en préservant les autres paramètres clés. Pour répondre à ces défis, l'objectif a été de mettre au point une architecture laser basée sur l'amplification à dérive de fréquence (CPA) délivrant des impulsions de 5 mJ, 5 fs à 1 kHz, avec un contraste temporel C = 1011 et une phase absolue (CEP) stabilisée à 200 mrad rms. La problématique de l'amélioration du contraste par la technique de génération de polarisation croisée (XPW) occupe une place centrale dans ce mémoire. Une étude extensive du mécanisme XPW a été menée. Elle a permis de confronter résultats expérimentaux et développements théoriques dans les régimes dits " extrêmes " tels que la génération à très haut rendement et le filtrage d'impulsions de quelques cycles optiques. En outre, un nouveau schéma de filtrage adaptable sur une large gamme d'énergie (de 100 μJ à 10 mJ) et efficace (20%) a été réalisé. La compression des impulsions d'un facteur supérieur à deux avec ce schéma a également été démontrée. La nouvelle chaine laser inclut un tel filtre dans une configuration en double CPA dont les performances finales visées sont les suivantes : 10 mJ, 20 fs, C = 1011 et CEP = 200 mrad rms. Le schéma d'étirement/compression a fait l'objet d'une étude détaillée pour permettre un étirement élevé (50 ps) tout en restant compact pour préserver la stabilité CEP. La configuration adoptée consiste en un étireur verre, un filtre acousto-optique dispersif programmable et un compresseur "grismes". Le mémoire présente enfin les perspectives de post-compression dans une fibre creuse remplie d'un gaz rare pour obtenir des impulsions de 5 mJ, 5 fs, C = 1011, CEP = 200 mrad rms à 1 kHz.

Laser-plasma interaction at high intensities (I " 1015 W/cm2) with ultra-short pulses ( t " 100 fs) is a booming research domain as it offers the opportunity to study increasingly short phenomena, comprised under the trivial name " attosecond science ". Laser-plasma interaction also bears the promise to achieve new light sources for the generation of energetic particle beams and X-rays. Our approach focuses on the generation of attosecond pulses from plasma mirrors using few-cycle laser pulses ( 5 fs at 800 nm) at high repetition rate (1 kHz) and with fine control of laser parameters. The generation and spatio-temporal control of high-order harmonics emission in the non-relativistic regime has recently been demosntrated by our group. The following objective is to reach the relativistic regime thanks to higher intensities on target. This thesis pursued the goals of improving the existing laser chain performances in termes of energy and temporal contrast, while preserving, at least, all the other key parameters. Meeting these requirements was achieved while developing a laser architecture based on chirped-pulse amplification (CPA) delivering 5 mJ, 5 fs pulses at 1 kHz, with a temporal contrast C = 1011 and an absolute phase (CEP) stabilized down to 200 mrad rms. Contrast improvement by cross-polarized wave (XPW) generation is at the centre of this dissertation. An extensive study of the mechanism was carried out. It allowed to confront experimental results and theoretical developments in " extremes " regimes such as the generation at very high efficiency and few-cycle pulse filtering. Besides, a new energy-scalable scheme was proposed to filter efficiently (20%) a wide range of pulse energies (from 100 μJ to 10 mJ). Pulse compression by a factor larger than two was also demonstrated. The new laser chain includes such filter in a double-CPA configuration delivering pulses of 10 mJ, 20 fs, C = 1011 and CEP = 200 mrad rms. A detailed study was carried out to develop a new stretcher/compressor scheme achieving highly stretched pulses (50 ps) while remaining compact to preserve CEP stability. The chosen configuration consists of a bulk stretcher, an acousto-optic programmable dispersive filter and a grisms compressor. The manuscript finally presents the perspectives of post-compression in a rare-gas filled hollow-core fibre in order to achieve pulses of 5 mJ, 5 fs, C = 1011, CEP = 200 mrad rms at 1 kHz., L'interaction laser-plasma à très haute intensité (I " 1015 W/cm2) avec des impulsions ultra-courtes ( t " 100 fs) est un domaine en plein essor car il offre l'opportunité d'étudier des phénomènes physiques toujours plus brefs, regroupés sous l'appellation " science attoseconde ". L'interaction laser-plasma promet aussi l'avènement de nouvelles sources pour la génération de faisceaux de particules et de rayonnement X très énergétiques. Notre démarche se concentre sur la génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma à partir d'impulsions de quelques cycles optiques ( 5 fs à 800 nm), à haut taux de répétition (1 kHz) et avec un contrôle fin des paramètres laser. La génération et le contrôle temporel et spatial de l'émission d'harmoniques d'ordres élevés dans le régime non-relativiste ont récemment été démontrés par le groupe. L'objectif suivant est d'atteindre le régime relativiste, qui nécessite une intensité sur cible plus élevée. Ce travail de thèse s'inscrit donc dans la logique d'améliorer les performances de la chaine existante en termes d'énergie et de contraste temporel, tout en préservant les autres paramètres clés. Pour répondre à ces défis, l'objectif a été de mettre au point une architecture laser basée sur l'amplification à dérive de fréquence (CPA) délivrant des impulsions de 5 mJ, 5 fs à 1 kHz, avec un contraste temporel C = 1011 et une phase absolue (CEP) stabilisée à 200 mrad rms. La problématique de l'amélioration du contraste par la technique de génération de polarisation croisée (XPW) occupe une place centrale dans ce mémoire. Une étude extensive du mécanisme XPW a été menée. Elle a permis de confronter résultats expérimentaux et développements théoriques dans les régimes dits " extrêmes " tels que la génération à très haut rendement et le filtrage d'impulsions de quelques cycles optiques. En outre, un nouveau schéma de filtrage adaptable sur une large gamme d'énergie (de 100 μJ à 10 mJ) et efficace (20%) a été réalisé. La compression des impulsions d'un facteur supérieur à deux avec ce schéma a également été démontrée. La nouvelle chaine laser inclut un tel filtre dans une configuration en double CPA dont les performances finales visées sont les suivantes : 10 mJ, 20 fs, C = 1011 et CEP = 200 mrad rms. Le schéma d'étirement/compression a fait l'objet d'une étude détaillée pour permettre un étirement élevé (50 ps) tout en restant compact pour préserver la stabilité CEP. La configuration adoptée consiste en un étireur verre, un filtre acousto-optique dispersif programmable et un compresseur "grismes". Le mémoire présente enfin les perspectives de post-compression dans une fibre creuse remplie d'un gaz rare pour obtenir des impulsions de 5 mJ, 5 fs, C = 1011, CEP = 200 mrad rms à 1 kHz.

