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As the second most abundant biopolymer on earth, and as a resource recently becoming more available in separated and purified form on an industrial scale due to the development of new isolation technologies, lignin has a key role to play in transitioning our material industry towards sustainability. Additive manufacturing (AM), the most efficient-material processing technology to date, has likewise made great strides to promote sustainable industrial solutions to our needs in engineered products. Bringing lignin research to AM has prompted the emergence of the nascent "lignin 3D printing" field. This review presents the recent state of art of this promising field and highlights its challenges and opportunities. Following a review of the industrial availability, molecular attributes, and associated properties of technical lignins, we review R&D efforts at implementing lignin systems in extrusion-based and stereolithography (SLA) printing technologies. Doing so underlines the adage of lignin research that "all lignins are not created equal," and stresses the opportunity nested in this chemical diversity created mostly by differences in isolation conditions to molecularly select and tune the attributes of technical lignin systems towards desirable properties, be it by modification or polymer blending. Considering the AM design process in its entirety, we finally propose onward routes to bring the full potential to this emerging field. We hope that this review can help promote the unique value and overdue industrial role of lignin in sustainable engineered materials and products.

As the second most abundant biopolymer on earth, and as a resource recently becoming more available in separated and purified form on an industrial scale due to the development of new isolation technologies, lignin has a key role to play in transitioning our material industry towards sustainability. Additive manufacturing (AM), the most efficient-material processing technology to date, has likewise made great strides to promote sustainable industrial solutions to our needs in engineered products. Bringing lignin research to AM has prompted the emergence of the nascent "lignin 3D printing" field. This review presents the recent state of art of this promising field and highlights its challenges and opportunities. Following a review of the industrial availability, molecular attributes, and associated properties of technical lignins, we review R&D efforts at implementing lignin systems in extrusion-based and stereolithography (SLA) printing technologies. Doing so underlines the adage of lignin research that "all lignins are not created equal," and stresses the opportunity nested in this chemical diversity created mostly by differences in isolation conditions to molecularly select and tune the attributes of technical lignin systems towards desirable properties, be it by modification or polymer blending. Considering the AM design process in its entirety, we finally propose onward routes to bring the full potential to this emerging field. We hope that this review can help promote the unique value and overdue industrial role of lignin in sustainable engineered materials and products.

As the second most abundant biopolymer on earth, and as a resource recently becoming more available in separated and purified form on an industrial scale due to the development of new isolation technologies, lignin has a key role to play in transitioning our material industry towards sustainability. Additive manufacturing (AM), the most efficient-material processing technology to date, has likewise made great strides to promote sustainable industrial solutions to our needs in engineered products. Bringing lignin research to AM has prompted the emergence of the nascent "lignin 3D printing" field. This review presents the recent state of art of this promising field and highlights its challenges and opportunities. Following a review of the industrial availability, molecular attributes, and associated properties of technical lignins, we review R&D efforts at implementing lignin systems in extrusion-based and stereolithography (SLA) printing technologies. Doing so underlines the adage of lignin research that "all lignins are not created equal," and stresses the opportunity nested in this chemical diversity created mostly by differences in isolation conditions to molecularly select and tune the attributes of technical lignin systems towards desirable properties, be it by modification or polymer blending. Considering the AM design process in its entirety, we finally propose onward routes to bring the full potential to this emerging field. We hope that this review can help promote the unique value and overdue industrial role of lignin in sustainable engineered materials and products.

Inhalt dieser Arbeit ist die Modifikation von biobasierten Matrixmaterialien, wie Cellulosederivaten mittels technisch skalierbarer Methoden, um das Potential modifizierten Matrixmaterialien für den Einsatz in grünen Compositen zu eruieren. Besonderes Augenmerk wurde auf die Faser-Matrixhaftung gelegt. Hier bietet die Modifikation des durchschnittlichen Substitutionsgrades (DS) von Celluloseestern großes Potential für eine bessere Faser- Matrixhaftung. So können sich bei verringertem DS zusätzliche Wasserstoffbrückenbindungen zu Naturfasern ausbilden, was zu einer besseren Haftung der beiden Phasen führen kann. Es wurden verschiedene Synthesewege genutzt um den DS gezielt zu variieren. Der Einfluss des DS verschiedener Cellulosederivate auf die thermischen Eigenschaften wurde mittels Dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) und Thermogravimetrischer Analyse (TGA) untersucht. Aussagen über strukturelle Veränderungen erfolgten über spektroskopische und chromatografische Methoden und über die Elementaranalyse. Ausgewählte Cellulosederivate wurden zu Prüfkörpern verarbeitet und Festigkeitsuntersuchungen durchgeführt. Aus den gewonnen Ergebnissen in Zusammenhang mit den Verarbeitungseigenschaften wurden geeignete Materialien ausgewählt, um die Faser-Matrixhaftung mit Naturfasern zu untersuchen.:1. Einleitung 1 2. Theoretische Grundlagen 3 2.1 Verbundwerkstoffe 3 2.1.1 Definition und Eigenschaften 3 2.1.2 Fasern 3 2.1.3 Matrix 6 2.1.4 Faser-Matrixhaftung 7 2.1.5 Bestimmung der Faser-Matrixhaftung 8 2.2 Biocomposite 9 2.2.1 Biopolymere 9 2.2.2 Biopolymere als Matrix 10 2.2.2.1 Biopolymere auf Basis von Cellulose 10 2.2.2.2 Biopolymere auf Basis von Lignin 14 2.2.3 Naturfasern 19 2.2.4 Beeinflussung der Faser-Matrixhaftung 20 2.2.4.1 Fasermodifikationen 20 2.2.4.2 Matrixmodifikationen 23 2.3 Einflussmöglichkeiten auf die Verarbeitung von Polymeren 25 2.3.1 Innere Weichmachung 26 2.3.2 Äußere Weichmachung und weitere Additive 29 2.4 Acylierungsreaktionen 30 2.4.1 Acylierungsr

