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The use of synchrotron radiation in the so-called tender X-ray domain, which ranges from around 2 keV to 12 keV, enables the core-shell excitation/ionization of chemical systems. Since these core-excited/ionized states are quite unstable, the system decays. Thus, such states own ultrashort lifetime on the time scales of femtoseconds. The relaxation pathways for the decay to a more stable state can occur via the ejection of an electron or emission of a photon. In this thesis, we studied processes resulting from the interaction between the X-ray radiation and matter through the employment of electron spectroscopy techniques. We experimentally observed the theoretical prediction of the relativistic nature of the photoionization of the spin- orbit doublets in Argon and Xenon. Following, we continued our studies on chemical systems in gas-phase. However, we moved to larger chemical systems: sulfur-based aromatic molecules. We explored the sensitivity of resonant Auger spectroscopy to observe conjugation effects following the relaxation of the core-excited states. Theoretical calculations provided an interpretation of the behavior observed in the resonant Auger spectra. In the last part of this work, we applied the core-hole clock spectroscopy (CHCS) to investigation of electron dynamics in two thiophene-based polymer thin films: polythiophene (PT) and poly[3-hexylthiophene-2,5-diyl] (P3HT) deposited on ITO substrate. Using resonant Auger electron spectroscopy, we provided an indication of from which molecular orbital the spectator electron delocalizes.; L’utilisation du rayonnement synchrotron dans le domaine des rayons X tendres, (2keV à 12keV), permet l’excitation/ionisation des systèmes chimiques en couche profonde. Étant donné que ces états sont assez instables, vont alors se relaxer par émission dun photon ou électron. La durée de vie de ces états est ultracourte (femtoseconde). Les voies de relaxation peuvent se produire via l’éjection d’un électron ou l’émission d’un photon. Dans cette thèse, nous avons étudié les processus résultant de l’interaction entre le rayonnement X et la matière grâce à l’utilisation de techniques de spectroscopie électronique. Nous avons observé expérimentalement la prédiction théorique de la nature relativiste de la photoionisation des doublets spin-orbite pour l’argon et le xénon. Cependant, nous avons opté pour des systèmes chimiques plus larges en phase gazeuse: des molécules aromatiques à base de soufre. Nous avons exploré la sensibilité de la spectroscopie Auger résonnante par mesurer les spectres Auger résonnants du soufre KL2,3L2,3 sous forme de cartes 2D pour étudier les effets de conjugaison. Les calculs théoriques ont fourni une compréhension complémentaire aux observations expérimentales. Dans la dernière partie, nous avons exploré la spectroscopie core-hole clock (CHCS) pour étudier la dynamique électronique dans deux films minces de polymère à base de thiophène: le polythiophène (PT) et le poly [3-hexylthiophène] (P3HT) déposé sur un substrat ITO. En utilisant la spectroscopie Auger résonante, nous avons fourni une indication de l’orbitale moléculaire à partir de laquelle l’électron spectateur se délocalise.