The advent of frequency combs, in the early 2000s, was a revolution for the metrology of optical frequencies (a few hundreds of terahertz), and stimulated the development of a new generation of atomic clocks, this time referenced to an optical frequency. These combs, based on lasers delivering femtosecond long pulses, are today the most efficient and reliable way to compare an optical clock to microwave primary frequency standards, or directly two optical clocks operated at different frequencies. In this paper we report on the work carried out at LNESYRTE to characterize these devices. We describe the steps necessary to have the combs performing such that they do not limit the frequency comparison between the various clocks of our laboratory.

Plasma-based soft-x-ray lasers are a promising coherent source complementary to the soft-x-ray free-electron laser. While most of the soft x-ray lasers in the world operate in the ampliifcation of spontaneouse emission regime, we study here a oscillator-amplifier geometry, following the example of power lasers in the VIS/IR range. The amplifier is a 8 times-ionized krypton plasma resulting from optical field ionization of a low-density gaseous target by an intense laser pulse. This amplifier is seeded by a high-order harmonic radiation at the same wavelength. We present here experimental and numerical results focused on the effect of the amplification on the spatial characteristics of the resulting beam (spatial profile, transverse coherence and wavefront) as well as its spectro-temporal properties. We show that, due to spatial filtering of the harmonic beam by the amplifier, the seeded beam exhibits remarkable characteristics such as a strong transverse coherence and a near diffraction-limit wavefront. It is also shown that its spatial profile can be controled from a Gaussian profile to a Bessel profile with several intense rings. This beam is made up of Fourier-limited microjoule picosecond pulses. A lead to enhance this source intensity is to generate the amplifier in a near-critical density plasma. This was achieved by guiding the pump laser pulse in an optically preformed waveguide. Guiding was demonstrated and promising results were obtained in the amplification of spontaneous emission regime.; Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement des sources XUV impulsionnelles cohérentes, et plus particulièrement des lasers XUV. Alors que la plupart des lasers XUV fonctionnent en régime d'émission spontanée amplifiée, c'est ici une géométrie de type oscillateur-amplificateur inspirée des lasers de puissance qui est étudiée. L'amplificateur, un plasma de krypton ionisé 8 fois par un champ laser intense, est injecté par un rayonnement harmonique d'ordre élevé à la même longueur d'onde. La source ainsi créée est étudiée aussi bien expérimentalement que numériquement, et l'accent est mis sur l'effet de l'amplification du faisceau harmonique par le plasma sur les caractéristiques spatiales du faisceau résultant (profil spatial, cohérence transverse et front d'onde), et ses caractéristiques spectro-temporelles. Il est entre autres démontré que, du fait du filtrage spatial par l'amplificateur, le faisceau possède des qualités optiques dignes du domaine visible (forte cohérence et proche de la limite de diffraction) et que son profil spatial peut être contrôlé entre un profil gaussien et un profil de Bessel. Ce faisceau se compose par ailleurs d'impulsion µJ de durée ps en limite de Fourier. Afin d'augmenter l'intensité de ces impulsions, on se propose également de guider l'impulsion de pompe dans un canal plasma préformé par laser à densité quasi-critique. Le guidage a été démontré et des résultats prometteurs ont ainsi été obtenus en régime non-injecté.

Femtosecond lasers have proved to be high precision surgical tools and are now widely used in ophthalmology to create flaps in transparent corneas. However, in order to cut pathological scattering corneas and perform corneal grafting, specific short pulse laser sources must be designed. The spectral region between 1.6 μm and 1.7 μm has the potential to reduce scattering as well as minimize tissue absorption. In this report, we demonstrate a femtosecond laser at 1.6 μm for corneal surgery. This fiber laser is based on single mode components and a large-mode-area erbium doped fiber amplifier for maximal robustness and compactness. A chirped pulse amplification scheme allowed to produce high energy short pulses with good temporal quality. Numerical simulations have also been conducted to design and optimize high energy femtosecond amplification at 1.6 μm in erbium-doped fibers. The potential of this laser has been confirmed by the first experimental cuts performed on human corneas. Compared to traditionnal lasers, this study showed a clear improvement of cutting depth and quality.; Le laser femtoseconde constitue un outil de découpe chirurgicale de grande précision. Son usage est en particulier très fréquent en ophtalmologie dans le cadre de la découpe de cornées transparentes. Cependant la découpe de cornées diffusantes nécessite le développement de nouvelles sources à impulsions courtes optimisées. La région spectrale comprise entre 1,6 μm et 1,7 μm a été identifiée comme optimale pour réduire l'impact de la diffusion tout en minimisant l'absorption des tissus. Dans ce manuscrit de thèse, une source laser d'impulsions courtes à 1,6 μm adaptée à la greffe de cornée est présentée. La combinaison de composants fibrés monomodes et d'une fibre à large aire modale, dans une architecture d'amplification à dérive de fréquence, a permis d'extraire des impulsions de forte énergie tout en conservant une bonne qualité temporelle. Un modèle numérique a également été développé afin d'étudier et d'optimiser l'amplification à haute énergie à 1,6 μm dans les fibres dopées à l'erbium en régime femtoseconde. Les premiers tests de découpe sur cornées humaines ont confirmé le potentiel de la source développée. Comparativement aux sources traditionnelles, les études menées montrent en effet une nette augmentation de la profondeur de découpe.

