Search

The aim of this study is to compute structural, dynamic and thermodynamic properties in the liquid and undercooled states of Au-Si alloys using molecular dynamics simulations. The interactions are described via a modified embedded-atom model (MEAM) refined to take into account the liquid properties. In a first step, for the eutectic composition, the local structure is characterized by a strong Au-Si affinity, namely a well-pronounced chemical short-range order which leads to the slowing down of the formation of icosahedral local motifs in the undercooled regime. Moreover we have shown that this short range order strongly influences dynamic and thermodynamic properties of this liquid alloy. A more general study including compositions around the eutectic composition confirms the peculiar behavior of the eutectic alloy. In a second step, we study the behavior of the eutectic alloy in interaction with different substrates of silicon. We show that the liquid mimics the orientation of the substrate, using a one-atomic layer and a chemical composition that may differ from the eutectic one. This peculiar behavior is related to the undercooling properties experimentally observed in these systems.; Ce travail a pour but l'étude des propriétés structurales, dynamiques et thermodynamiques de l'alliage Au-Si dans l'état liquide et surfondu. Nous avons utilisé des simulations de dynamique moléculaire pour déterminer ces propriétés. Les interactions interatomiques nécessaires à ces simulations ont été construites dans un modèle de type MEAM. Dans une première partie de ce travail, nous avons montré que pour la composition eutectique, la structure locale de l'alliage liquide est caractérisée par une forte affinité entre l'or et le silicium, conduisant à un ordre chimique local très important qui ralentit la formation des motifs icosaédriques, caractéristique de l'ordre structural des systèmes métalliques surfondus. Nous avons également montré que cet ordre local influence fortement les propriétés thermodynamiques et dynamiques de cet alliage liquide. Une étude plus générale autour de la composition eutectique confirme les propriétés particulières du liquide à la composition eutectique. Dans une seconde partie, nous avons étudié les propriétés de l'alliage eutectique Au-Si en interaction avec des substrats de silicium. Nous avons mis en évidence une forte structuration du liquide à l'interface, le liquide ayant la propriété de reproduire sur une couche atomique la topologie de la surface du substrat en modifiant parfois sa composition chimique. Ce comportement très particulier est relié aux propriétés de surfusion observées expérimentalement dans ces systèmes.

The aim of this study is to compute structural, dynamic and thermodynamic properties in the liquid and undercooled states of Au-Si alloys using molecular dynamics simulations. The interactions are described via a modified embedded-atom model (MEAM) refined to take into account the liquid properties. In a first step, for the eutectic composition, the local structure is characterized by a strong Au-Si affinity, namely a well-pronounced chemical short-range order which leads to the slowing down of the formation of icosahedral local motifs in the undercooled regime. Moreover we have shown that this short range order strongly influences dynamic and thermodynamic properties of this liquid alloy. A more general study including compositions around the eutectic composition confirms the peculiar behavior of the eutectic alloy. In a second step, we study the behavior of the eutectic alloy in interaction with different substrates of silicon. We show that the liquid mimics the orientation of the substrate, using a one-atomic layer and a chemical composition that may differ from the eutectic one. This peculiar behavior is related to the undercooling properties experimentally observed in these systems., Ce travail a pour but l'étude des propriétés structurales, dynamiques et thermodynamiques de l'alliage Au-Si dans l'état liquide et surfondu. Nous avons utilisé des simulations de dynamique moléculaire pour déterminer ces propriétés. Les interactions interatomiques nécessaires à ces simulations ont été construites dans un modèle de type MEAM. Dans une première partie de ce travail, nous avons montré que pour la composition eutectique, la structure locale de l'alliage liquide est caractérisée par une forte affinité entre l'or et le silicium, conduisant à un ordre chimique local très important qui ralentit la formation des motifs icosaédriques, caractéristique de l'ordre structural des systèmes métalliques surfondus. Nous avons également montré que cet ordre local influence fortement les propriétés thermodynamiques et dynamiques de cet alliage liquide. Une étude plus générale autour de la composition eutectique confirme les propriétés particulières du liquide à la composition eutectique. Dans une seconde partie, nous avons étudié les propriétés de l'alliage eutectique Au-Si en interaction avec des substrats de silicium. Nous avons mis en évidence une forte structuration du liquide à l'interface, le liquide ayant la propriété de reproduire sur une couche atomique la topologie de la surface du substrat en modifiant parfois sa composition chimique. Ce comportement très particulier est relié aux propriétés de surfusion observées expérimentalement dans ces systèmes.

Semiconductor (SC) nanowires (NMs) have been identified as important components for futureelectronic and sensor nanodevices. They are produced using a metal catalyst (Au) that forms a loweutectic point with the SC phase (Si) and enables their nucleation and their growth at lowtemperatures. The aim of this study is to investigate the formation, the structure as well as thebehaviour of such liquid eutectic droplets in interaction with the substrates on which the futur NMsproperties will later depend. This work has been performed in-situ, using synchrotron radiation whichis the perfect tool to characterize this mechanism at the atomistic scale. The eutectic droplets havebeen obtained through the dewetting of thin gold films. This process has been found to modify theepitaxial relationships between the gold and the silicon substrate. The obtained droplets areaccompanied by a wetting layer (WL) whose conditions of formation as well as atomic structure,which turned to be a surface reconstruction, have been determined. During the cooling process, thesupercooling effects in such AuSi eutectic droplets have been found to be enhanced in the presenceof this reconstruction. It has been explained by its specific atomic structure which is likely to stabilizethe liquid phase. Similar experiments on other systems (Au-Ge or Al-Si) were performed and asynthesis has been made in order to present the current knowledge on this topic in comparison withthe results of this work., Les nanofils (NFs) de semi-conducteur (SC) sont des objets possédant des propriétés trèsintéressantes pour la fabrication de futurs composants électroniques à l’échelle nanométrique. Ilssont élaborés grâce à l’utilisation d’un catalyseur métallique (Au) formant un point eutectiqueprofond en s’alliant à la phase SC (Si) permettant la germination et la croissance du NF à bassestempératures. Ce travail a pour but l’étude de la formation, de la structure et du comportement deces gouttes d’alliage eutectique en interaction avec le substrat dont les propriétés futures du NF vontdépendre. L’étude a été menée in-situ, par utilisation du rayonnement synchrotron qui est un outilparfaitement dédié à la caractérisation de structures à l’échelle atomistique. Les gouttes d’eutectiqueont été obtenues par démouillage du film d’or. L’étude de ce procédé a révélé des changements dansles relations d’épitaxies entre l’or et le silicium. Les gouttes ainsi formées sont accompagnées d’unecouche de mouillage, se révélant être une reconstruction de surface, dont les conditions de formationainsi que la structure atomique ont été déterminées. Lors du refroidissement, une augmentation deseffets de surfusion a été observée en présence de cette reconstruction et a été expliquée par lastructure même de cette dernière qui semble stabiliser l’état liquide. Des expériences similaires ontété faites sur d’autres systèmes (Au-Ge, Al-Si) et une synthèse a été réalisée pour comparer lesconnaissances actuelles sur le sujet avec les résultats de ce travail.