Inhalt dieser Arbeit ist die Modifikation von biobasierten Matrixmaterialien, wie Cellulosederivaten mittels technisch skalierbarer Methoden, um das Potential modifizierten Matrixmaterialien für den Einsatz in grünen Compositen zu eruieren. Besonderes Augenmerk wurde auf die Faser-Matrixhaftung gelegt. Hier bietet die Modifikation des durchschnittlichen Substitutionsgrades (DS) von Celluloseestern großes Potential für eine bessere Faser- Matrixhaftung. So können sich bei verringertem DS zusätzliche Wasserstoffbrückenbindungen zu Naturfasern ausbilden, was zu einer besseren Haftung der beiden Phasen führen kann. Es wurden verschiedene Synthesewege genutzt um den DS gezielt zu variieren. Der Einfluss des DS verschiedener Cellulosederivate auf die thermischen Eigenschaften wurde mittels Dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) und Thermogravimetrischer Analyse (TGA) untersucht. Aussagen über strukturelle Veränderungen erfolgten über spektroskopische und chromatografische Methoden und über die Elementaranalyse. Ausgewählte Cellulosederivate wurden zu Prüfkörpern verarbeitet und Festigkeitsuntersuchungen durchgeführt. Aus den gewonnen Ergebnissen in Zusammenhang mit den Verarbeitungseigenschaften wurden geeignete Materialien ausgewählt, um die Faser-Matrixhaftung mit Naturfasern zu untersuchen.:1. Einleitung 1 2. Theoretische Grundlagen 3 2.1 Verbundwerkstoffe 3 2.1.1 Definition und Eigenschaften 3 2.1.2 Fasern 3 2.1.3 Matrix 6 2.1.4 Faser-Matrixhaftung 7 2.1.5 Bestimmung der Faser-Matrixhaftung 8 2.2 Biocomposite 9 2.2.1 Biopolymere 9 2.2.2 Biopolymere als Matrix 10 2.2.2.1 Biopolymere auf Basis von Cellulose 10 2.2.2.2 Biopolymere auf Basis von Lignin 14 2.2.3 Naturfasern 19 2.2.4 Beeinflussung der Faser-Matrixhaftung 20 2.2.4.1 Fasermodifikationen 20 2.2.4.2 Matrixmodifikationen 23 2.3 Einflussmöglichkeiten auf die Verarbeitung von Polymeren 25 2.3.1 Innere Weichmachung 26 2.3.2 Äußere Weichmachung und weitere Additive 29 2.4 Acylierungsreaktionen 30 2.4.1 Acylierungsr

Inhalt dieser Arbeit ist die Modifikation von biobasierten Matrixmaterialien, wie Cellulosederivaten mittels technisch skalierbarer Methoden, um das Potential modifizierten Matrixmaterialien für den Einsatz in grünen Compositen zu eruieren. Besonderes Augenmerk wurde auf die Faser-Matrixhaftung gelegt. Hier bietet die Modifikation des durchschnittlichen Substitutionsgrades (DS) von Celluloseestern großes Potential für eine bessere Faser- Matrixhaftung. So können sich bei verringertem DS zusätzliche Wasserstoffbrückenbindungen zu Naturfasern ausbilden, was zu einer besseren Haftung der beiden Phasen führen kann. Es wurden verschiedene Synthesewege genutzt um den DS gezielt zu variieren. Der Einfluss des DS verschiedener Cellulosederivate auf die thermischen Eigenschaften wurde mittels Dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) und Thermogravimetrischer Analyse (TGA) untersucht. Aussagen über strukturelle Veränderungen erfolgten über spektroskopische und chromatografische Methoden und über die Elementaranalyse. Ausgewählte Cellulosederivate wurden zu Prüfkörpern verarbeitet und Festigkeitsuntersuchungen durchgeführt. Aus den gewonnen Ergebnissen in Zusammenhang mit den Verarbeitungseigenschaften wurden geeignete Materialien ausgewählt, um die Faser-Matrixhaftung mit Naturfasern zu untersuchen.:1. Einleitung 1 2. Theoretische Grundlagen 3 2.1 Verbundwerkstoffe 3 2.1.1 Definition und Eigenschaften 3 2.1.2 Fasern 3 2.1.3 Matrix 6 2.1.4 Faser-Matrixhaftung 7 2.1.5 Bestimmung der Faser-Matrixhaftung 8 2.2 Biocomposite 9 2.2.1 Biopolymere 9 2.2.2 Biopolymere als Matrix 10 2.2.2.1 Biopolymere auf Basis von Cellulose 10 2.2.2.2 Biopolymere auf Basis von Lignin 14 2.2.3 Naturfasern 19 2.2.4 Beeinflussung der Faser-Matrixhaftung 20 2.2.4.1 Fasermodifikationen 20 2.2.4.2 Matrixmodifikationen 23 2.3 Einflussmöglichkeiten auf die Verarbeitung von Polymeren 25 2.3.1 Innere Weichmachung 26 2.3.2 Äußere Weichmachung und weitere Additive 29 2.4 Acylierungsreaktionen 30 2.4.1 Acylierungsr