My research and advising activities are presented around three subject:-pulsed laser interactions with solid targers in nanosecond, picosecond and femtosecond regimes (Chapter 1)-laser-generated plume expansion into vacuum and into a background gas (Chapter 2)-formation of nanoparticles by laser ablation and laser pulse interactions with particles (Chapter 3); La présentation de mes activités de recherche et d'encadrement qui fait l'objet de ce document est organisée autour de trois thèmes scientifiques :- les interactions entre un laser impulsionnel et des matériaux en régimes nano-, pico-, et femtoseconde (Chapitre 1)- l'expansion d'un panache plasma créé par laser impulsionnel sous vide ou dans un gaz ambiant (Chapitre 2)- la formation de nano agrégats par impulsions laser et l'interaction laser avec des nano-agrégats (Chapitre 3)

My research and advising activities are presented around three subject:-pulsed laser interactions with solid targers in nanosecond, picosecond and femtosecond regimes (Chapter 1)-laser-generated plume expansion into vacuum and into a background gas (Chapter 2)-formation of nanoparticles by laser ablation and laser pulse interactions with particles (Chapter 3); La présentation de mes activités de recherche et d'encadrement qui fait l'objet de ce document est organisée autour de trois thèmes scientifiques :- les interactions entre un laser impulsionnel et des matériaux en régimes nano-, pico-, et femtoseconde (Chapitre 1)- l'expansion d'un panache plasma créé par laser impulsionnel sous vide ou dans un gaz ambiant (Chapitre 2)- la formation de nano agrégats par impulsions laser et l'interaction laser avec des nano-agrégats (Chapitre 3)

In this work, we study the physics of dense matter, plasmas or solids, using x-ray absorption spectroscopy. Throug! h the use of sources produced by laser-matter interaction, we have measured the absorption spectra of aluminum and bromine plasmas, as well as those of vanadium dioxyde (VO2). The measurement of absorption coefficients allows us to probe the dense matter and to study its properties. The experiments are carried out following the same principle : they use the same experimental set-up, called pump-probe. When the matter is dense, the absorption properties of an atom are modified by the surrounding environment. In a plasma, it is mainly the bound- bound transitions which are altered : the shapes of those spectral rays are modified. In a solid, the position of the neighbouring atoms in relation to the absorbing atom modify the structure of absorption levels (bound-free transition). The study of this structure allows us to measure the parameters of the material, and provides information such as the state of the electronic band or the interatomic gaps. The experiments carried out at the LULI have allowed us to probe plasmas in the relatively unknown regime of the Warm Dense Matter. One of the key parameters is that the plasma is caracterised independently (FDI diagnostic). It allows for a better comparison of the measured absorption against a calculation made with the numerical model OPA-S. The experiments carried out at INRS have led to the realisation of an experimental system having the characteristics which allow the study of the dynamics of solids showing ultra-fast phase transition. For those experiments, we have used vanadium dioxyde as a model system allowing us to test the feasibility of the method., Dans ce mémoire, j'étudie la physique des milieux denses, plasmas ou solides, en utilisant la spectroscopie d'absorption de rayonnement X. Au moyen de sources produites par interaction laser-matière, nous avons mesuré les spectres d'absorption de plasmas d'aluminium et brome, ainsi que ceux du dioxyde de vanadium (VO2). Les mesures des co-efficients d'absorption permettent de sonder la matière dense et d'étudier ses propriétés. Les expériences sont réalisées suivant le même principe : elles utilisent un schéma expérimental identique, appelé pompe-sonde. Lorsque que la matière est dense, l'absorption d'un atome est modifiée par le milieu environnant. Dans un plasma, ce sont principalement les transitions lié-lié qui sont influencées : les profils des raies spectrales sont modifiés. Dans un solide, les positions des atomes voisins de l'atome absorbeur modifient la structure des seuils d'absorption (transition lié-libre). L'étude de cette structure permet de mesurer les paramètres du matériau, et donne des informations comme l'état des bandes électroniques ou encore les distances interatomiques. Les expériences réalisées au LULI ont permis de sonder des plasmas dans le régime mal connu de la Warm Dense Matter. Un des paramètres clés, est que le plasma est caractérisé de manière indépendante (diagnostic FDI). Cela permet une meilleure comparaison de l'absorption mesurée avec un calcul réalisé avec le modèle numérique OPA-S. Les expériences réalisées à l'INRS ont mené à la réalisation d'un système expérimental ayant les caractéristiques permettant l'étude de la dynamique de solides présentant des transitions de phase ultra- rapide. Pour cela, nous avons utilisé le dioxyde de vanadium comme système modèle permettant de tester la faisabilité de la méthode.

The subject of this thesis is the study of the radiation of ultrasounds generated by laser sources focalised along a line or a point in transverse isotropic samples. The geometries considered are one-layer or double-layer planes, or cylindrical. The application to the stiffness tensor measurement is also described. A classical laser ultrasonic setup, using a YAG laser and an interferometric probe allow studying the response of cylinders of millimetric diameter to several laser/material interactions. A picosecond acoustic setup is also used in order to investigate the acoustic waves diffraction in micrometric films. Experimental signals were confronted to results obtained by numerical models. The influence of the optical reflections on the interfaces is also analyzed. The formulation of the directivity functions in anisotropic media for bulk sources and the study of the corresponding directivity diagrams give qualitative informations which are necessary to interpret the signals.; Le travail présenté dans ce mémoire porte sur le rayonnement d'ultrasons générés par des sources laser linéiques ou ponctuelles dans des milieux anisotropes, de géométries planes monocouches ou bicouches ou de géométries cylindriques, et sur son application à la mesure du tenseur d'élasticité. Un dispositif classique d'ultrasons laser, constitué d'un laser YAG et d'une sonde interférométrique, permet d'étudier la réponse de cylindres de diamètres millimétriques à différentes interactions laser-matière. Un dispositif d'acoustique picoseconde est aussi utilisé afin d'étudier la diffraction d'ondes acoustiques dans des films plans d'épaisseurs micrométriques. Des modèles numériques ont été développés pour rendre compte des signaux obtenus expérimentalement. L'influence des réflexions optiques sur les interfaces est notamment analysée. L'écriture des fonctions de directivité en milieux anisotropes pour des sources volumiques et l'étude des diagrammes de directivité correspondant apportent par ailleurs des renseignements qualitatifs nécessaire à l'interprétation des signaux.