Transition metal oxides are of great interest because of the wide range of properties they exhibit. They have potentially many technological applications in the field of electronics, especially based on the development of devices for information technology requiring contacting these oxides with metals. This thesis work, mainly based on photoemission spectroscopy, is a detailed study of the Fe/SrTiO₃ interface grown at room temperature in which we focus in particular on structural and electronic properties. We show that iron has an epitaxial growth with an island morphology and that films completely cover the substrate for the deposition of few atomic monolayers. We demonstrate that the metal reacts with the substrate during the formation of the interface which results in the presence of reduced titanium at the interface. We associate this reduction of titanium with the presence of oxygen vacancies at the Fe/SrTiO₃ interface. While the expected Schottky barrier height for a Fe/SrTiO₃(001) abrupt junction is about 1 eV for electrons, we show that the presence of oxygen vacancies at the interface lowers this Schottky barrier height to about 0.05 eV. The creation of oxygen vacancies during the deposition of fractions of iron monolayer on SrTiO₃ also leads to the metallization of the semiconductor surface. This mechanism is related to the creation of positively charged donor states associated with oxygen vacancies during deposition. To determine the band profile in the substrate, we solved the one-dimensional Poisson equation in a modified approach of the density functional theory taking into account the electron accumulation layer. By comparing these calculations with our photoemission results, we find that the surface potential has spatial inhomogeneities parallel to the surface.; Les oxydes de métaux de transition sont d'un grand intérêt en raison du large éventail de propriétés qu'ils présentent. Ils ont potentiellement de nombreuses applications technologiques dans le domaine de l'électronique, reposant en partie sur le développement de dispositifs pour la technologie de l'information nécessitant de les contacter avec des métaux. Ce travail de thèse, basé principalement sur l'utilisation de la spectroscopie de photoémission, porte sur une étude détaillée de l'interface Fe/SrTiO₃ réalisée à température ambiante, dans laquelle nous nous sommes intéressés en particulier aux propriétés structurales et électroniques. Nous montrons que le fer est épitaxié, que sa croissance est en îlots et que les films couvrent entièrement le substrat pour le dépôt de quelques monocouches atomiques. Nous mettons en évidence une réaction du métal avec le substrat lors de la formation de l'interface qui se manifeste par la présence de titane réduit à l'interface. Nous associons cette réduction du titane à la présence de lacunes d'oxygène à l'interface Fe/SrTiO₃. Alors que la hauteur de barrière Schottky attendue pour une jonction abrupte Fe/SrTiO₃(001) est d'environ 1 eV pour les électrons, nous montrons que la présence des lacunes d'oxygène à l'interface abaisse la hauteur de barrière Schottky à environ 0,05 eV. La création de lacunes d'oxygène lors du dépôt de fractions de monocouche de fer sur le SrTiO₃ conduit aussi à une métallisation de la surface du semi-conducteur. Ce mécanisme est relié à la création d'états donneurs chargés positivement associés aux lacunes d'oxygène pendant le dépôt. Pour déterminer le profil de bande dans le substrat nous avons résolu l'équation de Poisson à une dimension dans une approche de la théorie de la fonctionnelle de la densité modifiée, en tenant compte de la couche d'accumulation d'électrons. Confrontant ces calculs avec nos résultats de photoémission nous trouvons que le potentiel de surface présente des inhomogénéités spatiales parallèlement à la surface.

Ce travail de thèse porte sur l'étude expérimentale des processus de photoionisation multiple de vapeurs alcalines par rayonnement synchrotron. Je me suis intéressé particulièrement à la désexcitation par déclin Auger des atomes ionisés en couche interne. Le dispositif expérimental HERMES mis au point par l'équipe est un spectromètre par temps de vol de type bouteille magnétique qui permet de détecter en coïncidence tous les électrons émis lors du processus d'ionisation (photoélectrons) et de relaxation (électrons Auger). Une partie importante de ma thèse a été consacrée à l'améliorer pour permettre également la détection en coïncidence des ions formés.; Ce travail de thèse porte sur l'étude expérimentale des processus de photoionisation multiple de vapeurs alcalines par rayonnement synchrotron. Je me suis intéressé particulièrement à la désexcitation par déclin Auger des atomes ionisés en couche interne. Le dispositif expérimental HERMES mis au point par l'équipe est un spectromètre par temps de vol de type bouteille magnétique qui permet de détecter en coïncidence tous les électrons émis lors du processus d'ionisation (photoélectrons) et de relaxation (électrons Auger). Une partie importante de ma thèse a été consacrée à l'améliorer pour permettre également la détection en coïncidence des ions formés.