Inhalt dieser Arbeit ist die Modifikation von biobasierten Matrixmaterialien, wie Cellulosederivaten mittels technisch skalierbarer Methoden, um das Potential modifizierten Matrixmaterialien für den Einsatz in grünen Compositen zu eruieren. Besonderes Augenmerk wurde auf die Faser-Matrixhaftung gelegt. Hier bietet die Modifikation des durchschnittlichen Substitutionsgrades (DS) von Celluloseestern großes Potential für eine bessere Faser- Matrixhaftung. So können sich bei verringertem DS zusätzliche Wasserstoffbrückenbindungen zu Naturfasern ausbilden, was zu einer besseren Haftung der beiden Phasen führen kann. Es wurden verschiedene Synthesewege genutzt um den DS gezielt zu variieren. Der Einfluss des DS verschiedener Cellulosederivate auf die thermischen Eigenschaften wurde mittels Dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) und Thermogravimetrischer Analyse (TGA) untersucht. Aussagen über strukturelle Veränderungen erfolgten über spektroskopische und chromatografische Methoden und über die Elementaranalyse. Ausgewählte Cellulosederivate wurden zu Prüfkörpern verarbeitet und Festigkeitsuntersuchungen durchgeführt. Aus den gewonnen Ergebnissen in Zusammenhang mit den Verarbeitungseigenschaften wurden geeignete Materialien ausgewählt, um die Faser-Matrixhaftung mit Naturfasern zu untersuchen.:1. Einleitung 1 2. Theoretische Grundlagen 3 2.1 Verbundwerkstoffe 3 2.1.1 Definition und Eigenschaften 3 2.1.2 Fasern 3 2.1.3 Matrix 6 2.1.4 Faser-Matrixhaftung 7 2.1.5 Bestimmung der Faser-Matrixhaftung 8 2.2 Biocomposite 9 2.2.1 Biopolymere 9 2.2.2 Biopolymere als Matrix 10 2.2.2.1 Biopolymere auf Basis von Cellulose 10 2.2.2.2 Biopolymere auf Basis von Lignin 14 2.2.3 Naturfasern 19 2.2.4 Beeinflussung der Faser-Matrixhaftung 20 2.2.4.1 Fasermodifikationen 20 2.2.4.2 Matrixmodifikationen 23 2.3 Einflussmöglichkeiten auf die Verarbeitung von Polymeren 25 2.3.1 Innere Weichmachung 26 2.3.2 Äußere Weichmachung und weitere Additive 29 2.4 Acylierungsreaktionen 30 2.4.1 Acylierungsr

This work addresses the morphology of the wood/ Phenol-Formaldehyde (PF) adhesive interphase using yellow-poplar. In this case, morphology refers to the scale or dimension of adhesive penetration into wood. The objective is to develop methods for revealing ever smaller levels of wood/resin morphology. Dynamic techniques that are commonly utilized in polymer blend studies are investigated as potential methods for probing the wood/ adhesive interphase morphology. These are Dynamic Mechanical Analysis (DMA) and solid state NMR using CP/MAS. PF resin molecular weight is manipulated to promote or inhibit resin penetration in wood, using a very low or a very high molecular weight PF resin. With DMA, the influence of PF resin on wood softening is investigated. It is first demonstrated that the cooperativity analysis according to the Ngai coupling model of relaxation successfully applies to the in-situ lignin glass transition of yellow-poplar and spruce woods. No significant difference in intermolecular coupling is detected between the two woods. It is then demonstrated that combining simple DMA measurements with the cooperativity analysis yields ample sensitivity to the interphase morphology. From simple DMA temperature scans, a low molecular weight PF (PF-Low) does not influence lignin glass transition temperature. However, the Ngai coupling model of relaxation indicates that intermolecular coupling is enhanced with the low molecular weight PF. This behavior is ascribed to the low molecular weight PF penetrating lignin on a nanometer scale and polymerizing in-situ. On the other hand, a high molecular weight resin with a broad distribution of olecular weights (PF-High) lowers lignin glass transition temperature dramatically. This plasticizing effect is ascribed to a small fraction of the PF resin being low enough in molecular weight to penetrate lignin on a nanoscale, but being too dispersed for forming a crosslinked network. With CP/MAS NMR, intermolecular cross-polarizat