This work presents an experimental and theoretical study of the interaction of H2 with an intense sub-10fs-laser pulse. The ejection of the two electrons of the molecule by the laser pulse leads to the fragmentation of the physical system in two protons. This process is called Coulomb Explosion. The electronic and nuclear dynamics can be analyzed by measuring the kinetic energy spectra as a function of different laser parameters. This dynamics is also analyzed through a non-perturbative, double active electron theoretical model, based on the resolution of the time dependent Schrödinger equation. In this model, the internuclear distance is treated as a quantum variable.The experimental and theoretical results underline the translation of the kinetic energy spectra towards a higher energy when the pulse duration decreases. Experimentally, laser pulses from 40 to 10fs were used and down to 1fs using theoretical simulations. This study shows that, for laser pulses shorter than 4fs, the carrier envelope phase becomes a crucial parameter. Furthermore, the molecular dynamics of H2 in intense laser field is sensitive to the peak intensity of the pulse. The experimental and theoretical results show that, as the intensity increases, the kinetic energy spectra are centered around a higher energy. In addition, the presence of two double ionization regimes is theoretically demonstrated for a pulse duration of 4fs. The H2 molecule is also sensitive to the temporal shape of the laser pulse. This sensitivity allows for the detection of pre- or post-pulses by measuring the experimental kinetic energy spectra. Finally, the different double ionization processes are studied. The results show that the electron rescattering influences the femtosecond nuclear dynamics., Ce travail de thèse a pour but l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L'éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. La mesure des spectres d'énergie cinétique des protons permet d'analyser les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser. Ces dynamiques sont également analysées dans le cadre d'un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire est traitée de façon quantique.La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.

réalisée et rédigée au Commissariat à l'Energie Atomique (CEA) Département de Physique Théorique et appliquée,Bruyères-le-Châtel.; We present different aspects of the propagation of ultrashort laser pulses in transparent media. First, we derive the propagation equations starting from the Maxwell equations. We remind of the main physical phenomena undergone by ultrashort and powerful laser pulses. First self-focusing occurs, owing to the Kerr response of the medium. This self-focusing is stopped by plasma generation from the laser-induced ionization of the ambient atoms. The propagation of the wave generates a supercontinuum through self-phase modulation. We recall the main results concerning the simple and multiple filamentations of an intense wave, induced by the beam inhomogeneities and which take place as soon as the beam power is above critical. In a second part, we investigate the influence of high-order nonlinearities on the propagation of the beam and especially on its filamentation pattern. To control the multifilamentation process, we investigate in a third part the propagation of beams with special designs, namely; Gradient- and vortex-shaped beams. We justify the robustness of this latter kind of optical objects. Eventually, we investigate multifilamentation patterns of femtosecond pulses in a fog tube and in cells of ethanol doped with coumarine, for different beam configurations.; Nous présentons différents aspects de la propagation d'impulsions laser ultra-courtes dans les milieux transparents. Tout d'abord, après avoir établi les équations de propagation à partir des équations de Maxwell, nous rappelons les principaux phénomènes physiques auxquels sont soumises les impulsions ultra-courtes et de forte puissance se propageant dans un milieu transparent. Celles-ci subissent de l'auto-focalisation causée par la réponse Kerr du milieu. Cette auto-focalisation est stoppée par la création d'un plasma produit par l'ionisation photonique des molécules du milieu. La propagation de l'onde laser génère aussi un supercontinuum par auto-modulation de phase. Enfin, on rappelle les principaux résultats concernant la filamentation simple ou multiple de l'onde provenant des inhomogénéités du faisceau et qui a lieu lorsque la puissance initiale du laser est supérieure au seuil d'auto-focalisation. Dans une deuxième partie, nous nous intéressons à l'influence de non-linéarités optiques d'ordre élevé sur la propagation de l'onde et sur la figure de filamentation créée. Dans une troisième partie, afin de contrôler la filamentation multiple, nous analysons la propagation de faisceaux particuliers: les impulsions optiques femtosecondes avec gradient fort et les vortex. Nous justifions les propriétés de robustesse de ces derniers type d'objets optiques. Enfin, nous examinons la filamentation multiple d'impulsions ultra-courtes à travers une chambre à brouillard, et dans les cellules d'éthanol dopées à la coumarine, pour différentes configurations du faisceau.