In spite of the rapid technological progress in nitrides, the intrinsic properties of nitride alloys and the physics of III-N devices are still not well understood. In the course of my thesis work, novel experimental and theoretical approaches to tackle the study of the microscopic mechanisms governing the electronic properties of nitride semiconductors have been developed. A new experimental technique allowing to directly measure the energy distribution of conduction electrons of an operating LED is explored. This approach allows the direct observation of hot electron populations excited in the optoelectronic device under electrical operation and emitted in ultra-high vacuum. A recent theory of localization in disordered systems is applied to nitride materials and optoelectronic devices. This method allows for the first time the determination of the localization landscape induced by alloy disorder without resorting to the Schrödinger equation. Experimentally, a clear signature of alloy disorder is observed by biased photocurrent spectroscopy of InGaN quantum wells in the form of an Urbach tail for below-gap excitation and is found to be in excellent agreement with the predictions given by the novel localization theory., Malgré les rapides progrès technologiques dans les nitrures, les propriétés intrinsèques des alliages de nitrures et les processus physiques qui gouvernent la physique de ces dispositifs sont encore mal connus. Au cours de mon travail de thèse, de nouvelles approches expérimentales et théoriques ont été développées pour aborder l’étude des mécanismes microscopiques qui gouvernent les propriétés électroniques des dispositifs à base de nitrures semi-conducteurs. Une nouvelle technique expérimentale permettant de mesurer directement la distribution en énergie des électrons de conduction d’une LED en fonctionnement est explorée. Cette approche permet l’observation directe de populations d’électrons chauds excités dans le dispositif optoélectronique sous injection électrique et émis dans l’ultravide. Une théorie récente de la localisation dans les systèmes désordonnés est appliquée aux matériaux et dispositifs optoélectroniques à base de nitrures. Cette méthode permet pour la première fois la détermination du paysage de localisation induit par le désordre d’alliage sans résoudre l’équation de Schrödinger. Expérimentalement, une signature claire du désordre d’alliage est observée par des mesures de spectroscopie de photocourant dans des puits quantiques d’InGaN sous forme d’une queue d’Urbach pour des excitations d’énergie inférieure à la largeur de la bande interdite. Ceci permet de définir une énergie caractéristique du désordre qui est en excellent accord avec les prédictions fournies par la nouvelle théorie de la localisation.

The SPIRAL2 project will enable the production at GANIL of very intense radioactive and stable beams. Pushing the present-day limits of knowledge, it represents an opportunity for several fields of nuclear physics. The Super Separator Spectrometer S3 associated to its focal-plane detection system SIRIUS will take the best possible benefit of these intense stable beams especially for researches on the N=Z nuclei close to Tin-100 and on the super heavy elements. This thesis is dedicated to the SIRIUS Tunnel silicon detectors, with GEANT4 simulations and their corresponding experimental study of the SIRIUS Tunnel detectors prototypes. In addition to the detection efficiency characterization and the setting of corresponding limits on mechanical conceptual drawings, the simulations have enabled to shed light on the major forward step brought by zero dead-layer silicon detectors. The section dedicated to the manipulations starts with the presentation of the test bench set up at IPHC in order and test the prototypes and pre-series detectors. The Tunnel detector is also presented in its scientific and technical context. The Tunnel detector prototypes studies and the results obtained are detailed. Finally, the evolution toward series detectors is presented on the basis of the improvements done with the pre-series detector., Le projet SPIRAL2 permettra de produire au GANIL des faisceaux radioactifs et stables très intenses. Repoussant les limites actuelles de nos connaissances, il constitue une opportunité pour de nombreux domaines de la physique nucléaire. Le Super Séparateur Spectromètre S3 et son système de détection au plan focal SIRIUS ont été conçus afin de tirer le meilleur parti de ces faisceaux stables intenses notamment au profit des recherches sur les éléments N=Z proches de l'étain-100 et des noyaux super lourds. Ce travail de thèse portent sur les détecteurs silicium Tunnel de SIRIUS, avec d'un côté des simulations GEANT4 de l'ensemble de SIRIUS et d'un autre côté son pendant expérimental avec l'étude des prototypes des Tunnel de SIRIUS. Les simulations ont permis, outre la caractérisation de l'efficacité de détection et des limites induites en terme de conception mécanique, de mettre en lumière le bond en avant permis par l'avènement de détecteurs silicium presque sans zones mortes. La partie dédiée aux manipulations commence par la présentation du banc de test mis en place à l'IPHC pour recevoir et tester les détecteurs prototypes et pré-série. Le détecteur Tunnel est également présenté dans son contexte scientifique et technique. Les études des prototypes de détecteurs Tunnel et les résultats obtenus sont détaillés. Enfin, l'évolution vers les détecteurs de série est présentée sur la base des améliorations réalisées et constatées pour le détecteur de pré-série.