The research area of this thesis is the optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA). It is a promising technique for improving the quality of ultra short and intense laser pulses, which aims at replacing traditional laser preamplifiers based on Titanium Sapphire. It has many advantages, among which the absence of spectral shortening. For a few years, the OPCPA technique has been used in many French and foreign laboratories, in high power laser systems, or for the generation of ultra-short pulses. We wished to study the experimental limits of this technique in order to use it as an injector for a high intensity laser system. OPCPA is a second-order nonlinear optical effect which combines parametric amplification and chirped pulse amplification technologies. An intense optical source (called the "pump") and a weak signal source (called the "seed") interact in a nonlinear crystal, allowing the amplification of the signal and the generation of a new wave known as the "idler". Two configurations allowing a broadband phase matching corresponding to very short pulses will be presented. The first configuration is a non-degenerate, non-collinear, parametric interaction. The seed and the pump beams are produced by two independent laser sources and their temporal synchronization is external. The second configuration is quasi-degenerate and quasi-collinear. Both beams come from the same laser source and are thus automatically synchronised. The second type of interaction proved to be the most promising for the studies we wished to carry out. Therefore, its development was pursued further, by setting up a hybrid type of amplification in which a parametric amplifier is combined with a traditional Titanium Sapphire multipass amplifier. The amplified signal is then temporally re-compressed by a group of four prisms associated with an acousto-optic filter with a programmable dispersion. The spatial profile and wavefront of the seed are well preserved during amplification. After amplification, an energy of 300 µJ and a gain higher than 105 were obtained, without reduction of the spectral bandwidth. The duration of the pulses after temporal recompression is 35 femtoseconds. Further improvements will be made to this experimental system in the near future, using the results of this thesis and its description of the technological bottlenecks. The results obtained are promising and prove the interest of such a technology for its use in the amplification of ultra-short laser pulses.; La thématique de recherche de cette thèse est l'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence (OPCPA). Il s'agit d'une technique prometteuse pour l'amélioration de la qualité des impulsions laser ultra courtes et intenses, qui vise à remplacer les pré-amplificateurs traditionnels des lasers à base de Saphir dopé au Titane, car elle possède de nombreux avantages vis-à-vis de ceux-ci, parmi lesquels l'absence de rétrécissement spectral par le gain. Depuis quelques années, la technique OPCPA est utilisée dans de nombreux laboratoires français et étrangers, dans des chaînes laser de puissance élevée ou pour la génération d'impulsions ultra-courtes. Lors de cette thèse, les intérêts et les limites expérimentales de cette technique ont été étudiés afin de l'utiliser en tant qu'injecteur pour une chaîne laser de haute intensité. L'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence est un phénomène d'optique non linéaire du deuxième ordre qui combine les technologies d'amplification paramétrique et d'amplification d'impulsions à dérive de fréquence. Une source de pompe optique intense et une source signal faible interagissent dans un cristal non linéaire, permettant ainsi l'amplification du signal et s'accompagnant de la génération d'une nouvelle onde dite " complémentaire ". Deux configurations permettant un accord de phase large bande correspondant à des impulsions très courtes ont été étudiés. La première configuration d'amplification paramétrique qui fut développée est non dégénérée et non colinéaire. Les faisceaux signal et pompe sont générés par deux sources laser indépendantes et la synchronisation temporelle entre faisceaux est externe. La deuxième configuration est quasi-dégénérée et quasi-colinéaire. Les faisceaux proviennent d'une même source laser et sont ainsi synchronisés de façon naturelle. La seconde géométrie d'interaction s'est avérée être la plus prometteuse pour les études souhaitées. Son développement fut poursuivi en réalisant un schéma d'amplification hybride dans lequel un amplificateur paramétrique est combiné à un amplificateur à multiples passages traditionnel. Le signal ainsi amplifié est alors re-comprimé temporellement par un ensemble de quatre prismes associés à un filtre acousto-optique à dispersion programmable. La qualité spatiale ainsi que celle du front d'onde de l'impulsion incidente sont conservées pendant l'amplification. Une énergie de 300 µJ et un gain supérieur à 105 ont été obtenus sans réduction de la largeur spectrale des impulsions incidentes. La durée des impulsions obtenue après re-compression temporelle fut de 35 fs. La mise en évidence des verrous technologiques par la réalisation expérimentale d'une telle source va ainsi permettre d'améliorer le dispositif dont les résultats prometteurs démontrent tout l'intérêt d'utiliser ce type de système pour l'amplification d'impulsions laser ultra-courtes.

The research area of this thesis is the optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA). It is a promising technique for improving the quality of ultra short and intense laser pulses, which aims at replacing traditional laser preamplifiers based on Titanium Sapphire. It has many advantages, among which the absence of spectral shortening. For a few years, the OPCPA technique has been used in many French and foreign laboratories, in high power laser systems, or for the generation of ultra-short pulses. We wished to study the experimental limits of this technique in order to use it as an injector for a high intensity laser system. OPCPA is a second-order nonlinear optical effect which combines parametric amplification and chirped pulse amplification technologies. An intense optical source (called the "pump") and a weak signal source (called the "seed") interact in a nonlinear crystal, allowing the amplification of the signal and the generation of a new wave known as the "idler". Two configurations allowing a broadband phase matching corresponding to very short pulses will be presented. The first configuration is a non-degenerate, non-collinear, parametric interaction. The seed and the pump beams are produced by two independent laser sources and their temporal synchronization is external. The second configuration is quasi-degenerate and quasi-collinear. Both beams come from the same laser source and are thus automatically synchronised. The second type of interaction proved to be the most promising for the studies we wished to carry out. Therefore, its development was pursued further, by setting up a hybrid type of amplification in which a parametric amplifier is combined with a traditional Titanium Sapphire multipass amplifier. The amplified signal is then temporally re-compressed by a group of four prisms associated with an acousto-optic filter with a programmable dispersion. The spatial profile and wavefront of the seed are well preserved during amplification. After amplification, an energy of 300 µJ and a gain higher than 105 were obtained, without reduction of the spectral bandwidth. The duration of the pulses after temporal recompression is 35 femtoseconds. Further improvements will be made to this experimental system in the near future, using the results of this thesis and its description of the technological bottlenecks. The results obtained are promising and prove the interest of such a technology for its use in the amplification of ultra-short laser pulses., La thématique de recherche de cette thèse est l'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence (OPCPA). Il s'agit d'une technique prometteuse pour l'amélioration de la qualité des impulsions laser ultra courtes et intenses, qui vise à remplacer les pré-amplificateurs traditionnels des lasers à base de Saphir dopé au Titane, car elle possède de nombreux avantages vis-à-vis de ceux-ci, parmi lesquels l'absence de rétrécissement spectral par le gain. Depuis quelques années, la technique OPCPA est utilisée dans de nombreux laboratoires français et étrangers, dans des chaînes laser de puissance élevée ou pour la génération d'impulsions ultra-courtes. Lors de cette thèse, les intérêts et les limites expérimentales de cette technique ont été étudiés afin de l'utiliser en tant qu'injecteur pour une chaîne laser de haute intensité. L'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence est un phénomène d'optique non linéaire du deuxième ordre qui combine les technologies d'amplification paramétrique et d'amplification d'impulsions à dérive de fréquence. Une source de pompe optique intense et une source signal faible interagissent dans un cristal non linéaire, permettant ainsi l'amplification du signal et s'accompagnant de la génération d'une nouvelle onde dite " complémentaire ". Deux configurations permettant un accord de phase large bande correspondant à des impulsions très courtes ont été étudiés. La première configuration d'amplification paramétrique qui fut développée est non dégénérée et non colinéaire. Les faisceaux signal et pompe sont générés par deux sources laser indépendantes et la synchronisation temporelle entre faisceaux est externe. La deuxième configuration est quasi-dégénérée et quasi-colinéaire. Les faisceaux proviennent d'une même source laser et sont ainsi synchronisés de façon naturelle. La seconde géométrie d'interaction s'est avérée être la plus prometteuse pour les études souhaitées. Son développement fut poursuivi en réalisant un schéma d'amplification hybride dans lequel un amplificateur paramétrique est combiné à un amplificateur à multiples passages traditionnel. Le signal ainsi amplifié est alors re-comprimé temporellement par un ensemble de quatre prismes associés à un filtre acousto-optique à dispersion programmable. La qualité spatiale ainsi que celle du front d'onde de l'impulsion incidente sont conservées pendant l'amplification. Une énergie de 300 µJ et un gain supérieur à 105 ont été obtenus sans réduction de la largeur spectrale des impulsions incidentes. La durée des impulsions obtenue après re-compression temporelle fut de 35 fs. La mise en évidence des verrous technologiques par la réalisation expérimentale d'une telle source va ainsi permettre d'améliorer le dispositif dont les résultats prometteurs démontrent tout l'intérêt d'utiliser ce type de système pour l'amplification d'impulsions laser ultra-courtes.

When ultrashort (fs), high-power laser pulses propagate through the atmosphere, extended plasma filaments form and emit white light in a spectral range spanning from the ultraviolet (230 nm) to the infrared (4,5 µm). This strongly non-linear optical phenomenon results from a dynamical balance between respectively focusing and defocusing Kerr- and plasma-lenses, which are formed by a non-uniform, intensity-dependent refractive index across the laser beam profile. My recent work presented here has mainly been dedicated to the study of this non-linear propagation and its applications to atmospheric sciences.Some applications such as white-light LIDAR rely on the white light continuum, which can be observed up to high altitudes and allows multicomponent remote sensing. Other techniques rely on the ability of the filaments to deliver high-intensities and induce non-linear optical effects at remote locations. This property allowed us to remotely identify bioaerosols or solid targets. Furthermore, the ionization of the fs-laser-induced filaments permits to control high-voltage discharges, opening the way to laser lightning rods., Lorsqu'elles se propagent dans l'air les impulsions laser ultrabrèves (fs) et de forte puissance forment des filaments ionisés sur de longues distances, où est produit un continuum de lumière blanche qui s'étend de l'ultraviolet (230 nm) à l'infrarouge (4,5 µm). Ce processus fortement non-linéaire résulte d'un équilibre dynamique entre deux effets dus au profil spatial du faisceau : la focalisation par effet Kerr, et la défocalisation par le plasma issu de l'ionisation multiphotonique de l'air. Mon travail de ces dernières années, présenté ici, est consacré à l'étude de cette propagation non-linéaire, et à ses applications pour la physique de l'atmosphère.Une première catégorie d'applications, comme le Lidar à lumière blanche, repose sur l'exploitation du continuum de lumière blanche, par exemple pour réaliser une télédétection multi-composants dans l'air. Une seconde famille repose sur la capacité des filaments de délivrer à grande distance des intensités suffisantes pour induire in situ des effets non-linéaires à distance. Nous avons utilisé cette propriété pour identifier à distance des simulants d'aérosols biologiques ou des cibles solides. Enfin, l'ionisation de l'air dans le filament nous a permis de contrôler des décharges électriques de haute tension, ouvrant la voie vers un paratonnerre laser.

When ultrashort (fs), high-power laser pulses propagate through the atmosphere, extended plasma filaments form and emit white light in a spectral range spanning from the ultraviolet (230 nm) to the infrared (4,5 µm). This strongly non-linear optical phenomenon results from a dynamical balance between respectively focusing and defocusing Kerr- and plasma-lenses, which are formed by a non-uniform, intensity-dependent refractive index across the laser beam profile. My recent work presented here has mainly been dedicated to the study of this non-linear propagation and its applications to atmospheric sciences.Some applications such as white-light LIDAR rely on the white light continuum, which can be observed up to high altitudes and allows multicomponent remote sensing. Other techniques rely on the ability of the filaments to deliver high-intensities and induce non-linear optical effects at remote locations. This property allowed us to remotely identify bioaerosols or solid targets. Furthermore, the ionization of the fs-laser-induced filaments permits to control high-voltage discharges, opening the way to laser lightning rods.; Lorsqu'elles se propagent dans l'air les impulsions laser ultrabrèves (fs) et de forte puissance forment des filaments ionisés sur de longues distances, où est produit un continuum de lumière blanche qui s'étend de l'ultraviolet (230 nm) à l'infrarouge (4,5 µm). Ce processus fortement non-linéaire résulte d'un équilibre dynamique entre deux effets dus au profil spatial du faisceau : la focalisation par effet Kerr, et la défocalisation par le plasma issu de l'ionisation multiphotonique de l'air. Mon travail de ces dernières années, présenté ici, est consacré à l'étude de cette propagation non-linéaire, et à ses applications pour la physique de l'atmosphère.Une première catégorie d'applications, comme le Lidar à lumière blanche, repose sur l'exploitation du continuum de lumière blanche, par exemple pour réaliser une télédétection multi-composants dans l'air. Une seconde famille repose sur la capacité des filaments de délivrer à grande distance des intensités suffisantes pour induire in situ des effets non-linéaires à distance. Nous avons utilisé cette propriété pour identifier à distance des simulants d'aérosols biologiques ou des cibles solides. Enfin, l'ionisation de l'air dans le filament nous a permis de contrôler des décharges électriques de haute tension, ouvrant la voie vers un paratonnerre laser.

We report a study of the photoconductivity (PC) induced in different types of diamonds (type IIa single crystals and CVD) by femtosecond XUV pulses (high order harmonics - up to 19th - of a titanium doped laser). We also reprot UPS spectras obtained with harmonics 13 to 29. Depending on the harmonic's order, the PC signal first increases (orders 9 to 13) and then decreases. If the increase is easily interpreted as resulting from a carrier multiplication process, the further decrease has not yet received an explanation. The UPS measurements also suggest a strong effect of the plasmon relaxation on the carrier multiplication process. Finally, we performed a preliminary GW ab-initio calculation of the carriers lifetime, acounting for electron-electron interactions. In the near-bandgap region, it behaves approximatively according to the Fermi-liquid model, from which it strongly departs at higher energies, which is attributed to band-structure effects and to plasmon excitations., Comment: Proceedings "UVX 2004", St Etienne, 7-11 juin 2004