The formation of the negative hydrogen ion (H-) in collisions between a positive ion and a neutral atomic or molecular target is studied experimentally at impact energies of a few keV. The doubly-differential cross sections for H- formation are measured as a function of the kinetic energy and emission angle for the collision systems OH+ + Ar and O+ + H2O à 412 eV/a.m.u. These H- ions can be emitted at high energies (keV) in hard quasi-elastic two-body collisions involving a large momentum transfer to the H center. However, H- ions are preferentially emitted at low energy (eV) due to soft many-body (>2) collisions resulting in a low momentum transfer. The formation of H- ions by electron capture follows excitation or ionization of the molecule. The molecular fragmentation dynamics is modeled to simulate the emission of H- ions. The overall good agreement between the simulation and the experiment leads to the understanding of most of the experimental observations.; La formation de l'ion négatif d'hydrogène (H-) lors de collisions entre un ion positif et une cible atomique ou moléculaire neutre est étudiée expérimentalement à des énergies d'impact de l'ordre du keV. Les sections efficaces doublement différentielles de formation des ions H- sont mesurées en fonction de leur énergie cinétique et de leur angle d'émission lors des collisions OH+ + Ar et O+ + H2O à 412 eV/u.m.a. Ces ions peuvent être émis à haute énergie (keV) lors de collisions violentes quasi-élastiques à 2 corps impliquant un fort transfert d'impulsion au centre H. Cependant, les anions H- sont préférentiellement émis à faible énergie (eV) lors de collisions douces à plusieurs corps (>2) qui résultent en un faible transfert d'impulsion. La formation des ions H- par capture électronique fait suite à l'excitation ou l'ionisation de la molécule. La dynamique de la fragmentation moléculaire est modélisée afin de simuler l'émission des ions H-. L'accord globalement satisfaisant entre la simulation et l'expérience facilite l'interprétation des observations expérimentales.

Membres du Jury: P.Labastie (LCAR Toulouse, France) :président B.Huber (Ciril,Caen,France) :rapporteur F.Martin (UAM, Madrid, Espagne) :Rapporteur M.Farizon (IPNL, Lyon, France) S.Martin (LASIM, Lyon, France) P.Moretto-Capelle (LCAR, Toulouse) :Dir. de thèse; A quantitative study of the C60 fullerene fragmentation in collision with light ions (Hn=1,2,3+, Heq=1,2+, in the velocity range 0,1 - 2,3 u.a.) is presented. The multicorrelation technique, developed between fragment ions and electrons with well defined energy, has enlightened some of the dependences and properties of fragmentation mechanisms (cross sections, electron spectroscopy, size distributions, kinetic energy of fragment ions, Campi's scatter plot, activation energies). The deposited energy hence appeared as an important parameter. Cross sections have been measured, for the first time, for all the collisionnal processes. Ionisation and capture only depends on the collision velocity. On the other hand, scaling laws with the deposited energy have been observed for the cross sections of multifragmentation, which depends on the collision energy and the nature of the projectile. The deposited energy has also been found as an essential parameter to understand the evolution of the charged fragment size distributions. The electron spectroscopy, achieved at an emission angle of 35°, showed spectra peaked at important energies (from 5 to 20 eV). The spectra shape depends on the collision velocity. A first theoretical analysis points out the link between the observed energy distribution and the presence of a centrifugal potential barrier. Finally, correlation experiments between produced ions and electron energy reveal that electron energy increases with internal energy.; Cette thèse présente une étude quantitative des modes de fragmentation du fullerène C60 en collision avec des ions légers (Hn=1,2,3+ , Heq=1,2+) dans le domaine de vitesse 0,1 - 2,3 u.a.. La technique de multicorrélation (ions, électrons, énergie des électrons) employée a permis de dégager certaines dépendances et propriétés des mécanismes de fragmentation (sections efficaces, spectroscopie d'électrons, distributions de taille, énergies cinétiques des fragments, tracé de Campi, énergies d'activation). L'énergie déposée s'est ainsi révélée comme un paramètre important. Les sections efficaces ont été mesurées pour la première fois sur l'ensemble des processus collisionnels. L'ionisation et la capture ne dépendent que de la vitesse de collision. Une loi d'échelle avec l'énergie déposée a été observée pour les sections efficaces de multifragmentation. L'énergie déposée est aussi apparue comme le paramètre principal dans l'évolution des distributions de taille des fragments chargés émis. La spectroscopie des électrons (inédite sur un agrégat), réalisée à un angle d'émission de 35°, a montré des spectres piqués à des énergies d'électron importantes (de 5 à 20 eV). La forme de ces spectres dépend de la vitesse de collision. Un début d'analyse théorique semble montrer que cette structure particulière est liée à la présence d'une barrière de potentiel centrifuge. Enfin, les corrélations ions produits et énergie des électrons mettent en évidence que l'énergie des électrons augmente avec l'énergie interne.