The topic of this work is the study of the thermal effects due to laser-matter interaction in the case of metals in the femtosecond regime. Two approaches are developed. The first one uses a two dimensional numerical treatment of the Two Temperature Model (TTM). A definition of the Heat Affected Zone (HAZ), based on physical metallurgy arguments, is given. The spread of the HAZ is calculated in the direction perpendicular to the laser beam. The second approach is an experimental one. It uses transmission and scanning electronic microscopy techniques to measure the evolution of the microstructure in the vicinity of the irradiated area. The femtosecond and nanosecond regimes are compared for the main results of this work., L'objet de ce travail de these est l'etude des effets thermiques dus a l'interaction laser-matiere dans le cas de materiaux metalliques irradies avec des impulsions femtosecondes. Deux approches sont developpees. La premiere utilise un traitement numerique a deux dimensions du Modele a Deux Temperatures (MDT). Apres definition d'une Zone Affectee Thermiquement (ZAT) sur la base d'arguments de physique des materiaux, l'etendue de celle-ci est estimee par simulation numerique dans la direction perpendiculaire au faisceau laser. La deuxieme approche est de type experimentale. Les techniques de microscopie electronique en transmission et a balayage sont utilisées pour mesurer l'evolution des microstructures en bordure de la zone irradiee. Les regimes femtoseconde et nanoseconde sont compares dans l'ensemble des resultats de ce travail.

Electronic relaxation processes have been selectively studied in bulk and confined noble metals using high sensitivity femtosecond pump/probe techniques based on a home made titanium/sapphire laser, delivering 20 fs pulses tuneable in the 820 - 1080 nm range. Using a probe energy at the threshold of the interband transitions, we have shown that internal thermalization of the electronic gas can be followed. This takes place on a 350 fs time scale in bulk silver (500 fs in gold). A large reduction of this interaction time has been observed for particles with a radius smaller than 5 nm. This has been ascribed to an increase of the electron-electron scattering rate due to the reduction of the screening effects close to the particle surface. Numerical simulations have also been performed by solving the Boltzmann equation and compared to the experimental data. For probing out of resonance we have shown that the external thermalization dynamics (involving electron/phonons interactions) can be selectively studied. The characteristic electron-lattice energy exchange time is 850 fs in bulk silver (1 ps for gold). As for the internal thermalization, a strong reduction of this time has been observed for small sizes. This effect is independent of the environment, of the sample preparation technique and of the amplitude of the perturbation (in the low perturbation regime). On a long time scale, (about 10 ps), we have observed a periodic modulation of the transmission around the surface plasmon resonance, due to in phase excitation of the fundamental radial vibration mode in all the excited particles. Using this time resolved technique we have analysed the damping rate of those oscillations as a function of the environment and particle/matrix interface quality. In particular, this has been modified using a high pressure technique., Cette thèse est consacrée à l'étude sélective des processus de relaxation électronique dans des métaux nobles massifs (films) et confinés (nanoparticules dans différentes matrices) par des techniques pompe/sonde femtoseconde basées sur un oscillateur titane-saphir. Celui-ci, fabriqué au laboratoire, délivre des impulsions de 20 fs environ et est accordable entre 820 et 1080 nm. La dynamique de thermalisation interne du gaz d'électrons a été suivie en utilisant une sonde au seuil des transitions interbandes ; elle se déroule en 350 fs environ pour l'argent massif (500 fs pour l'or). Ce temps est fortement réduit pour des particules de rayon inférieur à 5 nm, ce qui s'explique par l'augmentation des interactions entre électrons due à la réduction de l'écrantage coulombien au voisinage des surfaces. Des simulations numériques de l'évolution de la distribution électronique ont été réalisées par résolution de l'équation de Boltzmann et comparées aux expériences. L'utilisation d'une sonde hors résonance nous a permis d'étudier indépendamment la dynamique de thermalisation externe (interactions électrons-phonons) dont le temps caractéristique est de 850 fs dans l'argent massif (1 ps pour l'or). A nouveau, une forte réduction de cette valeur est observée pour les faibles rayons. Cet effet est indépendant de l'environnement ou de la technique de croissance des particules, ainsi que de la perturbation appliquée, si celle-ci reste dans le domaine des faibles perturbations. Sur des temps longs (10 ps environ), nous avons observé une modulation de la transmission au voisinage de la résonance plasmon de surface, due à l'excitation en phase dans toutes les particules illuminées, du mode radial fondamental de vibration. Ces techniques résolues en temps nous ont permis de déterminer précisément l'amortissement de ces oscillations et sa dépendance en fonction de l'environnement et de la qualité du couplage mécanique particule/matrice qui a été modifié par des techniques hautes pressions.

Chirped femtosecond pulses are used in a pump-probe experiment to specifically characterize the non-instantaneous X (3) components in different liquids and glasses. Contrary to Kleinman symmetry, the X (3) XXXX /X (3) XYYX ratio depends on the studied sample.

We have designed a simple mid-IR femtosecond OPA seeded by a white light continuum and delivering very stable, largely tunable and energetic output pulses. This OPA requires fewer than 200 μJ of 120 fs Ti: Sapphire pump pulses as energy. This system allowed us to experimentally compare the performances of potassium crystals (KTP, KTA and KNbO 3 ) for the generation of Fourier transform limited 100 fs pulses tunable in 1-4.6 μm mid-IR wavelengths.

This manuscript presents nonlinear optic applications to frequency generation and temporal measurement of nonlinear phase processes. It deals with:- a femtosecond parametric amplification setup that enable to extend experimental wavelength to the near infrared.- a linear phase shift measurement system for time resolved pump--probe experiments.- optical phonon frequency measurement in perovskites crystals, including theoretical and experimental determination of the associated wave vector. - temporal measurement of the phase shift induced by cascaded second order nonlinearities. We show that it behaves like a non instantaneous process for second harmonic or sum frequency generations.The associated chirp is therefore nonlinear., Cette thèse présente des applications de l'optique non linéaire à la génération de fréquence et à la caractérisation temporelle de phénomènes de phase non linéaire. Elle comporte :- la réalisation d'un amplificateur paramétrique optique femtoseconde permettant de disposer de longueurs d'onde dans l'infrarouge proche.- un système expérimental de mesure de phase permettant de mesurer l'évolution temporelle de phases non linéaires.- des mesures de fréquences de phonons optique dans des cristaux pérovskites. La détermination théorique et expérimentale du vecteur d'onde associé au phonon a permis de séparer deux processus expérimentaux différents. - la mesure de la dynamique temporelle du déphasage induit par une cascade de non linéarités du second ordre lors de la génération de fréquence somme. Les résultats ont montré que le déphasage n'est pas assimilable à un phénomène instantané et que le décalage temporel de fréquence associé est non linéaire.