The influence of sputtering and annealing on the properties of MoTe 2 films was investigated by scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, electron microprobe analysis, electron spectroscopy (X.P.S.), X ray analysis and optical absorption. It was found that stoiechiometric thin films are obtained after appropriate annealing. The c-axis of the crystallites is perpendicular to the plane of the substrate. The optical gap (0.9 eV≤E 0 ≤0.93 eV) was determined to be almost equal to that of MoTe 2 single crystal. The chemical shifts of the X.P.S. lines were found to be in good agreement with those of a single crystal reference L'influence des conditions de pulverisation et des traitements thermiques ulterieurs sur les proprietes structurales de couches minces de MoTe 2 a ete etudiee par microscopie electronique a balayage et a transmission, microsonde electronique, spectroscopies d'electrons (X.P.S.), analyse aux rayons X et absorption optique. On montre que des couches stœchiometriques peuvent etre obtenues apres un traitement thermique adequat. L'axe c des cristallites de MoTe 2 est perpendiculaire au plan du substrat. La largeur de bande interdite (0,9 eV≤E 0 ≤0,93 eV) determinee par absorption optique est proche de celle admise pour les monocristaux. Les energies de liaisons des raies X.P.S. sont en bon accord avec celles des monocristaux de reference

The structure of ZnSiAs 2 single crystals was studied by X-rays, while chemical shift of binding energies and composition were determined by electron spectrometry (XPS) and microprobe analysis. Electrical measurements, conductivity and thermoelectric power have been performed in the temperature range 195-550 K. The Hall coefficient is given between 180 and 400 K. Experimental results are interpreted with the help of a p type compensated semiconductor. The fitting of the experimental results shows that two main processes contribute to the total conductivity: hopping in the broadened acceptor level and hole scattering by lattice modes and ionized impurities in the valence band. The acceptor and donor levels may be related to vacancies in the single crystal Apres controle de la structure cristalline, de la composition ainsi que de l'etat des liaisons de chaque echantillon par diffraction X, microsonde electronique et spectroscopie d'electrons (ESCA( 1 )) les proprietes electriques du ZnSiAs 2 ont ete etudiees par mesure de resistivite et de pouvoir thermoelectrique (PTE) entre 195 et 550 K. Ces mesures ont ete completees par celles du coefficient de Hall entre 180 et 400 K. Le modele le plus simple permettant de rendre compte des courbes experimentales est celui d'un semiconducteur compense de caractere p. Le niveau accepteur legerement elargi est le siege de mecanismes de conduction par sauts. L'ajustement des courbes a partir de ce modele montre que trois mecanismes de diffusion gouvernent essentiellement les proprietes electriques du materiau: interactions trous-modes acoustiques du reseau et trous-impuretes ionisees dans la bande de valence et conduction par sauts thermiquement actives dans le niveau accepteur. L'origine des niveaux donneur et accepteur est vraisemblablement liee au leger ecart a la stoechiometrie mis en evidence par microanalyse et spectroscopie d'electrons

L'analyse chimique des solides non cristallins en surface et en couches minces se révèle de plus en plus nécessaire et pose cependant souvent un difficile problème d'effet de charge pour beaucoup de méthodes. Sans naturellement être exhaustive, une courte description des principales méthodes (spectrométries de masse, méthodes nucléaires et spectroscopies électroniques) est exposée.