High peak power subpicosecond optical pulses have been generated by parametric amplification of a white femtosecond continuum in a new organic crystal, N-(4-nitrophenyl)-L-prolinol (NPP). The relation between this observation and the structural properties, both at microscopic and macroscopic levels of NPP are exposed. Special emphasis is put on the renewal of the traditional concept of non-critical phase-matching in view of the present requirements linked to the observation of ultrafast subpicosecond nonlinear phenomena. The notions of θ-non critical and λ-non critical phase-matching together with their implications are exposed. A new method for time-resolved luminescence spectroscopy with subpicosecond resolution is simply derived as an extension of the NPP nonlinear measurement set-up where a previously used infra-red emitting continuum water cell is simply replaced by any sample of interest with luminescence in the 1.0-1.6 μm range. This new technique, defined as PASS, a tag for Parametric Amplification and Sampling Spectroscopy, is demonstrated at 1.44 μm in a InGaAs-InAlAs multiple quantum well structure. The future of nonlinear organic materials in infra-red optical signal processing systems is briefly discussed in conclusion Impulsions optiques de forte puissance crete obtenues par amplification parametrique d'un continuum de lumiere blanche dans le N-(4-nitrophenyl)-(L)-prolinol) ou NPP. Proprietes du NPP. Revision du concept «accord de phase non critique». Concept «d'accord de phase λ- non critique». Presentation d'une nouvelle methode spectroscopique autorisant une resolution temporelle inferieure a la picoseconde, methode «PASS» pour «Parametric Amplication and Sampling Spectroscopy». Application de PASS a l'etude d'une structure de type puits quantiques multiples

Une mesure de la relaxation du dichroïsme et de la biréfringence photoinduits dans un colorant a été effectuée par « excitation-sondage » en utilisant un laser femtoseconde à haute cadence. La mise au point d'une technique de modulation du délai temporel avec détection synchrone du signal à la fréquence harmonique nous a permis d'observer avec une grande précision un comportement oscillatoire amorti. Cette technique est utile pour améliorer le rapport signal sur bruit de ce faible signal superposé à un grand fond lentement variable et nous a permis d'observer pour la première fois une modulation de plusieurs térahertz de l'effet Kerr optique.

Expérience réalisée a l'aide d'un laser a colorant en anneau a blocage de mode passif, et dont la dispersion de vitesse de groupe peut être contrôlée. On montre que le fonctionnement de ce type de laser est base sur des phénomènes solitons en analysant un régime particulier du laser qui émet alors des impulsions semblables à des solitons d'ordre 3. Description d'une chaine amplificatrice ayant un gain d'environ 10**(6). On présente un nouveau système de compensation de la dispersion de la chaine amplificatrice et une nouvelle méthode de mesure monocoup de la réponse temporelle de l'effet Kerr optique.

Chirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration (10⁻¹⁵s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale (10⁻¹⁸s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness (∽2mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms.; La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes)(10⁻¹⁵s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde (10⁻¹⁸s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance (∽2mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chirale.

L’observation de la dynamique des événements moléculaires dans la cellule in situ présente une série de défis, notamment la capacité de suivre ces événements avec le maximum de résolution spatiale et temporelle tout en minimisant l’interférence avec la biologie du tissu et de la cellule. L’exploitation récente d’approches fondées sur l’optique non-linéaire, telle que la microscopie par balayage laser de fluorescence produite par excitation à deux photons, a permis de faire des progrès énormes dans ce domaine, notamment parce qu’elle permet de faire des mesures dans un espace très confiné à l’intérieur du tissu intact et à des profondeurs inaccessibles avec la microscopie linéaire conventionnelle. En minimisant l’excitation indésirable du tissu en dehors du point focal, on améliore la résolution et la sensibilité, on simplifie le système optique et on minimise la phototoxicité. Ces avantages sont à la source du succès de la microscopie à deux photons pour l’imagerie cellulaire fonctionnelle. Des percées récentes en optique/photonique permettent d’envisager d’améliorer davantage la résolution spatiale et temporelle de ce type d’imagerie et la capacité de sonder encore plus profondément dans le tissu pour repousser les limites de la biochimie fonctionnelle et de la biologie cellulaire actuelles., One of the main challenges of modern biochemistry and cell biology is to be able to observe molecular dynamics in their functional context, i.e. in live cells in situ. Thus, being able to track ongoing molecular events with maximal spatial and temporal resolution (within subcellular compartments), while minimizing interference with tissue biology, is key to future developments for in situ imaging. The recent use of non-linear optics approaches in tissue microscopy, made possible in large part by the availability of femtosecond pulse lasers, has allowed major advances on this front that would not have been possible with conventional linear microscopy techniques. Of these approaches, the one that has generated most advances to date is two-photon laser scanning fluorescence microscopy. While this approach does not really provide improved resolution over linear microscopy in non absorbing media, it allows us to exploit a window of low absorbance in live tissue in the near infrared range. The end result is much improved tissue penetration, minimizing unwanted excitation outside the focal area, which yields an effective improvement in resolution and sensitivity. The optical system is also simplified and, more importantly, phototoxicity is reduced. These advantages are at the source of the success of two-photon microscopy for functional cellular imaging in situ. Yet, we still face further challenges, reaching the limits of resolution that conventional optics can offer. Here we review some recent advances in optics/photonics approaches that hold promises to improve our ability to probe the tissue in finer areas, at faster speed, and deeper into the tissue. These include super-resolution techniques, introduction of non paraxial optics in microscopy and use of amplified femtosecond lasers, yielding enhanced spatial and temporal resolution as well as tissue penetration.